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整体式Pd/La2O3-Al2O3和Pd/CeO2-ZrO2-Y2O3催化剂上汽油车尾气净化性能的比较

崔亚娟 , 何胜楠 , 方瑞梅 , 史忠华 , 龚茂初 , 陈耀强

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2012.11237

采用共沉淀法制备了耐高温高比表面积的La2O3-Al2O3 (LA)材料和CeO2-ZrO2-Y2O3 (CZY)储氧材料,并用浸渍法制备了整体式Pd/LA和Pd/CZY汽油车尾气净化三效催化剂,考察了它们的三效催化性能和空燃比性能,并单独通过水煤气变换和CO氧化反应性能的考察,探讨了两种催化剂空燃比窗口扩大的原因.结果表明,Pd/CZY催化剂三效窗口明显较宽,且催化氧化CO的性能明显更优;对于CO+ NO反应,Pd/CZY催化剂的活性较高.当反应中逐步通入O2后,抑制了该反应的进行,但CO氧化的转化率升高,而NO转化率降低,直至CO+ NO反应完全被抑制,表明CO氧化反应对于抑制催化剂在NO贫燃方向的窗口具有一定的作用.另外,Pd/CZY催化剂上对于水煤气变换反应性能明显优于Pd/LA催化剂,在一定温度下逐步通入O2后,不会抑制水煤气变换反应的发生;当逐步通入NO时,可以促进水煤气变换反应的进行,表明Pd/CZY催化剂在富燃时对扩展CO转化窗口的性能明显优于Pd/LA催化剂.

关键词: 储氧材料 , 耐高温材料 , 三效催化剂 , 水煤气变换 , 一氧化碳 , 氧化反应 , 氮氧化物

BaO含量对Ba改性Al2O3及其负载的Pt-Rh密偶催化剂性能的影响

姚艳玲 , 何胜楠 , 史忠华 , 龚茂初 , 陈耀强

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.01122

采用胶溶法制备了不同BaO含量的Ba改性的Al2O3样品(Ba-Al2O3).采用低温N2吸附-脱附、X射线衍射和氨程序升温脱附对样品进行了表征.结果表明,BaO的添加量为8%时,Ba-Al2O3样品具有最佳的织构性质、最大的表面酸量和最强的表面酸性;经1273 K焙烧5 h后,其比表面积和孔体积分别为142 m2/g和0.45 ml/g;于1373 K焙烧5 h后分别为114 m2/g和0.37 ml/g.以Ba-Al2O3材料为载体,采用浸渍法制备了Pt-Rh含量为1.5 g/L的密偶催化剂.催化剂活性测试结果表明,BaO的添加可有效提高催化剂上丙烷的转化活性,且当BaO含量为8%时,催化剂活性最高,新鲜和老化的催化剂上丙烷的起燃温度分别为513和557 K.

关键词: 氧化铝 , 氧化钡 , , , 密偶催化剂 , 热稳定性 , 丙烷

(CeO2-ZrO2-Al2O3)-(La2O3-Al2O3)复合氧化物负载的Pd密偶催化剂:载体焙烧温度的影响

方瑞梅 , 何胜楠 , 崔亚娟 , 史忠华 , 龚茂初 , 陈耀强

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2012.11242

采用同时共沉淀法制备了(CeO2-ZrO2-Al2O3)-(La2O3Al2O3)新型复合氧化物(CZA-LA),考察了焙烧温度对CZA-LA负载的Pd密偶催化剂的影响,并采用N2吸附-脱附法和X射线衍射对其进行了表征.结果表明,随着焙烧温度的升高,尽管CZA-LA样品的比表面积降低,但即使在1000℃焙烧5h后,其比表面积仍能保持在122 m2/g左右;另外,CZA-LA样品的孔体积降低幅度不大,当在700℃及更高温度下焙烧后基本上保持稳定.以不同温度焙烧5h后的样品为载体,采用等体积浸渍法制备了一系列整体式Pd/CZA-LA密偶催化剂(Pd含量2.0g/L).催化剂对消除模拟汽油车尾气中C3H8活性测试结果表明,各新鲜催化剂的活性相差不大,均具有较低的起燃温度Y50和完全转化温度T90.当催化剂经老化处理后,以1000℃焙烧的载体负载的Pd催化剂活性最高,T50和T90分别为310和341℃,ΔT仅为31℃,仅比新鲜催化剂的高7℃.可见,该催化剂表现出优异的催化活性和抗老化性能,可以满足欧Ⅳ及更高标准的用于汽油车尾气净化的密偶催化剂的性能要求.

关键词: , 密偶催化剂 , 同时其沉淀 , 丙烷 , 热稳定性 , 汽车尾气净化 , 焙烧温度

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