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凹凸棒石负载CuO催化剂脱除气态Hg0

王钧伟 , 张庆平 , 沈园园 , 董彦杰 , 张先龙 , 秦伟 , 张元广

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2017.05.2016112602

利用固定床反应器在模拟烟气条件下研究了凹凸棒石(PG)负载CuO催化剂(CuO/PG)对气态Hg0的脱除.考察了CuO负载量、反应温度、烟气成分、SO2浓度以及空速等对CuO/PG脱除Hg0的影响,并利用逐级化学提取和程序升温脱附实验分析了CuO/PG上吸附Hg的形态.结果表明,CuO/PG对Hg0具有较高的脱除能力,明显高于载体PG,且随CuO负载量的增加而增强(1%—8%);在150-250℃温度范围内,温度升高,CuO/PG对Hg0的脱除能力降低;HCl对CuO/PG脱除Hg0具有显著的促进作用,02具有促进作用,H20和SO2具有抑制作用,NO的作用不明显;在6000-15000 h-1空速范围内,空速降低,CuO/PG表现出了更好的脱除Hg0的能力.逐级化学提取和程序升温脱附实验结果证实,CuO/PG对Hg0的脱除是吸附和催化氧化的共同作用,Hg0被氧化为Hg2+的化合物并吸附在CuO/PG上.

关键词: 凹凸棒石 , CuO , Hg0 , 吸附 , 催化氧化

生物质焦油组分甲苯在镍/凹凸棒石上的二氧化碳催化重整

施培超 , 陈天虎 , 张先龙 , 陈冬 , 宋磊 , 李金虎

催化学报 doi:10.3724/SP.1.1088.2010.00329

以大比表面积的天然纳米矿物材料凹凸棒石(PG)为载体,采用等体积浸渍法制备了Ni/PG催化剂.运用X射线衍射、透射电镜和CO2程序升温脱附对Ni/PG催化剂进行了表征,并用于以甲苯为生物质焦油模型化合物的CO2催化重整反应.考察了反应温度、CO2浓度以及催化剂中Ni负载量对甲苯与CO2重整性能的影响.结果表明,吸附在催化剂表面的CO2存在三个脱附峰,其中高温脱附CO2与反应密切相关;随着CO2浓度、Ni负载量和反应温度的增加,甲苯转化率和H2产率升高.在8000C,C02/PhCH3摩尔比为0.2~0.26时,甲苯转化率达最高;而在CO2/PhCH3摩尔比为0.2时,H2产率最高.催化剂上积炭量随CO2浓度的增加和反应温度的升高而显著降低.

关键词: 生物质焦油 , 甲苯 , 凹凸棒石 , 催化重整 , 二氧化碳

SMA/PA6界面化学反应的流变学测试

张先龙 , 蒋根杰 , 吴宏 , 郭少云

高分子材料科学与工程

采用流变学的方法研究了剪切作用下苯乙烯-马来()酐共聚物(SMA)/尼龙6(PA6)体系的界面化学反应.固定可反应界面面积,从化学反应动力学的角度分析剪切提高界面化学反应速率的原因.研究发现,随着SMA/PA6界面上施加角频率和应变的增大,界面化学反应速率增大,化学反应动力学由一级扩散控制反应向二级化学反应控制转变,表明剪切加快可反应基团向界面扩散速率.

关键词: 苯乙烯-马来酸酐共聚物 , 尼龙6 , 剪切 , 界面 , 化学反应动力学

炭纤维前驱体丙烯腈-丙烯酰胺共聚物溶液的流变性

吴雪平 , 张先龙 , 盛丽华 , 吕春祥

高分子材料科学与工程

采用锥板流变仅,研究了共聚单体丙烯酰胺(AM)含量对聚丙烯腈溶液流变性的影响,探索一种预示炭纤维前驱体聚丙烯腈溶液可纺性的方法.发现:在低剪切速率区(<200s-1),黏度随AM引入增加;在高剪切速率区(>200s-1),均聚物和共聚物的流动曲线几乎重合.溶液的弹性因AM的引入而变大,松弛时间延长了5~6倍,这可能会造成纺丝过程中更大的挤出胀大比,溶液可纺性下降.溶液的时间稳定性和温度敏感性随AM的引入而隆低.

关键词: 炭纤维 , 丙烯腈 , 丙烯酰胺 , 流变性 , 可纺性

蜂窝式MnOx/PG-CC催化剂的制备及低温选择性催化还原法脱硝性能?

张先龙 , 解城华 , 郭勇 , 吴雪平 , 王钧伟

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2015.04.2014081501

采用悬浮浆液法将凹凸棒石( PG)涂覆于堇青石蜂窝陶瓷( CC)基体上,制取PG?CC涂层载体,利用过饱和浸渍法负载MnOx制备MnOx/PG?CC催化剂应用于柴油车尾气SCR脱硝。考察了制备条件对催化剂低温SCR活性的影响,采用BET、SEM?EDS、XRD手段对催化剂的理化性质进行了分析表征,探讨了催化剂结构特性与活性间的构效关系。研究发现,堇青石基体经PG涂层后,对活性组分的一次负载量显著增加,由3%增至13%,对应的催化剂低温脱硝活性显著提高,在100℃脱硝活性由10%提高到78%。结果分析表明,堇青石基体经PG涂层后比表面积大幅度增加,可以承载更高的活性组分,且活性组分具有更好的分散性,从而使得催化剂的活性点增加;另一方面,PG涂层催化剂具有更高的表面Mn4+/Mn3+价态比,更有利于催化剂的低温选择性催化还原法( SCR)活性。活性组分MnOx与PG涂层之间的协同作用是导致催化剂低温SCR脱硝活性得以提升的关键因素。研究结果表明,通过对堇青石蜂窝基体进行凹凸棒石涂层后采用浸渍法负载锰氧化物,可制备出具有较高低温SCR活性的蜂窝式模块催化剂。

