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富氧条件下氮氧化物的选择性催化还原Ⅰ.Ag/Al2O3催化剂上C3H6选择性催化还原NO的性能

贺泓 , 张润铎 , 余运波 , 刘俊锋

催化学报

利用自行研制的全自动催化剂活性评价装置和原位漫反射红外光谱仪,分别考察了Ag的负载量和形态、氧浓度及水蒸气添加对Ag/Al2O3催化剂上C3H6选择性催化还原NO性能的影响. 结果表明,Ag的最佳负载量为4%~6%,此时粒径为15 nm左右的银簇粒子均匀地分散在Al2O3载体表面. 在GHSV=50 000 h-1和θ=430~550 ℃条件下,4%Ag/Al2O3上NO转化率可达90%以上. 反应过程中有机含氮化合物及NO2的生成,导致NO和NOx转化率间产生差异. 当氧浓度为7%时,催化剂对NO选择性还原的催化活性最高. 水的添加阻碍了活性中间物种NCO及其前驱体的形成,导致催化剂的平均活性下降.

关键词: , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 氮氧化物 , 选择性催化还原 , 丙烯

富氧条件下氮氧化物的选择性催化还原Ⅱ.Ag/Al2O3催化剂上含氧有机物选择性还原NOx的性能

贺泓 , 余运波 , 刘俊锋 , 张润铎 , 张长斌 , 王进

催化学报

富氧条件下分别以含氧有机物甲醇、乙醇、乙醛和乙酸等为还原剂,考察了Ag/Al2O3对NOx选择性催化还原的活性.结果表明,当银负载量为4%时,催化剂具有最高的催化活性.在整个实验温度范围内,乙醇较丙烯具有更高的还原NOx的活性,且操作温度范围更宽(300~610℃),NOx脱除率可高达90%,更加适合柴油机尾气中NOx的净化.添加10%的水可提高乙醇还原NOx的低温活性.随着乙醇浓度的增加,NOx转化率显著提高.在相同的浓度下,甲醇和乙酸还原脱除NOx的效率较低;而乙醛还原脱除NOx的效率与乙醇相当.原位红外光谱研究结果表明,反应过程中生成大量吸附态的烯醇式物种(CH2∶CHO-)是乙醇和乙醛呈现较高还原活性的主要原因.

关键词: , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 氮氧化物 , 选择性催化还原 , 含氧有机物 , 乙醇

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