杨庆
,
代吉才
,
李克伦
,
陈吉祥
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60595-6
采用10％ H2S/H2对Ni2P/SiO2催化剂进行预处理,利用X射线衍射、电感耦合等离子发射光谱、X射线光电子能谱、CO化学吸附、H2程序升温脱附、NH3程序升温脱附及活性评价等方法研究了H2S预处理对催化剂结构和氯苯加氢脱氯反应性能的影响.结果表明,即使在873 K进行H2S预处理,Ni2P/SiO2催化剂体相结构及Ni2P晶粒大小没有发生变化,但导致Ni2P晶粒表面形成了磷硫镍相(NiPxSy),同时使表面溢流氢数量增加.硫物种的存在不仅阻塞了部分镍中心,使催化剂表面镍中心密度降低,也导致镍中心的缺电子性进一步增加.经H2S预处理后Ni2P/SiO2催化剂上氯苯加氢脱氯反应的转化频率(TOF)明显提高,这可能与催化剂表面Ni物种的缺电子性增强及溢流氢数量增多有关.
关键词:
磷化镍
,
硫化氢
,
电子结构
,
溢流氢
,
氯苯
,
加氢脱氯
