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响应面法研究NO3-、NO2-和Fe3+对布洛芬光解的复合影响

李富华 , 陈敏 , 孔青青 , 李若白 , 陈平 , 姚琨 , 刘国光 , 吕文英

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2015.11.2015061702

在溶液中分别加入不同浓度的NO3、NO3-和Fe3+,考察它们对布洛芬光解的影响.通过响应面法研究了它们对布洛芬光降解的复合影响.结果表明,NO3可以明显地促进布洛芬的光解.NO2-和Fe3+会抑制布洛芬的光解,且在研究的浓度范围内NO2-的抑制效果比Fe3+强烈.当水环境中存在NO3、NO2-和Fe3+时,可用响应面法来估算布洛芬的光解速率.NO3和NO2-的相互作用、NO3和Fe3+的相互作用对布洛芬的光解具有显著性影响.

关键词: 布洛芬 , 光解 , 动力学 , 无机离子 , 响应面法

模拟饮用水消毒过程中高铁酸钾降解吲哚美辛的动力学分析

黄军磊 , 刘国光 , 王枫亮 , 王盈霏 , 苏海英 , 陆一达 , 陈平 , 姚琨 , 吕文英

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2016.10.2016031502

模拟饮用水消毒过程中高铁酸钾(Fe(Ⅵ))对吲哚美辛(IDM)的降解,考察了Fe(Ⅵ)投加量、IDM初始浓度、溶液pH值、温度等因素对IDM降解速率的影响.实验结果表明,Fe(Ⅵ)可以有效地去除饮用水中的IDM,当Fe(Ⅵ)投加量为0.3 mmol·L-1,溶液pH值为7,温度为25℃时,反应20 min后IDM的去除率达到95％,其反应过程符合准一级反应动力学模型;准一级动力学常数与Fe(Ⅵ)的投加量正相关,与IDM的初始浓度负相关;pH值升高会降低反应速率,温度升高会加快反应的进行.将不同温度条件下反应速率常数进行线性拟合,推算出了Fe(Ⅵ)与IDM反应的热力学参数Ea、△H和△S的值分别为15.79 J·mol-1、13.27 J·mol-1、-183.76 J·mol-1·K-1,说明该反应是吸热反应,同时活化能较低也说明了该反应在常规饮用水消毒条件下即可进行.TOC测定实验表明,Fe(Ⅵ)对IDM的矿化效率较低,大部分IDM转化成其它大分子有机物.

关键词: 饮用水 , 消毒 , Fe(Ⅵ) , 吲哚美辛 , 速率常数

水体中二氧化钛(P25)光催化降解甲芬那酸的机理

陈平 , 王枫亮 , 苏海英 , 王盈霏 , 马京帅 , 李富华 , 姚琨 , 吕文英 , 刘国光

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2016.08.2016010608

本文研究了甲芬那酸(MEF)在UV-P25光催化降解下的行为和产物.结果表明,在紫外光照下P25能够快速催化降解MEF,实验浓度下很好地符合准一级动力学模型,速率常数为0.338 min-1.碱性溶液有利于MEF的降解,随着pH值从5.0增加到10.0,速率常数从0.271 min-1增加到了0.388 min-1.采用硝基苯作为分子探针鉴定了P25光催化降解MEF过程中生成的羟基稳态浓度为0.58× 10-12 mmol· L-1,通过异丙醇猝灭计算出羟基自由基贡献率为95.7％,由此推算MEF与羟基的实际二级反应速率常数为1.04× 1010 L·(mol·s)-1.采用UPLC/MS/MS鉴定了MEF降解产物,推测MEF的光催化降解途径主要涉及脱氢反应、羟基化反应和酮化反应.发光菌急性毒性试验评价MEF降解过程中中间产物的毒性变化表明,UV-P25是一种有效降低MEF毒性的方法.

关键词: UV-P25 , 甲芬那酸 , 毒性 , 羟基自由基 , 降解路径

Fe2＋／单过氧硫酸氢盐（PMS）体系降解水体中酮洛芬的机制研究?

苏跃涵 , 张利朋 , 王枫亮 , 王盈霏 , 苏海英 , 陈平 , 吕文英 , 姚琨 , 刘国光

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2016.09.2016030301

以酮洛芬（KTP）为目标污染物，研究了其在Fe2＋／单过氧硫酸氢盐（PMS）体系中的降解行为．溶液的pH值不仅会影响KTP的存在形态，而且也会影响Fe2＋／PMS体系中Fe2＋的形态，进而影响KTP的降解，结果表明，酸性条件有利于KTP的降解，当pH＝3时降解效果达到最佳，降解率为66．87％．分别以乙醇和叔丁醇做为自由基猝灭剂，检测到体系中存在硫酸根自由基与羟基自由基，且酸性时以硫酸根自由基为主导，而中性和碱性时以羟基自由基为主导，说明随pH值的升高体系中发生了SO－·4向 HO·转化．当HCO－3浓度从0增大至0．01 mmol·L－1时，其对KTP的降解起到促进作用，继续增大至10 mmol·L－1时，对KTP的降解起抑制作用． HA在0至10 mg·L－1浓度范围内对KTP的降解起到促进作用，继续增大至50 mg·L－1时则表现出抑制作用．自然水体中低浓度的腐殖酸、碳酸氢盐对KTP的降解起到促进作用，而高浓度则表现为抑制作用；采用UPLC／MS／MS对KTP降解产物进行鉴定，推测KTP在Fe2＋／PMS体系下的降解途径主要涉及脱羧反应、酮基化反应和羟基化反应；用发光菌急性毒性实验评价了KTP降解过程中的毒性变化，发现KTP氧化过程中体系的毒性低于氧化前KTP的毒性，表明Fe2＋／PMS体系是一种有效降低KTP毒性的方法．

关键词: 酮洛芬 , 硫酸根自由基 , 降解途径 , 毒性

水体中不同形态氮对阿昔洛韦光解的影响

王珍 , 姚琨 , 王枫亮 , 陈智明 , 陈平 , 孔青青 , 吕文英 , 刘国光

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2017.02.2016062203

以350 W氙灯为太阳光模拟光源,探讨了水环境中不同形态氮(NO3-、NO2-;和NH4+)对阿昔洛韦(ACV)光解的影响.结果表明,ACV在不同形态氮离子溶液中的光解符合一级动力学规律,NO3-和NO2-均促进ACV的光解,NH4+对ACV的光解基本无影响;在NO3-、NO2-存在下,加入异丙醇作为羟基自由基猝灭剂,显著抑制了ACV的降解,表明NO3-、NO2-在光照下产生了·OH参与ACV的氧化降解.同时模拟研究了水体处于不同pE值时,水中不同形态氮共存对ACV光解的复合影响.pE值增大,ACV的光解速率先增大后减小;当NO2-和NH4+共存时,对ACV的光解主要表现为NO2-的影响;当NO2-和NO3-共存时,两者对ACV的光解存在拮抗作用,说明其对ACV的光解不是简单的叠加.

关键词: 阿昔洛韦 , 光降解 , 无机氮 , pE值 , 羟基自由基