黄燕
,
李可心
,
颜流水
,
戴玉华
,
黄智敏
,
薛昆鹏
,
郭会琴
,
熊晶晶
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.10841
以非离子型表面活性剂为模板剂,采用蒸发诱导自组装法制备了一系列不同WO3含量的有序介孔WO3-TiO2复合材料,并表征了其孔结构、形貌、孔隙率、光谱性质及组成.结果表明,该材料呈二维六方p6mm对称和锐钛矿晶相结构；与无序WO3-TiO2复合材料相比,其比表面积(152～154 m2/g)更大,孔径更均一(5.3 nm),且比纯TiO2的带隙宽度(3.0 eV)更窄.将该WO3-TiO2样品用于可见光光催化降解水相中罗丹明B和2,4-二氯苯氧乙酸的反应中,发现WO3含量适当的有序介孔WO3-TiO2样品的光催化活性比无序的样品和纯TiO2的更高.
关键词:
三氧化钨
,
二氧化钛
,
有序介孔材料
,
光催化
,
罗丹明B
,
2,4-二氯苯氧乙酸
曾振兴
,
李可心
,
魏凯
,
戴玉华
,
颜流水
,
郭会琴
,
罗旭彪
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(16)62589-5
作为一种新型水中有机污染物,有机氟化物中C–F共价键的键能较大,因而很难通过传统的可见光光催化剂降解.因此,开发高效可见光光催化剂是实现在可见光照射下成功降解水中有机氟化物的关键.作为一种非金属半导体光催化剂,石墨相氮化碳(g-C3N4)因具有可见光响应、环境友好及低成本等优点而广泛应用于水中有机污染物去除.然而,体相层状结构严重限制了g-C3N4的可见光活性.这是由于体相层状结构不利于光生电子的表面迁移,同时增加了光催化反应过程的传质阻力.为了开发一种可重复使用且具有优异可见光活性的光催化剂,进而实现在可见光照射下水中有机氟化物的高效降解及矿化,本文以氯铂酸和多孔氮化碳(pg-C3N4)为前驱体,运用简单的原位光还原法成功制备出一系列高分散铂沉积多孔氮化碳复合材料(Pt/pg-C3N4),而pg-C3N4则是以三聚氰胺为原料采用前驱体预处理法制备.与传统铂沉积石墨相氮化碳(Pt/g-C3N4)复合材料相比,由于多孔氮化碳前驱体具有暴露的几何内外表面,铂纳米粒子可高度分散于其上.因此,铂纳米粒子的电子捕获效应显著增强.另外,与其他传统还原法相比,原位光还原技术还可有效抑制铂纳米粒子的自凝聚.我们对制备的Pt/pg-C3N4复合材料的形貌、孔隙率、相结构、化学组成及光电性质进行了详细表征.结果显示,与传统Pt/g-C3N4复合材料相比,由于多孔微观结构的构建以及高度分散铂纳米粒子的沉积,制备的Pt/pg-C3N4复合材料的BET比表面积显著增大,光吸收能力明显增强,光催化量子效率显著提高.在可见光条件下,初步评价了该复合材料光催化降解水中偶氮染料甲基橙的活性,然后将其进一步应用于水中4-氟苯酚的降解及矿化.结果表明,由于多孔微观结构的构建以及高度分散铂纳米粒子的沉积,所制备Pt/pg-C3N4复合材料具有相当高的可见光光催化活性.结果还显示,所制复合材料具有很高的稳定性,连续使用4次均保持相似的活性.作为一种可见光催化剂,所制Pt/pg-C3N4复合材料有望广泛应用于水中持久性有机污染物的降解以及光催化劈裂水产氢、NO分解和CO2还原等领域.
