李忠
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孟凡会
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任军
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郑华艳
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谢克昌
催化学报
通过掺杂Al对无定形层析硅胶进行表面改性,采用固体离子交换法制备了CuCl/SiO2-Al2O3催化剂,并考察了它在甲醇液相氧化羰基化合成碳酸二甲酯反应中的催化性能. 结果表明,掺杂Al制备的SiO2-Al2O3载体仍保持了硅胶的无定形结构,比表面积降为200 m2/g, 但表面酸性明显增强,具有B酸中心. CuCl不仅分散于SiO2-Al2O3载体表面,而且与载体表面的B酸发生离子交换作用形成了表面Cu+物种,使催化剂比表面积降为148 m2/g, 且两种Cu+物种共同构成了催化活性中心. 当CuCl/SiO2-Al2O3催化剂的Si/Al比为5, 在500 ℃焙烧时,催化剂上甲醇氧化羰基化反应的碳酸二甲酯的选择性和时空收率分别达到74%和1.27 g/(g*h).
关键词:
氯化亚铜
,
硅铝复合氧化物
,
甲醇
,
氧化羰基化
,
碳酸二甲酯
孟凡会
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崔晓曦
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何忠
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李忠
,
郑华艳
稀土
采用等体积浸渍法制备了Ni/Al2O3及La改性的Ni-La/Al2O3催化剂,并考察了其浆态床CO甲烷化反应性能.借助XRD、H2-TPR、CO-TPD、H2-TPD等对催化剂进行了表征.结果表明,La助剂改性制备的Ni-La/Al2O3催化剂较Ni/Al2O3催化剂具有更高的CO甲烷化活性,La助剂的添加促进了Ni物种在载体表面的分散,降低了还原温度,增强了催化剂对CO和H2的吸附能力.La助剂的添加次序对甲烷化活性影响较大,采用共浸渍法制备的催化剂具有最佳的甲烷化活性,CO转化率达到96.3％,CH4选择性和时空收率分别达到87.1％和179.6 mL·kg-1·h-1,优于先浸渍Ni后浸渍La或先浸渍La后浸渍Ni制备的催化剂.
关键词:
浆态床反应器
,
CO甲烷化
,
La助剂
,
Ni/Al2O3催化剂
,
浸渍顺序
