温在恭
,
李虎
,
翁维正
,
夏文生
,
黄传敬
,
万惠霖
催化学报
doi:10.3724/SE.J.1088.2012.20208
采用原位Raman光谱技术,在原料气中的O2未完全耗尽的条件下,对CH4部分氧化制合成气反应的gh/SiO2催化剂床层前部贵金属物种的化学态以及由CH4解离所生成的碳物种进行了表征.在此基础上采用脉冲反应和同位素示踪技术,比较了CH4的部分氧化及其与H2O和CO2的重整等反应对催化剂床层氧化区内CO和H2生成的相对贡献,并将实验结果与Ra-man光谱表征结果进行了关联.结果表明,在600℃下将还原后的4％Rh/SiO2催化剂切入CH4∶O2∶Ar=2∶1∶45原料气,催化剂床层前部未检测到铑氧化物的Raman谱峰,但可清晰检测到源于CH4解离的碳物种；在700℃和接触时间小于1ms的条件下,催化剂床层的氧化区内已有大量CO和H2生成,在相同的实验条件下,CH4与H2O或CO2重整反应对氧化区内合成气生成的贡献则很小；以CH4∶16O2∶H218O∶He=2∶1∶2∶95为原料气的同位素示踪实验结果表明,在原料气中16O2未完全耗尽的情况下,反应产物中C16O的含量占CO生成总量的92.3％,表明CO主要来自CH4的部分氧化反应.上述结果均表明,在O2存在下Rh/SiO2催化剂上CO和H2可以通过CH4直接解离和部分氧化机理生成.
关键词:
铑
,
甲烷部分氧化
,
合成气
,
脉冲反应
,
原位拉曼光谱
,
同位素示踪
夏文生
,
张达
,
翁维正
,
万惠霖
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60694-9
采用密度泛函理论方法考察了La-O团簇上超氧物种与过氧物种间转化的连接途径.单重态下,团簇上单个超氧物种可通过一系列臭氧物种转化为过氧物种,且转化能垒较高；三重态下,单个超氧物种则并无与过氧物种间连接的途径.然而,La-O团簇上两超氧物种间的相互作用及其转化也具单重态和三重态两条途径.三重态下,超氧物种可很容易地转化为过氧物种(O2-+O2-(←→)O22+O2),超氧物种与过氧物种处于快速的交换状态之中；单重态下,超氧物种转化为过氧物种则需较高的活化能垒,表明在单重态下这些氧物种具有较高的稳定性.
关键词:
氧
,
超氧
,
过氧
,
氧化镧
,
密度泛函理论
侯玉慧
,
常刚
,
翁维正
,
夏文生
,
万惠霖
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10532
采用非水溶剂溶胶-凝胶法制备了具有四方晶体相结构的纳米LaOX(X=Cl,Br).X射线粉末衍射和扫描电子显微镜结果表明,纳米LaOX样品的形貌规整、粒径均匀(平均粒径约为47nm).在甲烷氧化偶联(OCM)反应中,纳米LaOX显示出比常规尺度LaOX更高的催化活性和C2选择性,且纳米LaOX具有良好的稳定性.此外,常规尺度下,LaOBr催化剂活性和C2选择性高于LaOCl;纳米尺度下,两催化剂活性相差不大,但LaOBr上C2选择性明显更高.
关键词:
纳米
,
卤氧化镧
,
甲烷氧化偶联
,
溶胶-凝胶
,
非水溶剂
,
低温活化
景孝廉
,
佘雯瑜
,
翁维正
,
李建梅
,
夏文生
,
万惠霖
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60153-4
采用原位显微Raman光谱和18O同位素示踪技术,以325 nm激光为激发光源,对立方Nd2O3上过氧物种的光诱导生成过程进行了详细表征,进一步证实过氧源于分子氧对晶格氧的氧化反应.结果还表明,325 nm激光在室温下即可诱导过氧的生成,在实验条件下,生成的过氧物种可与Nd2O3的晶格氧发生快速的氧交换反应,位于Nd2O3体相的晶格氧也可迁移至样品表层进而参与过氧的生成.325 nm激光照射有助于促进晶格氧的迁移以及晶格氧与分子氧之间的氧交换反应.
关键词:
分子氧活化
,
过氧
,
倍半氧化钕
,
光诱导反应
,
18O同位素研究
,
Raman光谱
谢原寿
,
夏文生
,
林成章
中国腐蚀与防护学报
测定了不同含铁量的电镀 Ni-Fe 合金的稳态腐蚀电位.用恒电流阳极溶解法测定了不同组合体系的层间电位差曲线,并用“EC”法检测了这些组合体系的耐蚀性。确证三层 Ni-Fe 体系比双层 Ni-Fe 体系的耐蚀性好.三层 Ni-Fe 体系中以半光亮 Ni-10Fe/光亮 Ni-45Fe/光亮 Ni-10Fe/Cr 体系的耐蚀性最优,且超过作为对比的 Cu/半光亮 Ni/光亮 Ni/Cr 体系。
关键词:
