李新刚
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孟明
,
林培琰
,
陈加福
,
伏义路
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俞寿明
,
谢亚宁
,
胡天斗
催化学报
采用共沉淀-浸渍法制备了Pt/Co-Ba-Al-O催化剂,用X射线衍射、X射线吸收近边结构和扩展X射线吸收精细结构等手段表征了催化剂的微观结构,并在连续流动微型反应器上测定了催化剂对NOx的储存性能. 载体经过800 ℃焙烧后,Co物种主要以四面体配位的铝酸钴相存在. 在富氧条件下,高分散的小颗粒铝酸钴相促进了NO向NO2的转化,大大改善了催化剂对NOx的储存性能. 铂物种则以小的金属原子簇形式存在,分散度很高. 钴助剂的添加改善了氧化铝相的分散度,抑制了金属铂原子簇与载体的相互作用,使铂在催化剂表面分散得更均匀,从而有利于NOx的储存.
关键词:
氮氧化物阱
,
铂
,
负载型催化剂
,
钴
,
助剂
,
X射线吸收精细结构
刘振林
,
伏义路
催化学报
采用三种不同方法制备了氧化铝负载的Pd催化剂. 比表面积测定结果表明,与浸渍法相比,溶 胶-凝胶加浸渍法和溶胶-凝胶法制备的Pd/Al2O3样品具有较大的比表面积,但抗烧结 性能不佳. 其中采用溶胶-凝胶法制备的样品中,由于Pd分散于体相中,表面的活性位相对较 少,造成催化剂在NO选择性还原反应中的活性较差; 而将Pd浸渍于溶胶-凝胶法制得的Al2 O3载体上所获得的催化剂比表面积较大,活性较好. 添加CeO2的样品活性总体上比Pd/Al 2O3样品高. 其中采用溶胶-凝胶法制备的样品比表面积不大,并且XRD数据表明Al2O 3和CeO2是高度分散并均匀地搀杂在一起的,不象在浸渍法制备的样品中那样以大晶粒的 形式存在,因而CeO2的助剂作用没有充分体现出来,催化剂的活性比浸渍法制备的样品差一 些.
关键词:
钯
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
浸渍法
,
溶胶-凝胶法
,
一氧化氮
,
选择性催化还原
姜明
,
郑苏欣
,
陈昌荣
,
伏义路
,
催化学报
应用漫反射红外光谱测定了不同的铜分子筛经真空自还原后吸附CO的基频、组频和泛频谱带.结果表明,CO压力较低时,形成Cu(Ⅰ)(CO)吸附物种,其种类与分子筛的结构特性有关.随CO压力增高,部分吸附物种转变为Cu(Ⅰ)(CO)2.分析Cu(Ⅰ)(CO)基频和组频谱带可得到比C-O伸缩振动更灵敏的反映Cu(Ⅰ)和CO作用的Cu(Ⅰ)-C伸缩振动频率.
关键词:
铜分子筛
,
一氧化碳
,
吸附
,
漫反射红外光谱
,
基频
,
组频
,
泛频
陈加福
,
孟明
,
林培琰
,
李新刚
,
伏义路
,
俞寿明
催化学报
采用改进的溶胶-凝胶法制备了Ba-Fe-O(Ba/Fe原子比为0.5),Ba-Ce-O(Ba/Ce原子比为1)和Ba-Sn-O(Ba/Sn原子比为1)氧化物,并考察了其储氮性能. 结果表明,750 ℃焙烧的Ba-Fe-O样品,在400 ℃下的NOx储存容量(NSC)最大,其次为900 ℃焙烧的Ba-Ce-O样品; 相同温度焙烧的样品,在400 ℃下的NSC均大于200 ℃下的NSC. XRD测试结果表明,750 ℃焙烧的Ba-Fe-O样品的缺陷钙钛矿BaFeO3-δ可能是储存NOx的主要活性相,而Ba-Ce-O和Ba-Sn-O样品储存NOx的活性相分别为钙钛矿型BaCeO3和BaSnO3. BET测定结果表明,样品的比表面积均较小. 用FT-IR分析了Ba-Fe-O样品上储存的NOx物种. 讨论了NSC大小与吸收温度、NOx吸收物种及样品物相之间的关系.
关键词:
氮氧化物阱
,
储氮
,
钡
,
铁
,
铈
,
钙钛矿
汪文栋
,
林培琰
,
伏义路
,
俞寿明
,
孟明
催化学报
采用CeO2和La2O3的不同加入方式,制备了一系列以CeO2和La2O3为助剂的低贵金属含量三效催化剂.用XRD和XPS对其结构进行了表征,并进行了孔结构测定.测试了样品上CO,C3H6和NOx三效转化的温度-转化率曲线和S值-转化率曲线.结果表明:以机械混合加入CeO2和La2O3的样品抗烧结性能差,老化后在s≤1区的NOx和C3H6转化率明显下降,但起燃温度并不高;以硝酸盐水溶液浸渍法加入CeO2和La2O3的样品,Ce与La在样品表面均能高分散,并可进入载体γ-Al2O3内孔,均匀地分布在样品的内外表面,具有良好的抗烧结性能;以La2O3粉和浸渍法加入CeO2的样品,分散度也较高,这两种样品老化后在S≤1区的NOx转化率较高,后者的NOx转化的窗口宽度优于其它样品,催化性能也优于其它样品.对催化剂老化前后的结构和三效活性进行了关联和初步讨论.
