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直接甲醇燃料电池阴极催化剂的研究进展

黄庆红 , 唐亚文 , 马振旄 , 陆天虹 , 刘长鹏 , 邢巍 , 杨辉

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2005.12.001

综述了近年来直接甲醇燃料电池(DMFC)中阴极催化剂研究进展. 目前DMFC中所用的阴极催化剂一般是Pt,其主要问题是对氧还原的电催化活性低及透过隔膜的甲醇燃料会使阴极催化剂的性能降低. 在Pt催化剂中添加如Cr、Ni、杂多酸或过渡金属的卟啉和酞菁化合物等,不但能提高Pt对氧还原的电催化活性,而且还能较大幅度地提高Pt的耐甲醇能力,因此,这些Pt基复合催化剂有望用作为DMFC的阴极催化剂.

关键词: 直接甲醇燃料电池 , 阴极催化剂 , 氧还原 , 耐甲醇

厚壁和薄壁碳纳米管载Pt催化剂制备和对甲醇氧化的电催化活性

张俊松 , 李海涛 , 唐亚文 , 陈煜 , 包建春 , 周益明 , 陆天虹

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2008.03.007

制备了壁厚约5nm、管径为140~220 nm薄壁碳纳米管(CNTs)和壁厚约50 nm.管径为80~200nm厚壁碳纳米管.研究了浓HNO3处理对不同壁厚CNTs结构和表面基团的影响.结果表明,经硝酸处理后,厚壁CNTs的双电层充放电电量(Qd)和表面含氧基团氧化所需电量(Qo)分别增加了1.34和0.098 mC,薄壁CNTs的Qd和Qo分别增加了5.69和0.175 mC.表明与厚壁CNTs相比,薄壁CNTs易被切断,表面碳原子易被氧化.当用常规液相还原法将Pt粒子沉积在薄壁和厚壁CN%上后,由于浓HNO3处理过的薄壁CNTs具有大的比表面积和多的含氧基团,Pt粒子更容易均匀的吸附在薄壁CNTs表面,因此,制得的Pt/CNTs催化剂对甲醇氧化有很高的电催化活性.

关键词: 铂催化剂 , 碳纳米管 , 甲醇 , 直接甲醇燃料电池

直接热分解法制备单相Pd-Fe合金催化剂及电催化氧还原活性

王彦恩 , 武小杰 , 何城磊 , 赵佳宁 , 唐亚文 , 陆天虹

无机材料学报 doi:10.15541/jim20150213

以醋酸钯和醋酸亚铁为前驱体,采用直接热分解法制备了碳载Pd3-Fe1(Pd3-Fe1/C)催化剂.用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂进行了表征,用循环伏安法和线性扫描伏安法研究了催化剂对氧的电催化还原性能.结果表明,制备的Pd3-Fe1/C复合催化剂具有单相均一的合金结构,Fe进入Pd晶格改变了Pd电子结构和结构常数.电化学数据表明,Pd3-Fe1/C对氧还原比Pd/C催化剂有更高的电催化性能.

关键词: 直接热分解 , 碳载Pd-Fe催化剂 , 单相合金 , 氧还原

甲酸作直接甲醇燃料电池替代燃料

袁青云 , 唐亚文 , 周益明 , 刘长鹏 , 邢巍 , 陆天虹

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2005.09.001

研究了甲酸作直接甲醇燃料电池(DMFC)替代燃料的性能.结果发现,虽然甲酸的能量密度不到甲醇的1/3,但由于甲酸在碳载Pt-Ru(Pt-Ru/C)电极上电化学氧化性能远优于甲醇,故其氧化峰峰电位和起始氧化电位分别比甲醇负移约100和300mV.加上甲酸对Nafion膜的透过率约只有甲醇的1/5.因此,在DMFC中,甲酸是一种比较好的甲醇替代燃料.

关键词: 甲醇 , 甲酸 , 直接甲醇燃料电池 , Pt-Ru/C催化剂

铝钴复合掺杂的氢氧化镍的制备及其电性能

季益刚 , 周益明 , 邵阳 , 唐亚文 , 陆天虹 , 沈涛

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2006.12.001

用低热固相反应法制备铝钴复合掺杂的Ni(OH)2样品,研究其结构和电化学性能.XRD测试结果表明,同时掺杂摩尔分数为20%的Al和摩尔分数为5%的Co的α-Ni(OH)2样品在6 mol/L KOH中浸泡6个月仍保持稳定的α型结构;该样品经30次充放电循环仍保持α型结构.电化学测试结果表明,该样品的放电比容量和大电流放电性能均明显好于摩尔分数为20%的Al的单掺杂α-Ni(OH)2和球形β-Ni(OH)2.

