贺泓
,
余运波
,
李毅
,
吴强
,
张秀丽
,
张长斌
,
石晓燕
,
宋小萍
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91204
Ag/Al2O3催化含氧烃类选择性还原(SCR)氮氧化物(NOD是有望实际应用于柴油机尾气治理的技术之一.从Ag/Al2O3的基本属性、还原剂的筛选与匹配、NOx还原低温活性改进、催化体系耐硫性的调变和Ag/Al2O3-乙醇体系的实用化开拓等方面,对我们近年来的工作进行了综述,阐明了该组合体系高效SCR特性的微观机制.发动机台架实验表明,结合柴油机机内调整,应用Ag/Al2O3-乙醇的SCR体系能够满足我国重型柴油车国IV排放标准.
关键词:
银
,
氧化铝
,
氮氧化物
,
选择性催化还原
,
催化转化器
,
台架实验
张长斌
环境化学
doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2015.05.2015010509
人一生中约90％的时间在室内度过，因此室内空气质量状况与人体健康息息相关。近年来，随着经济的快速发展，我国室内空气质量污染状况越来越严重，已成为影响人们健康的一大杀手，成为建设稳定和谐社会的制约因素。我国现阶段室内环境中主要的气态污染物是甲醛、苯系物和氨气，对人体健康带来极大危害。本研究针对上述污染物的有效去除，进行了新型高效、低成本催化净化材料和相关技术的研制和开发。一方面，研制了一种室温催化氧化甲醛的Pt基催化剂，并实现了相关技术的产业化应用；第二方面，研制出了针对室内苯系物净化的低温吸附?原位升温催化净化材料和方法；第三方面，研制了系列性能优异的室温光催化氧化氨气催化材料，并探讨了其高活性机制。本研究结果对于有效解决我国室内空气污染，改善工作环境，保护人体健康具有重要的的社会和环境意义。
关键词:
室内空气净化
,
催化氧化
,
甲醛
,
挥发性有机物
,
氨气
贺泓
,
余运波
,
刘俊锋
,
张润铎
,
张长斌
,
王进
催化学报
富氧条件下分别以含氧有机物甲醇、乙醇、乙醛和乙酸等为还原剂,考察了Ag/Al2O3对NOx选择性催化还原的活性.结果表明,当银负载量为4%时,催化剂具有最高的催化活性.在整个实验温度范围内,乙醇较丙烯具有更高的还原NOx的活性,且操作温度范围更宽(300～610℃),NOx脱除率可高达90%,更加适合柴油机尾气中NOx的净化.添加10%的水可提高乙醇还原NOx的低温活性.随着乙醇浓度的增加,NOx转化率显著提高.在相同的浓度下,甲醇和乙酸还原脱除NOx的效率较低;而乙醛还原脱除NOx的效率与乙醇相当.原位红外光谱研究结果表明,反应过程中生成大量吸附态的烯醇式物种(CH2∶CHO-)是乙醇和乙醛呈现较高还原活性的主要原因.
关键词:
银
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
氮氧化物
,
选择性催化还原
,
含氧有机物
,
乙醇
张丽
,
刘福东
,
余运波
,
刘永春
,
张长斌
,
贺泓
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60220-3
采用活性测试和氮气吸附、X射线衍射、X射线光电子能谱、紫外.可见漫反射吸收光谱、高倍透射电镜、原位漫反射傅里叶变换红外光谱和O2脉冲吸附等研究了铈添加对Ag/Al2O3催化剂低温氨氧化性能的影响.结果表明,适量铈的添加可以明显促进Ag/A12O3催化剂的低温氨氧化活性,且对催化剂的选择性影响不大.添加铈不仅可以促进Ag/Al2O3催化剂表面吸附和活化O2的能力,而且可促进催化剂表面对氨的解离吸附和活化.这是铈促进Ag/Al2O3催化剂低温氨氧化活性的主要原因.
