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高铁酸钾降解荧蒽和苯并[a]芘的偏振荧光光谱研究

黎司 , 虞丹尼 , 江忠远 , 周光明 , 何强 , 吉芳英 , 敖克厚 , 高智席

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2015.11.2015031903

考察了高铁酸钾对荧蒽和苯并[a]芘两种PAHs(多环芳烃)的降解反应过程,并应用偏振荧光光谱技术研究了荧蒽和苯并[a]芘两种PAHsr降解体系反应过程及其差别的识别,着重探讨了两种PAHs降解体系反应过程中的多种荧光波长模式与偏振度、三维荧光(EEM)与偏振三维荧光(PEEM)变化规律,最后由时间扫描荧光模式直接获得反应动力学拟合方程式.实验结果表明,各荧光识别模式一致地显示出高铁酸钾对荧蒽和苯并[a]芘的显著性降解作用及其对应的各荧光强度变化规律,即反应时间大于40 s后,两种PAHs(多环芳烃)的降解反应均不明显,且降解过程中均无新的荧光发色团结构生成.在高铁酸钾与荧蒽/苯并[a]芘摩尔比为1∶1、1∶4、4∶1的各降解体系的反应过程均符合一级反应动力学规律.荧蒽降解曲线的线性关系更高,苯并芘降解速率更快,多种荧光光谱相结合能够实现对PAHs的降解过程的便捷而有效的追踪,其揭示的结果与分子机理一致,即苯并[a]芘分子较荧蒽分子具有更大的π电子密度,因而在Fe(Ⅵ)夺电子过程中,更易于失去电子而被Fe(Ⅵ)氧化降解.

关键词: 高铁酸钾 , 多环芳烃 , 荧光 , 偏振 , 动力学

柑橘皮中孔活性炭的制备及性能表征

谢志刚 , 吉芳英 , 邱雪敏 , 黄鹤

功能材料

以柑橘皮为原料,以氯化锌为活化剂,采用一步炭化法制备了中孔活性炭.研究了浸渍比、炭化温度及保温时间对孔结构的影响,通过BET、D-R方程、BJH方程及Kelvin理论表征了活性炭的孔结构,采用红外光谱分析样品的表面官能团,透射电镜观察微观形貌.柑橘皮中孔活性炭的适宜制备条件为:活化剂漫渍比3:1,炭化温度550℃,保温时间1h;所得活性炭中孔容积1.438cm3/g,中孔率占68.5%,BET比表面积为1476m2/g;该活性炭孔径分布集中,平均孔径3.88nm.利用中孔活性炭吸附垃圾渗滤液生化尾水,UV254值和TOC去除率分别为94.7%、66.4%.3DEEM证明该活性炭对DOM中的类富里酸具有良好的吸附性能,紫外区类和可见区类富里酸荧光强度分别降低49.1%、81.6%.

关键词: 柑橘皮 , 活性炭 , 中孔 , 制备 , 渗滤液

兼具光催化和类Fenton活性的Co-TiO2催化机理研究

陈晴空 , 吉芳英 , 郭倩 , 关伟 , 晏鹏 , 徐璇

功能材料 doi:10.3969/j.issn.1001-9731.2013.24.021

采用溶胶-凝胶法制备了 Co-TiO2催化剂。研究了不同掺钴量和焙烧温度下,催化剂的可见光光催化和类Fenton活性,并通过XRD、UV-DRS和 XPS对催化剂的结构进行表征,分析了催化机理。结果表明,Co2+掺杂使Co-TiO2同时获得了可见光光催化和类Fenton活性。当掺钴量为1.0%,500℃焙烧时,苯酚的光催化降解率达到52.3%,类 Fenton 降解率为65.3%。

关键词: 类Fenton , 光催化 , , 二氧化钛 , 苯酚

联合多种荧光光谱和GC-MS研究高铁酸钾对菲的降解机理?

虞丹尼 , 黎司 , 何强 , 吉芳英 , 高智席 , 江忠远

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2015.01.2014031903

研究了高铁酸钾对PAHs中的菲的降解反应过程,对该反应过程联合了时间扫描、偏振、偏振三维( PEEM)、三维( EEM)等多种荧光光谱模式进行了表征和分析,并结合GC?MS进一步检测分析了该反应过程的中间产物,最后系统探讨了高铁酸钾对菲降解的动力学反应规律及降解机理.实验结果表明,在设定的高铁酸钾?菲降解体系的物质的量之比为1∶1、1∶2、1∶3、2∶1、3∶1的各个降解反应过程均符合一级反应动力学特征,其拟合系数在0.905—0.995之间.通过不同摩尔比的高铁酸钾?菲降解过程的时间扫描荧光参数直接求得了各反应的动力学方程及曲线;菲降解过程的荧光偏振度值与PEEM共同揭示出高铁酸钾对菲的有效降解,且产物均为无偏振效应、无产生新的特征荧光的小分子结构,各特征光谱峰强与时间变化关系也与时间扫描荧光曲线相符合;最后结合GC?MS深入分析了菲的降解产物,并由此推测了高铁酸钾对菲的降解机理.降解产物中9,10?菲醌的大量存在表明菲结构中9,10位发生氧化而开始降解.

