柴晓燕
,
尚书勇
,
刘改焕
,
陶旭梅
,
李祥
,
白玫瑰
,
戴晓雁
,
印永祥
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90945
分别采用常规焙烧还原(C)、常规焙烧与常压高频冷等离子体炬还原相结合(PR),以及常压高频冷等离子体炬直接焙烧还原(PC&R)制备了Ni/γ-Al_2O_3催化剂.通过X射线衍射、H_2-程序升温脱附、CO_2-程序升温脱附、N_2吸附-脱附实验、透射电镜和热重分析等方法对催化剂进行了表征.并考察了其CH_4/CO_2重整反应活性.结果表明,催化剂经等离子体处理后低温活性明显增加.在得到相同CH_4和CO_2转化率情况下,PC&R法制备的催化剂与常规催化剂相比,反应所需温度可以降低50℃.PC&R催化剂上Ni分散度提高了100%,Ni粒子粒径降低了70%.达到5 nm,催化剂的抗积炭性能显著增强.所得催化剂较高的低温活性和抗积炭性能得益于常压高频冷等离子体炬对催化剂前驱体还原速率快,处理时间大为缩短,避免了由于长时间高温焙烧和还原所引起的对载体的烧结和金属Ni的团聚.
关键词:
常压高频冷等离子体炬
,
镍
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
甲烷
,
二氧化碳
,
重整
覃攀
,
徐慧远
,
龙华丽
,
冉祎
,
尚书勇
,
储伟
,
印永祥
,
戴晓雁
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10309
比较了常规法、等离子体炬法和等离子体炬辅助焙烧法制得的Ni/MgO催化剂上CO2/CH4重整反应性能差异,并利用X射线衍射、透射电镜、X射线光电子能谱和CO2程序升温表面反应等技术对反应前后催化剂进行了表征,结果表明,采用等离子体炬辅助焙烧法制备的催化剂上Ni晶粒粒径小,分散度较高,低温活性和抗积炭性能较高；在常压,750℃,36 L/(h·g),n(CH4)/n(CO2)=1的反应条件下,CO2和CH4转化率分别为90.7%和89.4%,反应36 h催化剂无明显失活.
关键词:
镍
,
氧化镁
,
二氧化碳
,
甲烷
,
重整
,
常压高频放电等离子体炬
龙华丽
,
胡诗婧
,
徐艳
,
覃攀
,
尚书勇
,
印永祥
,
戴晓雁
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10406
将等离子体还原法和常规焙烧还原法制备的Ni基催化剂用于制备太阳能催化活性吸收体,在氙灯模拟的太阳光聚光反应系统中,考察了其催化CH4-CO2重整反应活性.结果表明,等离子体还原法制备的Ni/MgO-A12O3催化活性吸收体的低温活性最高,在光辐照平均能流密度为61 kW/m2,空速36 dm3/(g·h),CH4和CO2的转化率分别为72.7％和54.5％,光能转化为化学能的效率达到42.8％.X射线衍射和透射电镜结果表明,等离子体还原的催化剂中活性组分Ni的分散性最好,平均粒径为5nm,明显小于常规催化剂.另外,助剂MgO的加入增强了载体碱性,同时降低了CH4深度裂解产生积炭的可能性.
关键词:
等离子体
,
甲烷
,
二氧化碳
,
重整
,
光辐照
,
镍基催化剂
,
氧化镁
,
氧化铝
李代红
,
习敏
,
陶旭梅
,
石新雨
,
戴晓雁
,
印永祥
催化学报
用程序升温脱附(TPD)手段考察了常规焙烧还原(GR)、焙烧后等离子体还原(PR)、未焙烧等离子体直接还原(PDR)三种方法制备的Ni/γ-Al2O3催化剂的H2和CO2的吸附-脱附性能,并用X射线衍射和N2吸附方法进行了表征.结果表明,H2的化学吸附发生在活性组分Ni上,而CO2的化学吸附则主要发生在Al2O3载体的强碱性中心.等离子体还原(PR、PDR)的催化剂对H2和CO2的化学吸附量大大增加,且H2的脱附温度分别降低了55和69 ℃.以H2的化学吸附量为基础计算得到PR和PDR催化剂的分散度分别为32%和58%,分别是GR催化剂的1.23和2.23倍.等离子体还原的催化剂的典型特征是具有良好的分散性、更多的强碱中心以及较低的H2脱附温度.造成这些特征的原因是等离子体使催化剂在较低的温度和较短的时间内还原,最大程度地保持了载体的比表面积,改善了活性组分的分散度.
