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高活性离子液体催化棉籽油酯交换制备生物柴油

吴芹 , 陈和 , 韩明汉 , 王金福 , 王德峥 , 金涌

催化学报

制备了五种对水稳定性好、带- SO3H 官能团的Br(o)nsted酸离子液体,并用它们催化棉籽油酯交换反应制备生物柴油. 结果表明,磺酸类Br(o)nsted酸离子液体具有很好的催化活性,其催化活性与阳离子中的含氮官能团和碳链长度有关,吡啶丁烷磺酸硫酸氢盐离子液体的催化活性最好,其活性接近于浓硫酸催化剂. 离子液体容易同产物分离,具有很好的稳定性,可以循环使用,对环境友好,是制备生物柴油的较理想催化剂.

关键词: 离子液体 , Br(o)nsted酸 , 酸催化 , 棉籽油 , 酯交换反应 , 生物柴油

CO偶联反应中氧对Pd-Fe/α-Al2O3催化剂活性的影响

吴芹 , 高正虹 , 何琲 , 李振花 , 许根慧

催化学报

在CO常压气相催化偶联合成草酸酯反应体系中,考察了原料气CO中不同氧杂质含量和不同反应温度对钯系催化剂活性的影响. 结果表明,随着氧含量的增加和反应温度的升高,CO的转化率和草酸二乙酯(DEO)的空时收率升高,但DEO的选择性下降,且有副产物乙酸乙酯生成; 氧杂质的存在同时加快了CO偶联主副反应速率. 根据实验现象及XPS表征结果探讨了催化剂活性变化规律的机理,并考察了在反应温度下无CO偶联反应时氧对钯系催化剂中活性组分钯及助剂铁的氧化作用. 实验结果表明,氧引起的钯系催化剂活性的改变具有可逆性.

关键词: 一氧化碳 , 偶联反应 , 草酸二乙酯 , , , 负载型催化剂 , , 反应机理

钯系催化剂的氨中毒研究

高正虹 , 吴芹 , 何菲 , 李振花 , 许根慧

催化学报

考察了CO常压气相偶联合成草酸酯反应体系中在不同氨含量下Pd系催化剂活性随反应时间的变化.结果表明,随着氨含量的增加,催化剂活性降低的速率加快,氨含量不超过0.54%时,仅引起催化剂活性下降,但不会造成催化剂完全失活;当氨含量达1.16%时,催化剂活性随反应时间迅速下降,直至完全失活.同时,观测了催化剂氨中毒的不可逆性. 利用XPS和TEM表征手段探讨了Pd系催化剂氨中毒机理,并分析了在工业生产条件下催化剂氨中毒不可逆性的原因.

关键词: 一氧化碳 , 偶联反应 , 草酸二乙酯 , 钯系催化剂 , 氨中毒 , 机理

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