关键词:
光催化作用
,
多孔氮化碳
,
光还原
,
铂沉积
,
4-氟苯酚
曾振兴
,
李可心
,
魏凯
,
戴玉华
,
颜流水
,
郭会琴
,
罗旭彪
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(17)62763-3
作为一种非金属半导体光催化剂,石墨相氮化碳(g-C3N4)已广泛应用于水中有机污染物去除、劈裂水产氢、二氧化碳还原制碳氢化合物燃料以及选择性氧化有机合成等许多光催化领域.然而,聚集态层状结构和粉末物理状态严重限制了g-C3N4在非均相光催化反应中的实际应用.一方面,g-C3N4的聚集态层状结构限制了光生载流子的表面迁移并增加了光催化反应的传质阻力.另一方面,由于附加的固-液分离步骤,粉体g-C3N4不便于实际应用.因此,为解决g-C3N4的上述缺点,一些研究已经进行并集中于g-C3N4的形貌控制合成及负载.构建多孔微观结构是合成具有优异光催化活性g-C3N4的有效途径之一.本文研究表明,盐酸或乙二醇预处理的三聚氰胺均可用作制备多孔g-C3N4的前驱体.有趣的是,由于在多孔g-C3N4制备体系中不同制孔单元的共存,与通过盐酸或乙二醇单独预处理的三聚氰胺制备的多孔g-C3N4相比,通过二者共同预处理的三聚氰胺制备的多孔g-C3N4具有更丰富的多孔微观结构.与制备负载型二氧化钛不同,由于在制备g-C3N4过程中缺少溶胶-凝胶步骤,因此负载型g-C3N4较难制备.而且,对于氟-锡氧化物(FTO)基底负载的g-C3N4,在实际应用中存在一些不足.首先,FTO基底的片状物理结构不利于反应底物的扩散.其次,FTO基底的吸光效应会导致光能损失,因此g-C3N4只能在FTO基底的单面负载.最后,在g-C3N4和FTO基底之间无化学作用,因此在光催化反应过程中不可避免造成g-C3N4的损失.因此,以盐酸/乙二醇共同预处理的三聚氰胺作原料,氢氟酸/3-氨基丙基三甲氧基硅烷共同预处理的石英棒作基底,首次制备了多孔g-C3N4和负载型多孔g-C3N4.丰富的多孔微观结构使得所制多孔g-C3N4具有优异的光催化活性;且由于多孔g-C3N4与石英棒基底间存在化学作用,因而具有相当高的稳定性.另外,由于在构建石英棒反应器之后不影响光生载流子的表面迁移和目标有机污染物的扩散,因此负载型多孔g-C3N4的光催化活性与粉体多孔g-C3N4相似.所制备多孔g-C3N4和负载型多孔g-C3N4的光催化活性通过在可见光条件下单组份有机废水的处理进行初步评价.在有机污染物降解同时产氢系统中,由于水和有机污染物之间的氧化还原反应难于进行,因此与传统的光催化降解和产氢系统相比,所制多孔g-C3N4的氢气产率和降解效率均显著降低;然而,在有机污染物降解同时产氢系统中,随着该材料光催化活性的提高,氢气产率和降解效率同时提高.这是因为光催化剂电子传递能力的提高促进了有机污染物和水之间的氧化还原反应.
关键词:
多孔微观结构
,
石墨相氮化碳
,
基底
,
降解
,
产氢
刘宇
,
郭会琴
,
颜流水
,
李可心
,
曾春城
,
马文天
,
毕晨阳
环境化学
doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2016.10.2016022303
基于废弃油茶籽壳制备了4种炭材料,并应用于对水中全氟辛烷磺酸盐(PFOS)的吸附性能研究.以油茶籽壳生物质为碳源,首先通过水热碳化法制备了胶质炭微球并进一步对炭微球分别进行了退火、KOH浸渍扩孔和KOH研磨扩孔改性,然后将所制备的4种炭材料应用于水中PFOS的吸附去除,并对其吸附机理进行了探讨.吸附动力学结果表明,4种炭材料对PFOS吸附均符合拟二级动力学模型(R2≥0.994),吸附平衡时间分别为2h、1h、6h和2h.溶液pH值对KOH研磨炭材料的吸附性能影响较小,而对其它3种材料影响较大,4种炭材料对PFOS吸附的最佳pH值分别为2-3、3、2、2-10.4种炭材料对PFOS的吸附均符合Langmuir吸附模型(R2≥0.988),最大吸附量分别为14.4、17.8、223.7、3658.9 mg· g-1.4种炭材料对PFOS的吸附均倾向于单分子层的化学吸附过程,材料的比表面积为影响吸附量的最主要因素,其对PFOS的吸附主要依赖静电作用和疏水作用.