关键词:
氧化铈
,
氧化镧
,
三效催化剂
,
贵金属
孙中海
,
鲍骏
,
伏义路
,
卞国柱
催化学报
用溶胶-凝胶法合成了K-Co-Mo催化剂. 样品经不同温度还原后,用于低碳醇的合成. XRD和HRTEM结果表明,样品是超细粒子,粒子尺寸为2～5 nm. 考察了催化剂的还原温度和反应条件对催化剂性能的影响. 实验结果表明,还原温度对催化剂的活性有较大的影响,最佳还原温度为500 ℃. 最佳反应温度范围为310～330 ℃. 升高压力和空速可以提高醇的收率和选择性. 在空速 14 400 h-1,压力6.0 MPa和温度310 ℃的条件下,醇的选择性为55.8%,收率为520.0 g/(kg*h),MeOH/ C2+OH为0.27. 催化剂稳定性良好,在200 h的寿命实验中,活性基本不变. 与文献中催化剂相比,超细K-Co-Mo催化剂对合成醇具有较高的活性和选择性,尤其是对 C2+OH的合成明显高于其他合成醇催化剂体系.
关键词:
溶胶-凝胶法
,
钾
,
钴
,
钼
,
超细催化剂
,
还原温度
,
低碳醇
李春林
,
伏义路
,
屠兢
催化学报
采用水热合成-负载法制备了Ni/Ce-Zr-Al-Ox催化剂,测试了该催化剂上CO2重整CH4反应的活性和稳定性,并考察了添加少量水蒸气对CO2重整CH4反应的影响.结果表明,在不含水蒸气的反应气中反应198 h后CH4和CO2的转化率分别为89%和98%,H2/CO摩尔比约为1.00,且没有任何失活.添加3.2%的水蒸气后,CH4转化率提高到94%,CO2转化率不变,H2/CO摩尔比约提高0.06,同时稳定性也很好.计算结果表明,添加少量水蒸气后,CO2重整CH4被促进,逆水煤气反应被抑制,而水蒸气重整CH4没有明显变化.
关键词:
镍
,
铈
,
锆
,
铝
,
复合氧化物
,
二氧化碳重蒸甲烷
,
水蒸气
,
积碳
李春林
,
伏义路
,
卞国柱
催化学报
采用水热合成法、溶胶凝胶法和共沉淀-负载法制备了相同NiO含量的Ni/ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂,考察了它们在CH4-CO2重整反应中的催化性能及稳定性,测定了积碳量. 用CO2程序升温脱附方法测试了它们的CO2吸附性能,用H2程序升温脱附方法测试了表面Ni的分散度. 结果表明,随温度升高,CH4和CO2转化率降低的顺序是: 溶胶凝胶法≈共沉淀-负载法＞水热合成法,并且反应产物中n(CO)/n(H2)比随温度升高而降低. 水热法和共沉淀-负载法制备的催化剂稳定性好,且前者的活性比后者高; 溶胶凝胶法制得的催化剂活性较高,但易失活.积碳量大小顺序是: 水热法＞溶胶凝胶法＞共沉淀-负载法. 与其他方法制备的催化剂相比,水热法制备的催化剂对CO2的吸附量更大,而且积碳主要存在于载体上,从而保证了催化剂的稳定性.
关键词:
镍
,
氧化锆
,
氧化铈
,
甲烷
,
二氧化碳
,
重整反应
,
积碳
屠兢
,
伏义路
,
林培琰
催化学报
研究了以浸渍法制备的以氧化铈为助剂的Pd/CeO2-Al2O3催化剂,对丙烯和一氧化碳氧化及一氧化氮还原反应的三效催化活性. 主要考察了钯及CeO2助剂含量对催化剂三效转化活性的影响,并对部分催化剂进行了X射线光电子能谱(XPS)及氧饱和吸附后NO吸附的程序升温脱附-质谱(TPD-MS)表征. 结果表明,在Pd含量(不大于1.0%)较低时,增加Pd含量可明显提高催化剂的活性. 适量的CeO2能使Pd催化剂具有较好的热稳定性及富氧条件下的转化活性,过量的CeO2会降低催化剂的热稳定性. CeO2助剂使Pd/CeO2-Al2O3催化剂中的Pd2+较易被还原为Pd0,并促进Pd上NO的解离吸附.
关键词:
钯
,
三效催化剂
,
氧化铈
,
助剂
,
表面结构
