叶飞
,
余林
,
宋一兵
,
孙长勇
,
方奕文
,
郝志峰
,
林维明
,
徐奕德
,
林励吾
催化学报
通过对分子筛载体HZSM-5进行精密前处理,然后浸渍钼酸铵溶液和添加微量助剂Fe,分别制得催化剂Mo/HZSM-5(t)和Fe-Mo/HZSM-5(t),考察了它们对甲烷脱氢芳构化反应的催化性能. 结果表明,在Mo/HZSM-5(t)催化剂上,反应5 h后,甲烷的转化率可达11.4%,苯收率高于6.2%,在反应30 h后,甲烷的转化率可达8.8%,苯收率高于5.3%,催化剂显示出较高的稳定性. 微量助剂Fe的添加在保持催化剂稳定性的前提下进一步改善了催化剂的活性,使甲烷的转化率相对于Mo/HZSM-5(t)上的提高了18%,苯收率提高了52%. XRD和TPO测试表明活性组分Mo和助剂Fe高度分散于载体上或进入载体孔道中,载体的精密前处理及Fe的添加提高了催化剂的抗积炭能力,使得催化剂稳定性显著提高.
关键词:
甲烷
,
芳构化
,
HZSM-5沸石
,
精密前处理
,
积炭
,
铁
,
钼
方奕文
,
汤吉
,
黄晓昌
,
沈尾彬
,
宋一兵
,
孙长勇
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91120
考察了H-ZSM-5和Zn/H-ZSM-5催化剂的二甲醚芳构化性能.结果表明,H-ZSM-5分子筛催化剂酸性的增强和酸中心的增多有利于二甲醚芳构化.当在H-ZSM-5催化剂中加入2%Zn时,在360℃下反应时总芳烃收率从50.0%增加至66.2%,C_8芳烃收率从28.6%增加到39.0%.反应温度升高到480℃时,总芳烃收率增加至78.0%.
关键词:
二甲醚
,
芳构化
,
锌
,
H-ZSM-5分子筛
,
负载型催化剂
姚颂东
,
孙长勇
,
李娟
,
顾立军
,
申文杰
催化学报
甲烷无氧芳构化(MDA)和甲烷水蒸气重整(MSR)的耦合反应可以大幅度提高甲烷无氧芳构化反应的稳定性.单独的甲烷无氧芳构化反应失活较快,甲烷转化率从0.5 h的14.5%很快下降至15 h的3.5%.而采用联合MSR/MDA反应体系,甲烷的转化率从12.5 h的11.5%非常缓慢地下降至60 h后的6.5%.MSR反应原位生成的CO和H_2能降低反应中生成的CHr物种数量,减少催化剂上积炭的牛成,进而延长反应时间.MSR反应过程中高比例H_2的生成更能有效地减少与B酸相关的积炭的生成,从而更好地抑制反应的失活.
关键词:
甲烷无氧芳构化
,
甲烷水蒸气重整
,
反应耦合
,
钼
,
MCM-49
,
积炭
宋一兵
,
孙长勇
,
吴燕青
,
申文杰
,
林励吾
催化学报
采用两种不同的脱铝方法对HZSM-5分子筛进行了预处理,并利用MAS NMR和吸附吡啶的FT-IR对分子筛的结构和酸性质进行了表征,考察了分子筛的脱铝程度对Mo基催化剂上甲烷芳构化反应性能的影响. 结果表明, HZSM-5分子筛的酸性过强或B酸量不足,均会导致催化剂严重积炭,但积炭成因不同. 母体HZSM-5分子筛上的强B酸中心的存在可促使催化剂上反应中间物种深度脱氢,造成催化剂在反应过程中严重积炭. 经水热处理的HZSM-5分子筛,骨架铝脱出严重,造成B酸活性中心不足以及部分微孔阻塞,不利于C2中间物种芳构化,导致芳烃选择性显著降低. 经高温N2处理的HZSM-5分子筛,骨架铝脱出相对缓和,在消除母体分子筛上强B酸中心的同时,保留了较多的弱B酸中心,既可满足C2中间物种芳构化反应的需要,又可有效抑制催化剂积炭,导致甲烷芳构化反应性能显著改善.
关键词:
甲烷
,
芳构化
,
钼
,
HZSM-5分子筛
,
负载型催化剂
,
脱铝
,
水热处理
,
高温氮气处理
孙长勇
,
姚颂东
,
申文杰
,
林励吾
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90624
研究了乙烷添加对Mo/HZSM-5催化剂上甲烷芳构化反应性能的影响.在所考察的反应条件下.未观察到乙烷添加对甲烷转化的促进作用,乙烷本身反而生成甲烷,同时导致更高的积炭生成速率,使Mo/HZSM-5催化剂更快地失活.但添加乙烷加速了钼活性中心的形成,缩短了芳构化反应的诱导期,使苯的生成提前.
