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Co3O4纳米晶催化氧化甲烷的理论研究:C-H键活化的晶面效应及活性中心

王阳刚 , 杨小峰 , 胡林华 , 李亚栋 , 李隽

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60043-7

甲烷是一种在自然界中大量存在的原材料,在取代原油和合成重要化工产品等许多领域具有潜在的应用价值.然而,由于CH4中C-H键的键能特别大(约~4.5 eV),如何实现甲烷的绿色有效转化在化学化工领域仍然是一个挑战.本文采用密度泛函理论对Co3O4(001)和(011)晶面活化甲烷C-H键的机理进行了理论研究,得到了如下结论:(1) CH4的C-H键在Co3O4晶面的解离具有很高的活性,只需要克服大约1 eV的能垒;(2)与Co2+相连的Co-O离子对是CH4活化的活性位点,其中两个带正负电荷的离子对C-H解离起着协同作用,帮助产生Co-CH3和O-H物种;(3)(011)面的反应活性明显大于(001)面,与实验的观察一致.本文的计算结果表明, Co3O4纳米晶面对CH4中C-H键的活化表现出明显的晶面效应和结构敏感效应, Co-O离子对活性中心对于活化惰性的C-H键发挥了关键作用.

关键词: C-H键活化 , 甲烷氧化 , 晶面效应 , 微观动力学分析 , 离子对活性中心

砷的乳状液膜分离与分光光度测定研究

李龙泉 , 高文忠 , 李亚栋 , 郑化桂

膜科学与技术 doi:10.3969/j.issn.1007-8924.1998.05.006

研究了表面活性剂,液体石蜡,内相反萃剂、油内比和料液中盐酸、KI浓度等条件对分离、富集砷的影响,确定了兰113A-液体石蜡-煤油-NaOH液膜体系的最佳组成和其它最适实验条件.分离后的砷用DDTC-Ag法测定,多种常见共存离子不影响砷的分离和测定;对实际样品用标准加入法测定,回收率97.6%,相对标准偏差为15‰.

关键词: , 液膜 , 分光光度法

双金属纳米材料催化的有机反应进展

蔡双飞 , 王定胜 , 牛志强 , 李亚栋

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60701-3

纳米催化介于均相催化与多相催化之间,也称为”半多相催化”,目前正受到人们越来越多的关注.最近几年,应用双金属纳米材料进行催化研究取得了很大进展,使用这些催化材料可以增加反应活性和选择性,而且能很好地得以回收.本文综述了双金属纳米材料催化的各种有机反应,如选择性氧化/氢化、偶联和其它反应(脱卤、酰胺化、还原氨化、芳基硼酸与烯酮的1,4-不对称加成和氢解).将双金属纳米材料用于催化合成更加复杂的有机分子值得期待.在双金属纳米有机催化领域,基础理论和实际应用尚有较大的发展空间.未来该领域的发展需要开展多学科的合作,包括合理设计和可控制备相关的双金属纳米材料、深入理解催化机理及发展计算催化.

关键词: 双金属纳米合金 , 催化剂 , 有机反应 , 多相催化

Eu3+掺杂的硼酸锶系列荧光体的合成及其发光性能

王海英 , 王如骥 , 张玥 , 李亚栋

无机材料学报 doi:10.3321/j.issn:1000-324X.2004.06.023

采用溶胶-凝胶法和高温固相反应法合成了Eu3+掺杂的SrB4O7、SrB2O4、Sr2B2O5、Sr3B2O6荧光体.荧光光谱测试结果表明在不同基质中Eu3+的荧光发射是有区别的,Sr2B2O5:Eu3+、Sr3B2O7:Eu3+发射峰在610nm左右的红光区,SrB2O4:Eu3+的发射峰在593nm的橙色区,而SrB4O7:Eu3+则表现出了Eu2+离子的特征峰,产生这种区别主要是由Eu3+所处的配位环境不同造成的.荧光体SrB4O7:Eu3+、SrB2O4:Eu3+、Sr2B2O5:Eu3+、Sr3B2O6:Eu3+的最佳掺杂浓度为2%左右.

关键词: 硼酸锶 , 溶胶-凝胶 , 荧光特性 , 高温固相

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