关键词:
氨
,
银
,
铈
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
氧气吸附
,
高倍透射电镜
,
原位漫反射傅里叶变换红外光谱
刘福东
,
单文坡
,
石晓燕
,
张长斌
,
贺泓
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10315
NH3选择性催化还原NO (NH3-SCR)技术在燃煤电厂烟气脱硝过程中有着多年的工业应用经验,也是最有望实际应用于柴油车尾气NOx催化去除的技术之一.鉴于目前工业化应用的V2O5-WO3 (MoO3)/TiO2催化剂体系应用于柴油车尾气净化仍存在着诸多问题,开发新型、高效、稳定且环境友好的非钒基NH3-SCR催化剂体系成为NOx催化净化领域的研究热点,以分子筛催化剂(包括Cu基分子筛催化剂以及Fe基分子筛催化剂)和氧化物催化剂(包括Fe基氧化物催化剂、Mn基氧化物催化剂以及其他非钒基氧化物催化剂)为主线,综述了近年来国内外有关非钒基NH3-SCR催化剂的研究进展,较为全面地总结了该系列催化剂的NH3-SCR反应性能、活性中心结构、低温SCR活性改进、NH3-SCR反应机理、抗H2O或抗SO2性能改善以及工业化应用的可行性,并展望了该领域未来可能的发展方向和研究热点.
关键词:
选择性催化还原
,
烟气脱硝
,
柴油车尾气净化
,
非钒基催化剂
,
分子筛催化剂
,
氧化物催化剂
,
低温活性
,
反应机理
张长斌
,
石晓燕
,
贺泓
催化学报
在富氧条件下,以乙醇为还原剂,考察了不同金属负载量的Ag/Al2O3和Cu/Al2O3催化剂选择性还原NOx的活性.结果表明,4%Ag/Al2O3和10%Cu/Al2O3分别为各自体系中的最佳催化剂.4%Ag/Al2O3具有很高的选择性催化还原NOx的活性,但同时会产生一定量的副产物CO.10%Cu/Al2O3选择性催化还原NOx的活性不高,但却具有很好的消除CO的活性.将4%Ag/Al2O3和10%Cu/Al2O3以不同方式组合,其评价结果表明,4%Ag/Al2O3-10%Cu/Al2O3组合催化剂具有与单纯4%Ag/Al2O3相似的NOx脱除活性,同时能够完全消除反应过程中产生的CO,并且能大大降低尾气中乙醇和乙醛的浓度.
关键词:
银
,
铜
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
组合催化剂
,
氮氧化物
,
选择性催化还原
,
乙醇
石晓燕
,
张长斌
,
贺泓
催化学报
在全自动催化剂活性评价装置上,考察了富氧条件下Ag/Al2O3和Cu/Al2O3两种催化剂上催化丙烯还原NOx的活性.在实验温度范围(200～650℃)内,Ag/Al2O3具有优异的催化丙烯选择性还原NOx的活性,但同时有大量副产物CO形成.Cu/Al2O3选择性催化丙烯还原NOx的活性不高,却能有效促进CO的氧化.在无水条件下,Ag/Al2O3-Cu/Al2O3组合体系具有与Ag/Al2O3相似的脱除NOx活性,同时使CO在300℃以后几乎完全转化.在10%水蒸气存在的情况下,Ag/Al2O3-Cu/Al2O3组合催化剂脱除NOx的活性下降,但水蒸气对CO转化率的影响不大.
关键词:
银
,
铜
,
氧化铝
,
组合催化剂
,
氮氧化物
,
一氧化碳
,
选择性催化还原
,
丙烯
宋小萍
,
张长斌
,
贺泓
催化学报
制备了Cu/Ce(x)/Al2O3(x为Ce与Al的摩尔比)系列氧化催化剂,并考察了(Ag/Al2O3+Cu/Ce(x)/Al2O3)组合体系催化乙醇还原NOx以及氧化去除反应副产物(CO和未完全燃烧的碳氢化合物)的活性. 在200～350 ℃温度区间,组合催化剂具有与Ag/Al2O3相似的NOx去除效率. 随着Ce/Al比增加,氧化催化剂去除CO的活性逐渐提高. Cu/CeO2催化剂具有最好的氧化活性,但其对NOx的去除有较大影响. 综合考虑NOx转化率以及CO和HC的去除效果, (Ag/Al2O3+Cu/Ce(0.15)/Al2O3)是最佳的催化剂组合体系. 通过对此系列氧化催化剂的BET比表面积、XRD、H2-TPR以及XPS等表征结果的分析,发现Cu和Ce之间的相互作用是催化剂氧化CO能力提高的主要原因.
关键词:
银
,
氧化铝
,
氧化催化剂
,
氧化铜
,
氧化铈
,
氮氧化物
,
乙醇
,
选择性催化还原
,
一氧化碳
,
未燃碳氢化合物
