唐波
,
戴卫理
,
孙晓明
,
武光军
,
李兰冬
,
关乃佳
,
MichaelHunger
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60277-1|
采用简单、易重现的两步后合成法成功制备了Ce-Beta分子筛。制备过程中, H-Beta分子筛首先经过脱铝处理得到Si-Beta分子筛,然后再以异丙醇铈为前驱体,通过干法浸渍的途径向Si-Beta分子筛引入Ce (IV)。利用XRD, FT-IR, UV-Vis和1H MAS NMR等对其结构进行了表征,结果表明, Ce(IV)物种以四配位的形式成功引入Beta分子筛的骨架, Ce原子进入分子筛骨架的机理通过DRIFT光谱得以证实。通过环氧化合物水合制备1,2-二醇反应对所制的Ce-Beta催化剂进行了催化性能评价。
关键词:
Ce-Beta分子筛
,
后合成
,
脱铝
,
开环水合
,
环氧
于爱敏
,
武光军
,
严晶晶
,
郑春明
,
章福祥
,
杨雅莉
,
关乃佳
催化学报
以硼酸和钛酸丁酯为原料,采用水热法一步合成了B掺杂的纳米TiO2. 采用X射线衍射、紫外-可见光谱、透射电镜以及X射线光电子能谱对所得样品进行了表征. 结果表明,该方法制备的B-TiO2具有明显的可见光吸收,并且少量B的掺杂不会对TiO2的晶型和粒径造成很大影响. 掺杂的B以 B - O - Ti 的形式存在,有利于可见光活性的提高. 苯酚的光催化降解反应实验表明,水热法合成的B-TiO2在可见光下具有较好的光催化活性,反应 5 h 后苯酚降解率可达100%.
关键词:
二氧化钛
,
硼
,
掺杂
,
水热法
,
可见光
,
苯酚
,
降解
章福祥
,
张秀
,
陈继新
,
刘智广
,
高文亮
,
金瑞彩
,
关乃佳
催化学报
采用光还原沉积贵金属法,制备了Ag/TiO2复合纳米催化剂. 通过调节溶液的pH值控制TiO2表面负载银的形貌,利用AAS,XRD,TEM和XPS等手段对样品进行了表征. 以苯胺氧化为模型反应,考察了Ag/TiO2复合纳米催化剂样品的光催化活性以及银沉积量和沉积形貌对催化剂活性的影响. 结果表明,通过调控光还原沉积条件,可在平均粒径为24 nm左右的TiO2颗粒上获得3 nm左右均匀分散的银粒子; 在TiO2上沉积适量的具有较高分散度的金属Ag,能有效提高TiO2对苯胺氧化反应的光催化活性.
关键词:
银
,
二氧化钛
,
复合纳米催化剂
,
形貌
,
光还原法
,
苯胺
,
光催化氧化
王祖鹓
,
章福祥
,
杨雅莉
,
崔洁
,
孙青
,
关乃佳
催化学报
以TiCl3为钛源,在140℃下采用溶剂热法在不同有机胺体系中一步合成二氧化钛晶体.采用X射线衍射、紫外-可见吸收光谱、元素分析、傅里叶变换红外光谱以及X射线光电子能谱对所得粉体进行了表征.结果表明,该方法制备的二氧化钛晶体吸收带边明显红移至可见光区,其中,在乙二胺体系中制备的二氧化钛晶体对可见光的吸收明显优于三乙胺和二乙胺体系.在乙二胺体系中制备的二氧化钛对可见光响应的原因可归结为部分氮原子取代氧原子进入了二氧化钛晶体结构中.苯酚的光催化降解实验表明,该掺氮型二氧化钛在可见光照射下具有较好的光催化活性.
关键词:
二氧化钛
,
可见光
,
胺
,
氮掺杂
,
苯酚
,
降解
于青
,
孔凡晓
,
李兰冬
,
武光军
,
关乃佳
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91211
首次研究了Pd基催化剂上氢快速选择催化还原NO_x反应(快速H_2-SCR反应).结果表明,Pd/Al_2O_3和Pd/SiO_2催化剂表现出极高的活性,在200℃以上时NO_x转化率可达100%;但Pd/MgO催化剂在整个考察温度范围均没有活性,这表明载体对催化剂快速H_2-SCR活性有决定性作用.与常规H_2-SCR反应相比,快速H_2-SCR反应明显提高了NO_x的消除效率.原位漫反射红外光谱结果表明,快速H_2-SCR反应活性的提高来源于加速生成的氨物种以及后续反应速率的加快.
