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添加铈对锰基催化剂的织构-结构及其氧化还原性能的影响

杨卜源 , 佟丽华 , 左树锋 , 齐陈泽

中国稀土学报

考察了添加稀土Ce对Mn/γ-Al2O3催化剂的织构-结构、表面活性组分的分布及氧化还原性能的影响,以催化燃烧易挥发有机污染物(VOCs)苯为探针反应研究了Ce对Mn基催化剂催化性能的影响.采用传统的浸渍法制备了系列催化剂,利用粉末X射线衍射(XRD),N2吸脱附程序升温还原(TPR)等手段对催化剂进行了表征分析.结果表明,添加稀土使Mn基催化剂比表面积、孔体积减小,说明部分Ce进入孔道中,形成了更多的氧化还原活性位,并且进一步研究得知,适量Ce的添加可以促进催化剂活性位的自组装,达到理想的催化氧化性能.添加Ce后,催化剂的活性组分中高价Mn的含量明显增加,这些都有利于提高催化剂的氧化性能.活性实验结果表明,添加适量Ce优化了催化剂的织构-结构、表面活性组分及氧化还原性能,因此催化剂的活性和稳定性明显提高,其中以MnCe为1∶1时,活性最佳,280℃左右就能完全转化苯.

关键词: 织构-结构 , 氧化还原性能 , Mn基催化剂 , VOC , 稀土

铈改性的铝柱撑粘土负载锰氧化物用于氯苯催化降解的研究

张思财 , 孙雪洁 , 伍松玲 , 董煌杰 , 左树锋

中国稀土学报 doi:10.11785/S1000-4343.20130505

通过高温高压法,利用高压釜装置一步合成Al-交联剂,通过离子交换法制备大比表面积、大孔径的Al柱撑粘土(Al-PILC).研究了稀土铈改性的Al-PILC负载锰氧化物用于氯苯的催化降解的活性.表征结果表明:柱撑后得到的Al-PILC,其比表面积和孔体积达到182.3m2·g-1和0.121 cm3·g-1,远大于原土的2.81 m2·g-1和0.00786 cm3·g-1.Al-PILC的层间距由原土的1.18增大到1.79nm.活性数据表明:柱撑改性后的Al-PILC负载锰催化剂的活性远大于Na-mmt的,并且添加稀土Ce有利于改善催化剂的氧化性能,进而提高催化剂的活性.10% Mn-6%Ce/Al-PILC催化剂在330℃左右就能催化降解低浓度的氯苯,无Cl2二次污染产生,并且表现出最佳的稳定性.

关键词: 稀土铈 , Al柱撑粘土 , Mn氧化物 , 氯苯降解

粘土孔结构及添加铈对于催化剂上苯吸附-脱附-催化氧化性能的影响

左树锋 , 周仁贤 , 齐陈泽

中国稀土学报

采用3种不同孔结构的粘土材料,即Na型-蒙脱土(Na-mmt)、Al柱撑粘土(Al-PILC)和AlCe复合柱撑粘土(AlCe-PILC),以上述材料为载体,负载Mn和MnCe作为易挥发有机物(VOC)苯的氧化催化剂.利用N2吸附、程序升温还原(TPR)和程序升温表面反应(TPSR)等手段对催化剂的织构-结构、氧化-还原和吸附-脱附等性能进行了表征和分析.结果表明对于具有高比表面积和大孔径的改性粘土材料,添加适量的Ce有利于催化剂对低浓度苯的吸附,吸附量显著增加、脱附温度提高,上述条件都有利于对低浓度苯的深度氧化.同时,这一研究结果对改善“吸附-催化”一体化的低温吸附、高温脱附及氧化性能有极其重要的意义.

关键词: 柱撑粘土 , 吸附-催化 , TPSR , VOC , 稀土

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