关键词: 低热固相反应 , 氢氧化镍 , 电化学性能 , 复合掺杂

不同形状的钨酸钡纳米粒子的合成

周萍 , 张杰 , 顾晓天 , 戴志晖 , 唐亚文 , 包建春

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2006.04.006

在十一烯酸和十二胺作表面活性剂、正辛烷为油形成的油包水(W/O)型微乳液体系中,通过调节体系的组成,使Na2WO4和BaCl2发生反应,分别制得了丝状、棒状和空心球状的BaWO4纳米粒子.利用XRD、TEM和HRTEM测试技术对相关产物进行了分析表征.初步研究了BaWO4纳米丝和空心球状BaWO4粒子的Raman特性.

关键词: 微乳液 , 钨酸钡 , 纳米粒子 , 十二胺 , 十一烯酸

有机溶胶法制备直接甲酸燃料电池用Pd/C阳极催化剂

张玲玲 , 唐亚文 , 陆天虹 , 周益明 , 高颖 , 李邨

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2007.05.009

采用改进的有机溶胶法制备了用于直接甲酸燃料电池(DFAFC)中甲酸氧化的炭载Pd(Pd/C)催化剂.制备Pd/C催化剂时,以乙醇作溶剂,SnCl2作还原剂.控制溶剂的蒸发温度就能控制Pd/C催化剂中Pd粒子的平均粒径和相对结晶度.溶剂蒸发温度与Pd/C催化剂中Pd粒子的平均粒径和相对结晶度不成正比关系.在选择合适的溶剂蒸发温度时,能制得Pd粒子的平均粒径至6.5 nm和相对结晶度至2.85的Pd/C催化剂.比较了具有不同Pd粒子的平均粒径和相对结晶度的Pd/C催化剂对甲酸氧化的电催化性能.结果发现,Pd粒子的平均粒径小和相对结晶度低的Pd/C催化剂对甲酸氧化有好的电催化性能.

关键词: 甲酸 , 直接甲酸燃料电池 , 炭载Pd催化剂 , 有机溶胶法

不同载量Pt/C催化剂制备及其对甲醇氧化的电催化活性

唐亚文 , 张玲玲 , 李钢 , 周益明 , 高颖 , 陆天虹

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2007.09.004

用甲醇作溶剂,SnCl2作还原剂,采用改进的有机溶胶方法制备了用于直接甲醇燃料电池(DMFC)中甲醇氧化的炭载Pt(Pt/C)催化剂.制得的Pt/C催化剂中的Pt粒子具有高度的均一性和良好的分散度.通过控制溶剂的蒸发温度,能够获得Pt粒子平均粒径基本相同、Pt载质量分数为10%~60%的Pt/C催化剂,粒径为3.3~4.3 nm.将获得的催化剂通过涂膜-热压法制备成DMFC膜电极,研究了Pt载量对甲醇电催化氧化性能的影响.结果表明,质量分数为40%的Pt/C催化剂对甲醇的电催化氧化显示出优异的电催化性能.

关键词: 有机溶胶法 , Pt/C催化剂 , Pt载量 , 甲醇

直接甲醇燃料电池中甲醇替代燃料的研究进展

马德娜 , 袁青云 , 唐亚文 , 高颖 , 初园园 , 陆天虹

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2008.10.001

介绍了甲醇替代燃料,如乙醇、甲酸等的研究进展. 研究发现,用甲酸作燃料要比甲醇具有很多优点,如甲酸无毒,不易燃,存储和运输安全方便,而且它对Nafion膜的透过率低,氧化性能好. 它在氧化时不产生使催化剂中毒的中间产物CO. 在众多研究过的甲醇替代燃料中,甲酸被认为最有可能代替甲醇的燃料.

关键词: 直接甲醇燃料电池 , 甲醇替代燃料 , 乙醇 , 甲酸

多金属氧酸盐载Pd催化剂制备及其对甲酸氧化的电催化性能

吕录萍 , 王新 , 陆天虹 , 唐亚文 , 杨春

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2008.10.016

制备了多金属氧酸盐,K6SiW11O39SnⅡ(SiW11Sn),并将其固定在由SiO2组成的介孔分子筛(SBA-15)上,得到SiW11Sn-SBA-15的复合物. 用液相还原法制备了SiW11Sn-SBA-15负载的Pd(Pd/SiW11Sn-SBA-15)催化剂,用作直接甲酸燃料电池(DFAFC)的阳极催化剂. 实验结果发现,虽然Pd/SiW11Sn-SBA-15催化剂与碳载Pd(Pd/C)催化剂中的Pd粒子的平均粒径相似,Pd含量相同,但Pd/SiW11Sn-SBA-15催化剂对甲酸氧化的电催化活性和稳定性均远优于Pd/C催化剂. 这主要是由于SiW11Sn对有机小分子具有很好的脱氢作用,使甲酸在Pd/SiW11Sn-SBA-15催化剂上主要是通过直接氧化的途经进行氧化而引起的.

关键词: 多金属氧酸盐 , 直接甲酸燃料电池 , , 介孔分子筛

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