关键词: 凹凸棒石 , 堇青石 , MnOx , 脱硝 , 低温SCR

PP和PP/POE交替多层共混物的结构与力学性能

王建峰 , 张先龙 , 吴宏 , 郭少云

高分子材料科学与工程

通过微纳层状共挤出技术制备了聚丙烯(PP)和PP/POE交替多层共混物.通过扫描电镜、差示扫描量热分析、动态力学分析以及力学性能测试对比研究了交替多层共混物和PP/POE普通共混物的结构与力学性能的关系.结果表明,与舍有相同乙烯-辛烯共聚物(POE)含量的普通共混物相比,交替多层共混物的低温冲击强度(-40℃)、弯曲强度和弯曲模量都得到了明显的提升.由于在交替多层结构中刚性的PP层和韧性的PP/POE层能够相互支撑,使得材料获得了优异的综合性能.

关键词: 聚丙烯 , 共挤出 , 低温韧性 , 交替多层结构 , 结构-性能关系

助剂Fe添加对柱状MnOx/PG-AC催化剂低温选择性催化还原(SCR)性能影响

张先龙 , 郭勇 , 张恒建 , 解城华 , 吴雪平

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2015.08.2015020701

采用等体积浸渍法制备MnOx/PG-AC、MnOx-FeOy/PG-AC催化剂,并通过X射线衍射(XRD)、X射线光电能谱(XPS)及场发射扫描(FESEM)等表征手段分析了Fe的掺杂对催化剂低温脱硝活性的影响.分析表明,助剂Fe的加入促进活性组分锰氧化物具有更好的分散性,为催化剂提供了更多的催化活性位点,同时助剂Fe的掺杂明显调控了活性组分Mn4+/Mn3+的价态比.一定量Fe的掺杂显著提高了催化剂的低温选择性催化还原(SCR)性能.当Fe/Mn的物质的量之比为0.8时,MnOx-FeOx/PG-AC/300℃催化剂表现出最佳的低温SCR脱硝活性

关键词: Mn , Fe , 凹凸棒石-活性炭 , 低温 , SCR

凹凸棒石/炭对低浓度亚甲基蓝的吸附性能

吴雪平 , 徐艳青 , 张先龙 , 吴玉程 , 高鹏

新型炭材料 doi:10.1016/S1872_5805(15)60176_7

通过水热处理凹凸棒石和纤维素获得凹凸棒石/炭纳米复合材料,研究该复合材料对亚甲基蓝的吸附性能。考察吸附条件对吸附行为的影响,以及吸附动力学和热力学研究。亚甲基蓝的吸附行为符合二级吸附速率方程,吸附等温方程符合Langmuir方程。吸附热力学参数的计算值表明,亚甲基蓝在该复合材料上的吸附是自发、吸热的过程。

关键词: 凹凸棒石/炭 , 亚甲基蓝 , 吸附 , 动力学 , 热力学

凹凸棒石负载锰氧化物低温选择性催化还原催化剂的表征及对氨的吸脱附

李金虎 , 张先龙 , 陈天虎 , 刘海波 , 施培超

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91001

以非均相沉淀法制备了凹凸棒石(PG)载体上负载锰氧化物催化剂Mn/PG,并用于低温选择性催化还原法(SCR)脱硝反应.采用X射线衍射、透射电子显微镜和H_2-程序升温还原方法对催化剂进行了表征;通过NH_3吸脱附实验考察了催化剂的锰负载量和煅烧温度对NH_3吸附和脱附量及吸附位的影响.结果表明,锰氧化物高度分散于PG晶体表面,其存在状态取决于催化剂煅烧温度.煅烧温度低于550℃,锰氧化物为Mn_2O_3和Mn_3O_4,煅烧温度为550℃时,锰氧化物为Mn_3O_4.NH_3主要吸附在PG载体上,锰氧化物的担载基本不影响催化剂吸附NH_3的能力,但促进了吸附NH_3的活化,这是催化剂SCR活性显著增加的直接原因.

关键词: 凹凸棒石 , 锰氧化物 , 低温选择性催化还原 , 氨吸脱附

助剂对镍基催化剂催化裂解生物质气化焦油性能的影响

刘海波 , 陈天虎 , 张先龙 , 李金虎 , 常冬寅 , 宋磊

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(09)60061-9

采用等体积浸渍法制备了不同助剂(Fe,Mg,Mn和Ce)修饰的镍-凹凸棒石粘土基催化剂(Ni/PG),并用于催化裂解生物质气化焦油反应.采用X射线衍射和透射电子显微镜对Ni/PG催化剂进行了表征,并用总碳分析仪测定了催化剂上的积炭.结果表明,助剂的种类及其含量对催化剂性能的影响显著,在所选用的助剂中,Fe助剂入最有利于提高Ni/PG催化剂上焦油的去除率和H_2的收率,且随助剂Fe含量的增加,催化剂活性逐渐提高.

关键词: 生物质气化 , 焦油 , 负载型催化剂 , 凹凸棒石 , , 助剂 , 积炭

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