高焕新
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曹静
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卢文奎
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陈庆龄
催化学报
采用不同方法合成了钛硅分子筛TS-1.Raman光谱表征表明,不同方法合成的TS-1分子筛中钛的分散状态不同.当钛的含量低于1.5%时,不同方法合成的TS-1中的钛主要以高分散状态存在.当钛含量达到2.0%以上时,不同方法合成的钛硅分子筛中钛的分散状态显著不同,其中以TiCl3合成的分子筛中骨架钛的含量最高,而杂晶相锐钛矿含量最低,同时催化氯丙烯环氧化活性也最高.而以正钛酸四丁酯为钛源,在静止状态下晶化的钛硅分子筛中锐钛矿含量最高,催化活性最低.
关键词:
钛硅分子筛
,
合成
,
拉曼光谱
,
三氯化钛
,
骨架钛
高焕新
,
卢文奎
,
陈庆龄
催化学报
研究了钛硅分子筛催化氯丙烯环氧化反应的条件及动力学行为. 结果表明,以钛硅分子筛为催化剂,氯丙烯可被高选择性地氧化为环氧氯丙烷.环氧化反应速度与分子筛中骨架钛的含量及分子筛的用量呈正比关系,是一级反应. 对于氧化剂H2O2,只有当c(H2O2)＜0.4mol/L时,环氧化反应为一级反应;而c(H2O2)＞1.0 mol/L时,为零级反应. 对于氯丙烯,随着其浓度的变化,环氧化反应的级数在1和0之间. 然而,只有当氯丙烯浓度很高时,环氧化反应的级数才有明显的降低. 根据实验结果和Eley-Rideal单分子吸附方程,提出了氯丙烯环氧化反应的动力学模型.
关键词:
钛硅分子筛
,
氯丙烯
,
过氧化氢
,
环氧化
,
环氧氯丙烷
,
反应动力学
