聂锦兰
,
敖蕾
,
刘柯钊
,
黄河
材料导报
doi:10.11896/j.issn.1005-023X.2015.20.029
采用第一性原理计算模拟方法对氮气分子及原子在UO2(111)表面的吸附行为进行了系统的研究.计算结果表明,N2在UO2(111)表面倾向于以分子吸附的形式存在,其最稳定的吸附构型为分子中心位于氧原子项部或三重洞位的情形.两种构型下的N-N键的两端均指向相邻的另外两个高对称吸附位置.对于氮原子的表面吸附,发现其位于第二子层的铀原子的上方时最为稳定,吸附能为-4.792 eV,为较强的化学吸附.而对次表面吸附的考察发现,氮原予嵌入最外氧原子层时的稳定性高于表面上吸附的情形.态密度分析表明,对于氮原子吸附,N 2p与U 5f电子态在费米能级附近有非常明显的轨道杂化,表明氮原子主要与铀原子发生了化学作用,N-U键存在共价成分.
关键词:
第一性原理
,
二氧化铀
,
腐蚀防护
,
表面吸附
