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Au/α-Fe2O3催化剂存贮失活环境因素及机理分析

尉继英 , 范桂芳 , 江锋 , 张振中 , 张兰

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00618

采用沉积沉淀法制备了CO低温氧化催化剂Au/α-Fe2O3,通过X射线衍射、X射线光电子能谱、N2吸附-脱附、傅里叶变换红外光谱、H2程序升温还原和CO2程序升温脱附等手段对催化剂进行了表征,探讨了在室温人气气氛下光线照射以及表面吸附等环境因素所导致的催化剂存贮失活及其作用机理.结果表明,经110℃干燥的Au/α-Fe2Os催化剂表面同时存在Au3+和Auδ+(0≤δ≤1)物种,且前者催化CO氧化的活性更高;在窒温大气气氛下,紫外线照射会引起Au3+的还原和Au颗粒的生长,导致催化剂的不可逆失活.此外,空气中的H2O和CO2可同时吸附存α-Fe2O3的表面,形成表面碳酸盐物种,会引起催化剂的可逆失活.

关键词: , 三氧化二铁 , 一氧化碳 , 氧化 , 室温大气气氛 , 存贮 , 失活 , 碳酸盐

分子筛对汽车冷启动尾气中芳香烃吸附性能的研究进展

张兰 , 冯朝阳 , 尉继英 , 张振中 , 江锋 , 梁彤祥

材料导报

综述了15年来HC-trap技术的研究进展,重点概述了汽车冷启动尾气的组成、分子筛吸附剂的选择及其对芳香烃分子的吸附脱附性能、分子筛的孔道及表面结构对芳香烃分子吸附性能的影响,最后展望了该技术在我国的发展意义及趋势.

关键词: 汽车尾气 , 冷启动 , 碳氢污染物 , 分子筛 , 气体吸附

金属氧化物掺杂对锡锆固溶体催化剂的一氧化氮选择性还原性能的影响

尉继英 , 朱月香 , 段连运 , 谢有畅

催化学报

锡锆固溶体催化剂Sn0.55Zr0.45O2具有较好的NO选择性还原性能. 本文在此基础上对其进行金属氧化物掺杂,发现用浸渍法掺入碱性金属元素Y,La,Ba和Zn以及用研磨法加入α-Mn2O3可以提高Sn0.55Zr0.45O2的NO选择性还原性能,用浸渍法掺入过渡金属元素Ce,Ag,Cu,Mn及Ni降低了母体催化剂的活性,而浸渍硫酸镓由于在表面引入B酸位使催化剂严重积碳而大大降低了催化剂的NO选择性还原性能. 文中给出了活性改善体系的最佳掺杂量,并测定了其抗水性能. 在反应气中不含水的条件下,添加2%Ba的样品活性最高,而掺杂1%Zn样品具有最好的抗水性能. 对丙烯氧化反应和NO氧化反应的研究表明,抑制还原剂丙烯的完全燃烧或促进NO氧化为NO2可能有利于NO选择性还原反应的进行.

关键词: 一氧化氮 , 选择性催化还原 , 氧化锡 , 氧化锆 , 固溶体 , 金属氧化物 , 掺杂

Au/α-Fe2O3催化剂上金活性物种的分析

尉继英 , 张振中 , 张兰 , 孟弼芳 , 江锋

稀有金属材料与工程

采用沉积沉淀法制备了CO低温氧化Au/α-Fe2O3催化剂,利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、BET比表面测定、程序升温还原( H2-TPR)等表征技术,对比了制备过程pH值的微小变化、焙烧及光线照射对催化剂结构及催化性能的影响,探明了Au/α-Fe2O3催化剂的活性物种.结果表明,110℃处理的Au/α-Fe2O3催化剂表面同时存在Au3+、Au0以及过渡态Auδ+(0<δ<1),它们对CO氧化的活性顺序为Au3+>Auδ+>Au0;pH值为8条件下制备的催化剂Au3+含量高、比表面积大,催化性能最好;高温焙烧使氧化态金还原的同时也使载体比表面积严重缩小,催化活性显著下降;紫外线照射可以引起Au3+的逐渐还原以及Au0颗粒的生长,其催化失活作用弱于高温焙烧.

关键词: Au/α-Fe2O3 , 一氧化碳低温氧化 , 活性金物种 , 失活

制备方法对新型锡锆固溶体催化剂结构及其选择催化一氧化氮还原性能的影响

尉继英 , 朱月香 , 谢有畅

催化学报

固定SnO2含量为60%,采用不同沉淀方法和在不同沉淀条件下制备了锡锆固溶体催化剂Sn0.45Zr0.55O2,考察了沉淀过程对其结构和性能的影响. 控制尿素浓度为总金属离子(Sn4++Zr4+)浓度的20倍,采用均相沉淀法制备的锡锆固溶体Sn0.45Zr0.55O2对催化NO还原具有最高活性和较好的重复性,在350 ℃下最大NO转化率达到74%. XRD,Raman,XPS,BET比表面测定和孔结构分析表明,沉淀条件不同,沉淀物的成核及生长过程不同,对SnO2与ZrO2之间的固溶度、催化剂表面元素分布、比表面和孔道结构以及催化活性都有较大的影响. ZrO2在SnO2(r)晶格中较高的固溶度、Sn在催化剂表面一定程度的偏析以及催化剂较大的孔径均有利于提高对NO还原反应的催化活性.

关键词: , , 固溶体 , 沉淀过程 , 一氧化氮 , 选择催化还原

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