关键词:
油茶籽壳
,
炭微球
,
全氟辛烷磺酸盐(PFOS)
,
吸附
姜凌霄
,
李可心
,
颜流水
,
戴玉华
,
黄智敏
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.20820
分别采用溶剂热还原和光还原沉积法制备了石墨烯-TiO2和 Ag(Au)/石墨烯-TiO2复合光催化剂,并表征了其相结构、形貌、孔隙率、光谱吸收性质以及组成结构.结果表明,石墨烯与 TiO2通过 C–O–Ti 共价键相互作用, Ag 或 Au 纳米粒子均匀沉积在石墨烯和 TiO2表面.在模拟太阳光照射下,通过对水相中罗丹明 B 和甲基橙的降解,考察了光催化剂活性的差异,并研究了其降解动力学.结果表明,由于量子效率的提高、带隙能的降低以及织构性质的优化,复合光催化剂表现出比纯 TiO2更高的光催化活性.
关键词:
石墨烯
,
二氧化钛
,
银
,
金
,
溶剂热还原
,
光还原
,
罗丹明 B
,
甲基橙
熊晶晶
,
李可心
,
黄黎明
,
颜流水
复合材料学报
采用一步溶胶-凝胶共缩合结合溶剂热合成技术制备出一系列介孔电气石/TiO2复合材料,表征了复合材料的相结构、形貌、孔隙率、光吸收性质以及组成结构.结果表明:制备的电气石/TiO2复合材料具有纯锐钛矿晶相、均匀的介孔结构、较大的比表面积(205～242 m2·g-1)、均匀的孔径分布(3.4～3.8 nm)以及较低的带隙能(3.0 eV).在模拟太阳光照射下,电气石/TiO2复合材料可以被成功地应用于水中有机污染物罗丹明B和诺氟沙星的降解.降解动力学研究表明:电气石的掺杂提高了TiO2的光催化量子效率,降低了TiO2的带隙能.对罗丹明B的降解,电气石掺杂量为1wt％～5wt％的电气石/TiO2复合材料表现出比纯TiO2更高的降解速率,对诺氟沙星的降解,电气石/TiO2复合材料的降解速率高于纯TiO2的.
关键词:
电气石
,
TiO2
,
光催化降解
,
溶胶-凝胶
,
溶剂热合成
,
罗丹明B
,
诺氟沙星
张文杰
,
于杨
,
李可心
功能材料
以不同浓度磷酸改性的HZSM-5为载体,采用溶胶-凝胶法制备得到TiO2/HZSM-5光催化剂,通过XRD、SEM、BET、FT-IR和XPS进行表征。结果表明,磷酸处理没有改变分子筛的晶体结构,对分子筛的表面形貌改变不大,负载后的TiO2包覆在分子筛表面。负载前后的TiO2表现为锐钛矿晶型,钛以四价钛的形式存在,氧化物的组成为TiO2。TiO2与HZSM-5没有发生化学键合作用,负载型光催化剂的比表面积随着磷酸浓度的增加而显著提高。活性艳红X-3B的降解率随磷酸浓度的增加而变化,最佳磷酸处理浓度为0.5mol/L。50%TiO2/0.5HZSM-5较TiO2有更高的光催化活性,紫外光照射2h可使活性艳红X-3B降解93.4%,而染料在TiO2上的降解率只有61.0%。
关键词:
ZSM-5
,
TiO2
,
溶胶-凝胶
,
活性艳红X-3B
