张荣乐
,
白亮
,
杨勇
,
相宏伟
,
李永旺
,
周敬来
催化学报
采用元素分析、X射线衍射和穆斯堡尔谱等手段研究了喷雾干燥沉淀Fe-Cu-K/SiO2催化剂在F-T合成反应过程中的物相变化. 结果表明,新鲜催化剂样品主要由α-Fe2O3组成,且81.1%的α-Fe2O3粒径小于13.5 nm. 随着反应时间的延长,催化剂表面碳沉积物的含量逐渐增多,不饱和度逐渐增大; χ-Fe5C2的含量逐渐增多,Fe3O4的含量逐渐减少并趋于稳定. 超顺磁Fe3+的含量呈先增加后减少的变化趋势. 由于碳沉积物是由CO生成的,而χ-Fe5C2是由α-Fe2O3经Fe3O4生成的,故催化剂表面碳沉积物的生成先于χ-Fe5C2的生成.
关键词:
费托合成
,
铁
,
铜
,
钾
,
二氧化硅
,
碳沉积物
,
碳化铁
袁兴东
,
沈健
,
李国辉
,
周敬来
,
催化学报
采用水热法直接合成了含磺酸基的介孔分子筛SBA-15-SO3H. XRD表征结果表明,该分子筛具有规则的、六方立柱形的中孔结构,通过酸碱滴定和XRD确定了正硅酸乙酯/有机硅的最佳合成配比为9(α=0.1). 29Si MAS NMR固体核磁结果表明,含磺酸基的有机基团Si-(CH2)3-SO3H中的硅与SBA-15骨架上的氧通过Si-O键结合,形成稳定的有机/无机组成,FT-IR谱表明: 在SBA-15-SO3H表面含有质子酸中心-SO3H. N2吸附-脱附和TEM结果表明,SBA-15-SO3H具有较大的比表面积、孔容和孔径, 孔大小是单一的,孔分布是高度有序的. 酯化反应结果表明,与后合成法相比,直接法合成的催化剂既具有较高的稳定性,又具有简便、快捷和高效的优点.
关键词:
介孔分子筛
,
SBA-15分子筛
,
固体酸
,
磺酸
,
表面改性
,
多相催化剂
,
酯化
张飞
,
耿承辉
,
高志贤
,
周敬来
催化学报
通过比较正庚烷(n-C7)与正十四烷(n-C14)的临氢异构化反应,探讨了正构烷烃在0.4%Pt/SAPO-11催化剂上临氢异构化的反应历程.在低转化率下即产生裂解产物的实验结果支持质子环丙烷(PCP)作用机理,提出了在一次反应中就生成裂解产物的观点.通过分析n-C7与n-C14临氢异构产物的分布,认为异构化过程主要发生在分子筛孔道内.根据n-C7与n-C14呈现相同的反应规律,将加氢转化过程中链长超过C10的烷烃的正碳离子反应的相对速率与链长无关的观点扩展到C7,并在传统反应历程的基础上提出了修正的烷烃异构化反应历程.
关键词:
铂,SAPO-11 分子筛,反应历程,临氢异构,正庚烷,正十四烷