关键词:
程序升温脱附
,
等离子体还原
,
镍
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
甲烷
,
二氧化碳
,
重整反应
王子松
,
黄志军
,
覃攀
,
雷雳光
,
印永祥
,
戴晓雁
人工晶体学报
考虑包括热辐射在内的质量传递、动量传递、热量传递三维模型,利用流体力学计算软件,对18对棒西门子多晶硅CVD还原炉实际情况进行数值模拟.考察了两种进气方式下还原炉内的流场和温度场分布.计算结果表明,为了实现硅棒均匀沉积,与底盘上分散进气、中心集中出气的还原炉结构相比,中心集中进气、中环与外环之间分散出气的流场及温度场分布更为合理.后者可能有效避免气体在进出口间的“短路”现象,又使炉内各处温度分布更为均匀,减小硅棒不均匀生长现象.模拟结果还表明,采用典型工况的数据,还原炉中总能量损失占能量输入的78.9％,辐射热损失占总能量损失的70.9％,产品单位质量能耗为72.8 kWh/·kg-1,与很多其他研究结果及实际相一致.
关键词:
计算流体力学
,
多晶硅
,
CVD还原炉
,
辐射热传递
刘改焕
,
储伟
,
龙华丽
,
戴晓雁
,
印永祥
催化学报
采用大气压高频冷等离子体炬,对用于甲烷和CO2重整反应的Ni/γ-Al2O3催化剂进行还原. 考察了还原后催化剂的反应活性和选择性,并与常规方法还原的催化剂进行了对比. 结果表明,采用这种新方法还原催化剂只需10 min, 操作快速简便,并且还原后的催化剂的活性和选择性都明显优于常规催化剂. 在850 ℃, 原料气CH4和CO2的摩尔比为4/6的条件下反应时,可获得95.77%的甲烷转化率、75.65%的CO2转化率、100%的H2选择性和94.79%的CO选择性. 此外,该新型催化剂具有较好的稳定性,连续反应 36 h 后,活性基本不下降. XRD表征结果发现,采用该方法还原的催化剂只有金属镍和γ-Al2O3相,没有检测到NiAl2O4以及其它镍氧化物. 与常规催化剂相比,采用等离子体还原的新型催化剂具有较小的镍晶粒尺寸,金属活性组分的分散度大大提高.
关键词:
镍
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
高频冷等离子体炬
,
还原
,
甲烷
,
二氧化碳
,
重整反应
罗义文
,
漆继红
,
唐聪明
,
印永祥
,
戴晓雁
材料科学与工程学报
doi:10.3969/j.issn.1673-2812.2003.05.029
利用200KW的中试装置,在常压下研究了天气然在氮热等离子体中的裂解行为,考察了输入功率、甲烷流量以及CH4/N2比对反应的影响.结果表明:天然气在氮热等离子体中发生了强烈的分解反应,生成大量炭黑和C2烃;CH4/N2为0.4,输入功率120千瓦时,炭黑的收率为42.0%,甲烷的转化率为97.1%;所制得的炭黑平均粒径38nm,分布范围狭窄;炭黑的DBP吸收值1.40ml/g,是一种高结构性炭黑.红外光谱分析发现炭黑中存在芳香C-C键及大量氮基官能团如-NH、-CN等以及-CH,-OH,-COOH等.
关键词:
氮热等离子体
,
天然气
,
热解
,
炭黑
冉祎
,
兰天石
,
覃攀
,
戴晓雁
,
印永祥
人工晶体学报
doi:10.3969/j.issn.1000-985X.2007.04.025
区别于改良西门子法、硅烷法、碳热还原法、区域熔炼法等多晶硅生产工艺,利用等离子体技术,建立了以硅的氯化物为原料,一步法制备多晶硅的实验装置和工艺流程,并在此基础上进行了粒状多晶硅制备的实验.实验表明,SiCl4单程转化率超过70%,多晶硅选择性60%.利用XRD、SEM、AS等分析手段,对所得产物进行了表征.与纯度为7个9的多晶硅标样的比较表明,实验产物达到了太阳能级.此方法为多晶硅生产极大地放宽了原料选择条件,为低成本生产太阳能级多晶硅提供了一种新的途径.
关键词:
多晶硅
,
等离子体
,
四氯化硅
,
一步法
,
西门子法
胡诗婧
,
龙华丽
,
徐艳
,
尚书勇
,
印永祥
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.00818
采用理论计算与实验相结合的方法研究了常压冷等离子体喷射流还原Ni/Al2O3催化剂的机理.首先,在假设还原过程是H原子起主导作用的基础上,依据对冷等离子体喷射流的放电特性分析,计算得到H2的理论解离度和催化剂理论还原时间.其次,采用X射线衍射表征及活性评价的手段,考察了等离子体制得催化剂还原过程及实际还原时间.结果表明,理论结果与实验结果基本一致.
关键词:
大气压
,
冷等离子体喷射流
,
氧化铝
,
镍基催化剂
,
甲烷
,
二氧化碳
,
重整
,
还原机制
