王建兵
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祝万鹏
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王伟
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杨少霞
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周云瑞
催化学报
分别采用传统成型法和新的成型法制备了一系列以CeO2为主要成分的载体,将贵金属Ru浸渍在这些载体上制备了不同的催化剂.对催化剂的比表面积和机械强度进行了表征,并通过湿式氧化乙酸的静态实验和湿式氧化苯酚的动态实验分别考察了催化剂的活性和稳定性.结果表明,Ru负载在采用新方法成型的载体上制得的催化剂具有更大的比表面积.向CeO2中掺杂Zr能增大载体的比表面积.新方法制备的催化剂Ru/ZrO2-CeO2催化湿式氧化乙酸具有良好的活性,化学需氧量(COD)去除率为98%.在110 h的催化湿式氧化苯酚反应中,苯酚和COD的去除率维持在96%左右,反应过程中活性组分的溶出浓度很小,催化剂表面有少量的积炭,但积炭在300 ℃能够被完全氧化.因而催化剂具有较好的稳定性和工业应用可能性.
关键词:
钌
,
氧化铈
,
氧化锆
,
负载型催化剂
,
催化湿式氧化
,
乙酸
,
苯酚
,
稳定性
杨少霞
,
祝万鹏
,
陈正雄
,
王建兵
,
周云瑞
催化学报
采用溶胶-凝胶法和共沉淀法制备了CeO2-TiO2催化剂,利用N2吸附、X射线衍射、透射电镜、X射线光电子能谱和Zeta电位分析等手段表征了催化剂的表面结构性质. 以乙酸和苯酚为目标物,进行了湿式氧化高浓度乙酸和苯酚的活性测试,研究了CeO2-TiO2催化剂表面结构与活性之间的关系. 结果表明, Ce和Ti之间的相互作用使复合氧化物CeO2-TiO2催化剂具有小的晶粒尺寸和高的比表面积,催化剂表面化学吸附氧含量增加,且不同制备方法得到的CeO2-TiO2催化剂表面电位点不同,共沉淀法制备的催化剂更有利于乙酸和苯酚的吸附. 在湿式氧化反应中, CeO2-TiO2催化剂有较高的活性,其中共沉淀法制备的催化剂活性最高;在230 ℃, 5 MPa条件下反应120 min后,乙酸COD去除率为79%;在150 ℃, 4 MPa下反应120 min后,苯酚COD去除率为96%.
关键词:
湿式氧化
,
氧化铈
,
二氧化钛
,
乙酸
,
苯酚