关键词:
甲烷
,
乙烷
,
脱氢芳构化
,
钼
,
HZSM-5分子筛
方奕文
,
宋一兵
,
孙长勇
,
王文进
,
郭锐华
,
林维明
催化学报
考察了分子筛的类型、硅铝比及Cu和Pd改性对分子筛催化剂上二甲醚低温水解活性的影响. 结果表明,酸性的MCM-22和HZSM-5分子筛催化剂具有较高的二甲醚水解活性,且其活性随着分子筛硅铝比的增加而降低. 这表明分子筛的类型及酸性对催化剂性能有重要影响,具有超笼结构的MCM-22分子筛上B酸中心的良好可接近性,使得该分子筛催化剂的水解活性较相同硅铝比的HZSM-5分子筛高. 与改性前相比, Cu和Pd改性后的MCM-22催化剂显示出更高的二甲醚水解活性.
关键词:
铜
,
钯
,
MCM-22
,
二甲醚
,
甲醇
,
低温水解
,
碳酸二甲酯
宋一兵
,
余林
,
孙长勇
,
叶飞
,
方奕文
,
林维明
催化学报
用浸渍法制备了Ni/Al2O3和Ce-Ni/Al2O3催化剂,并用BET,TGA-DTA和XPS技术对催化剂进行了表征,考察了稀土Ce对催化剂性能的影响,探讨了催化剂失活的原因. 结果表明,在甲烷部分氧化和二氧化碳重整反应中,稀土Ce存在有部分还原变价过程(Ce4+→Ce3+),不仅抑制了催化剂的积碳,而且改善了催化剂的水热稳定性和催化性能. 经过较长时间反应的Ce-Ni/Al2O3催化剂,其比表面积下降,活性物种Ni和助剂Ce向体相迁移或部分流失,以及Ni晶粒的烧结聚集长大可能是造成催化剂逐渐失活的主要原因.
关键词:
甲烷
,
二氧化碳
,
合成气
,
镍
,
铈
,
氧化铝
,
负载型催化剂
王磊
,
孙长勇
量子电子学报
doi:10.3969/j.issn.1007-5461.2011.05.010
研究了二项式光场与二能级原子玻色—爱因斯坦凝聚(BEC)相互作用系统产生的原子激光的量子相关性质、压缩效应和振幅平方压缩效应.应用全量子理论,通过求解系统的海森堡方程,重点讨论了光场相关参数和原子相关参数对压缩深度、压缩频率的影响.结果表明,单模原子激光二阶相干度不随时间变化,原子激光具有周期性的压缩效应和振幅平方压缩效应,最大压缩深度由二项式光场相关参数决定,压缩频率依赖于原子与光场耦合系数,简要讨论了压缩效应和振幅平方压缩效应之间的区别和联系.
关键词:
量子光学
,
玻色—爱因斯坦凝聚
,
量子相关性
,
压缩效应
,
振幅平方压缩
宋一兵
,
余林
,
孙长勇
,
叶飞
,
方奕文
,
林维明
应用化学
doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2002.10.014
以活性炭作为载体,制备了Pd/C、Pd-Co/C催化剂. 活性评价结果表明,在Pd-Co/C催化剂上反应3 h后,葡萄糖的转化率达92%,选择性为94%,较Pd/C催化剂的活性和选择性有显著提高. BET和XPS表征结果表明,Pd-Co/C催化剂的良好催化活性和选择性是由于Co的添加及焙烧过程改变了Pd/C催化剂的表面组成及结构,提高了Pd的还原能力有关.
关键词:
葡萄糖
,
Pd-Co/C催化剂
,
催化氧化
佟珊玲
,
刘安丽
,
杨克儿
,
孙长勇
,
阎雁
应用化学
doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2005.11.018
通过加热回流的方法以2-羟基-1,4-萘醌(HNQ)、无水乙醇为主要原料以65%硝酸为催化剂合成了2-乙氧基-1,4-萘醌.通过改变反应时间和催化剂的用量来确定最佳反应条件.采用UV-Vis、IR、1H NMR、元素分析、GC-MS等测试技术分析产物.对合成条件进行了优化,得到的产品为黄色粉末状固体,产率为29.60%.实验表明,此合成路线简单易行.
关键词:
乙氧基萘醌
,
羟基萘醌
,
乙醇
,
硝酸
,
回流
