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有机改性对粘土负载镍催化剂的促进作用及其萘加氢性能

任世彪 , 宏志 , 曹先中 , 王知彩 , 雷智平 , 潘春秀 , 康士刚 , 水恒福

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60028-0

以有机改性后的十六烷基三甲基溴化铵柱撑蒙脱石(CTAB-MMT)为载体,采用浸渍法制备了Ni/MMT催化剂.通过傅里叶红外光谱、X射线衍射、H2程序升温脱附、N2物理吸附以及紫外漫散射等物理化学手段对催化剂进行了表征;并结合微型高压反应釜萘加氢反应,评价了催化剂的加氢性能.结果表明,有机改性显著改善了Ni/MMT催化剂的金属Ni分散度和织构性质,且所制催化剂表现出优异的萘加氢性能, Ni萘转化率达到88.2%,不仅远高于未处理催化剂(13.1%)和Al2O3柱撑处理催化剂(24.2%),而且高于Ni/SBA-15催化剂(68.2%).鉴于CTAB有机柱撑体在催化剂还原过程因热解而消除,其对催化剂所起的作用主要发生于浸渍过程,提出了有机改性在浸渍过程对Ni/MMT催化剂的促进作用机制.

关键词: , 有机蒙脱石 , 高活性 , , 加氢

不同压力下碳纳米管的电弧法合成及其表征

郑明东 , 何孝军 , 伊廷锋 , 任世彪

功能材料与器件学报 doi:10.3969/j.issn.1007-4252.2009.02.010

采用电弧放电法在氦气/乙炔混合气氛中,在不同压力下合成了碳纳米管.运用场发射扫描电镜、场发射透射电镜、X-射线衍射仪和拉曼光谱对碳纳米管的形貌进行了表征.采用可见发射光谱对碳纳米管的形成过程进行了原位诊断研究.场发射扫描电镜结果表明,在氦气/乙炔气氛中合成的碳纳米管的长度大于50微米,许多碳颗粒沉积在碳纳米管壁上.场发射透射电镜结果表明,在0.100MPa下合成的碳纳米管的壁厚明显大于0.035MPa下合成的碳纳米管的壁厚.可见发射光谱诊断结果表明,CH和C2物种可能作为碳纳米管形成的前驱体,其中,以H原子作为无定形炭的刻蚀物种.阳极消耗速率和产物在阴极的沉积速率随着反应器中压力的增加而增加.因此,可以通过加强阳极和乙炔的蒸发速率及CH和C2物种的沉积速率而增加碳纳米管的形成速率.

关键词: 碳纳米管 , 电弧放电 , 透射电镜

镍盐前体对Ni/γ-Al2O3催化剂催化加氢活性的影响

任世彪 , 邱金恒 , 王春燕 , 许波连 , 范以宁 , 陈懿

催化学报

用X射线衍射、紫外-可见漫反射光谱、程序升温还原、CO化学吸附和微反应测试等方法研究了不同镍盐前体制备的负载型Ni/γ-Al2O3催化剂的结构和催化α-蒎烯加氢活性. 结果表明,用醋酸镍前体制备的催化剂的催化加氢活性远高于用硝酸镍前体制备的催化剂,并且这种催化加氢活性的差异与不同前体制备的NiO/γ-Al2O3样品表面Ni2+的分散状态及还原度密切相关. 当Ni2+负载量远低于其在γ-Al2O3载体表面上的分散容量时, Ni2+优先嵌入载体表面四面体空位,随着Ni2+负载量的增加,嵌入载体表面八面体空位的Ni2+的比例增大. 由于醋酸根阴离子对γ-Al2O3载体表面四面体空位的屏蔽效应大于硝酸根阴离子,在醋酸镍前体制备的NiO/γ-Al2O3样品表面, Ni2+倾向于嵌入载体表面八面体空位且易被还原为金属态Ni0, 故用醋酸镍前体制备的Ni/γ-Al2O3催化剂的催化α-蒎烯加氢活性高于用硝酸镍前体制备的催化剂.

关键词: , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 前驱体 , α-蒎烯 , 催化加氢

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