关键词: , 高铁酸钾 , 荧光 , 气相色谱-质谱 , 降解机理

聚乙二醇改性对水化硅酸钙的微观结构及溶解性能的影响

吉芳英 , 关伟 , 裴琳 , 刘亭役 , 方卓尧 , 李彦龙

功能材料 doi:10.3969/j.issn.1001-9731.2014.01.020

为了增强水化硅酸钙的溶解性能,以聚乙二醇(PEG)作为造孔剂,对水化硅酸钙进行改性.重点关注聚乙二醇的分子量对水化硅酸钙的微观结构及溶解性能的影响.研究发现,PEG 分子插入了水化硅酸钙的硅氧四面体链的缺陷部位或者进入层间,阻止了水化硅酸钙颗粒间的范德华力的缔合.PEG 经过煅烧过程后留下的空隙使得水化硅酸钙的孔容积和比表面积增大.当 PEG 的分子量为2000时,改性后的水化硅酸钙的比表面积和孔容积均分别为87.48 m2/g与0.33 cm3/g,溶出的 Ca2+浓度达到6.75 mg/L,回收磷后沉积物中的磷含量可达到19.05%.

关键词: 水化硅酸钙 , 聚乙二醇 , 溶解 , 改性 , 孔隙结构

疏水性光催化剂的制备及其催化动力学

胡学斌 , 徐璇 , 吉芳英 , 范子红

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2009.01115

采用十二烷基硫酸钠(SDS)为改性剂对TiO2进行了疏水改性, FTIR表征表明催化剂表面具有CC和CH烷基疏水基团. 同时采用CuO对催化剂进行了可见光响应改性, UV-Vis表征表明催化剂具有良好的可见光响应性能, 吸收边红移至830nm以上. 三维荧光扫描发现随着CuO和SDS的加入,催化剂的空穴电子分离效果迅速提高. 以硝基苯为处理对象, 考察了体系pH值、污染物初始浓度、催化剂用量和光照强度对光催化反应过程的影响, 建立了动力学模型. 低浓度条件下, 通过模型计算的动力学常数相对误差范围为-16.5%~-4.5%; 高浓度条件下为-11.3%~4.6%.

关键词: 光催化 , hydrophobic , kinetic , nitrobenzene

水化硅酸钙的制备及磷回收性能表征

关伟 , 吉芳英 , 陈晴空 , 晏鹏 , 张千

功能材料

以电石渣和白碳黑分别作为钙质和硅质原料,采用水热法制备具有磷回收特性的水化硅酸钙。研究了制备条件对水化硅酸钙磷回收性能的影响,采用XRD揭示了水化硅酸钙的磷回收机制。通过BET、SEM表征了水化硅酸钙的微观结构,考察了水化硅酸钙的溶钙供碱能力。钙硅摩尔比为1.6∶1,水热反应温度为170℃,水热反应时间为4.5h,搅拌强度为90r/min的条件下所制备的水化硅酸钙,其磷回收产品中的磷含量达到18.64%。该材料具有多孔结构,比表面积达到113.3572m2/g,能够溶出的Ca2+浓度为3.52mg/g,这些溶钙供碱特性使得该材料能够在pH值=9.0的环境下以羟基磷酸钙的形式从污水中回收磷。

关键词: 磷回收 , 水化硅酸钙 , 羟基磷酸钙 , 制备

疏水性光催化剂的制备及其催化动力学

胡学斌 , 徐璇 , 吉芳英 , 范子红

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2009.01115

采用十二烷基硫酸钠(SDS)为改性剂对TiO_2进行了疏水改性, FTIR表征表明催化剂表面具有CC和CH烷基疏水基团. 同时采用CuO对催化剂进行了可见光响应改性, UV-Vis表征表明催化剂具有良好的可见光响应性能, 吸收边红移至830nm以上. 三维荧光扫描发现随着CuO和SDS的加入,催化剂的空穴电子分离效果迅速提高. 以硝基苯为处理对象, 考察了体系pH值、污染物初始浓度、催化剂用量和光照强度对光催化反应过程的影响, 建立了动力学模型. 低浓度条件下, 通过模型计算的动力学常数相对误差范围为-16.5%~-4.5%;高浓度条件下为-11.3%~4.6%.

关键词: 光催化 , 疏水性 , 动力学 , 硝基苯

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