关键词:
快速选择催化还原
,
钯
,
氢
,
一氧化氮
,
二氧化氮
,
氨
单学蕾
,
关乃佳
,
曾翔
,
陈继新
,
项寿鹤
,
催化学报
考察了原位合成的不同硅铝比的Cu-ZSM-5/堇青石整体式催化剂上的NO分解反应.结果表明,在573～773 K的温度范围内,硅铝比分别为60,55和40的催化剂在723 K下NO的转化率最高,而硅铝比小于25的催化剂上的NO转化率很低.低温有利于N20的生成.整体式催化剂上的NO转化率低于单纯的分子筛催化剂CuZSM-5,但其催化转换频率高于后者.
关键词:
铜
,
ZSM-5分子筛
,
堇青石
,
整体式催化剂
,
一氧化氮
,
分解
关新新
,
李娜
,
武光军
,
章福祥
,
陈继新
,
关乃佳
催化学报
高温下经氨气处理得到的氮化HZSM-5能够保持原有分子筛良好的晶体结构和较高的比表面积.吡啶吸附红外光谱测试结果表明,氮化后的分子筛表面酸性有一定的改变.将此分子筛应用于乙苯烷基化反应中,发现对二乙苯的选择性有明显的提高,同时能够保持稳定的反应活性.
关键词:
ZSM-5分子筛
,
氮化
,
改性
,
乙苯
,
烷基化
,
对二乙苯
武光军
,
杨雅莉
,
王贵昌
,
章福祥
,
关乃佳
催化学报
利用量子化学中的密度泛函理论,基于ZSM-5分子筛的8T簇模型,在Gaussian 98程序中采用B3LYP方法和 6-311G(d,p) 基组计算了ZSM-5分子筛中氮的最佳取代位置.计算结果表明,分子筛骨架中氧原子被氮原子取代的最佳位置为O11 和O21 位.由于位于B酸位上的O11 原子是氮原子的最佳取代位置之一,所以氮化可以减弱分子筛表面的B酸强度.
关键词:
密度泛函理论
,
ZSM-5分子筛
,
氮化
,
取代
李兰冬
,
章福祥
,
关乃佳
,
冯洪庆
,
刘德新
催化学报
在原位合成的ZSM-5/堇青石整体式样品基础上制备了几种金属(Cu, In或Ag)改性的ZSM-5/堇青石催化剂,并将其应用于稀燃发动机尾气的净化. 结果表明, Cu-ZSM-5/堇青石催化性能最好,尾气中的三种主要污染物NOx, CO和HC可以同时得到净化. 用微量(0.02%)贵金属(Pd, Rh或Ir)对Cu-ZSM-5/堇青石进一步改性,所得催化剂对CO的净化能力大大增强,保持高NOx转化率的温度窗口也大大加宽,因而该催化剂在稀燃汽车尾气净化方面具有潜在的应用前景. 微量贵金属对Cu-ZSM-5/堇青石催化剂的改性作用也在文中进行了讨论.
关键词:
铜
,
ZSM-5
,
堇青石
,
稀燃
,
汽车尾气
,
贵金属
武鹏
,
刘运霞
,
章福祥
,
武光军
,
吕宝成
,
关乃佳
催化学报
考察了贫燃条件下Pt/SAPO-34催化剂低温(60～260 ℃)选择催化还原(H2-SCR)消除NO的催化性能,研究了载体、金属负载量和反应条件对催化性能的影响. 结果表明, 0.5%Pt/SAP O-34催化剂的活性高于相同金属负载量的Pt/SiO2和Pt/ZSM-5, 其在高空速(80 000 h-1)时的最高NO转化率可达78.8%, N2选择性为75.2%, 而在空速降低到 10 0 00 h-1 时,其NO转化率可达到100%. 通过原外漫反射红外光谱初步研究了H 2-SCR反应的机理,发现反应的中间物种主要是- NO-3.
关键词:
铂
,
SAPO-34分子筛
,
负载型催化剂
,
氢气
,
选择催化还原
,
一氧化氮
,
贫燃
,
低温
