华金铭
,
郑起
,
林性贻
,
魏可镁
催化学报
采用共沉淀法制备了Au/Fe2O3催化剂,并系统地考察了制备参数对其催化WGS性能的影响. 通过BET,XRD,XRF,H2-TPR和HRTEM等表征手段,初步考察了Au/Fe2O3催化剂具有高催化活性的原因. 结果表明,金负载量、沉淀剂种类、沉淀方式、沉淀pH值、焙烧气氛和焙烧温度对Au/Fe2O3催化剂的催化性能均具有较大的影响. Au/Fe2O3催化剂的低温高活性是纳米Au与Fe3O4协同作用的结果; Au/Fe2O3催化剂的高温活性是由于活性相Fe3O4起主要作用的结果. 纳米Au粒子的烧结会降低其催化活性.
关键词:
金
,
氧化铁
,
负载型催化剂
,
水煤气变换反应
,
制备参数
华金铭
,
蔡英灵
,
林性贻
,
郑起
,
魏可镁
催化学报
采用改进的原位合成法(原位-浸涂法)在蜂窝状堇青石载体表面制备了多孔氧化铝涂层. 着重研究了制备条件对涂层负载、晶相及其孔结构性质的影响,并与其他方法制备的涂层进行了比较. 结果表明,采用多次原位合成法制备能提高氧化铝涂层的牢固度,但每次负载量偏低; 原位-浸涂法适宜的制备参数为: 水解温度83 ℃,水/异丙醇铝摩尔比60,pH值3.5～4.0,焙烧温度500 ℃. 原位-浸涂法有利于制备Al2O3涂层,具有较好的牢固度,而且涂层的孔径分布窄,具有较大的比表面积、比孔体积和平均孔径.
关键词:
原位合成法
,
氧化铝
,
涂层
,
孔结构
,
蜂窝结构
,
堇青石
,
载体
华金铭
,
郑起
,
魏可镁
,
林性贻
催化学报
采用7种沉淀剂(K2CO3, Na2CO3, NH4OH, (NH4)2CO3, NaOH, KOH和尿素)通过共沉淀法制备了低温水煤气变换(WGS) Au/Fe2O3催化剂,考察了沉淀剂种类对其催化性能的影响. 通过N2吸附, X射线荧光光谱、 X射线衍射、 H2程序升温还原和CO程序升温脱附等表征手段,探讨了不同沉淀剂影响Au/Fe2O3催化剂WGS性能的原因. 结果表明,采用K2CO3和Na2CO3制备的催化剂样品在200 ℃以上具有较好的活性和稳定性,其中K2CO3是最佳沉淀剂. 而采用NH4OH和(NH4)2CO3制备的样品的催化活性相对较低,在200 ℃达到峰值. 由其它3种沉淀剂制备的样品的催化活性都较差, CO转化率最高只有35%. 沉淀剂种类不仅明显地影响金离子和铁离子的共沉淀,而且会明显地影响共沉淀物在后续焙烧过程中的结晶行为. 前者将影响金的负载量,后者则影响金粒子的分散度以及氧化铁载体的还原性质和对CO的吸脱附性能. Au/Fe2O3催化剂的低温高活性及其稳定性归因于高度分散的金粒子及其与易被还原的氧化铁载体间的协同作用. 催化剂中金负载量增大、金粒子分散度提高以及氧化铁晶粒减小均有利于其催化性能的提高.
关键词:
水煤气变换反应
,
金
,
负载型催化剂
,
氧化铁
,
沉淀剂
,
共沉淀
