朱何俊
,
丁云杰
,
严丽
,
李显明
,
熊建民
,
潘振栋
,
江大好
,
林励吾
催化学报
应用程序升温技术研究了氢甲酰化反应物CO,H2和C2H4在经PPh3修饰的Rh/SiO2(PPh3-Rh/SiO2)催化剂上的吸附-脱附行为. CO-TPD结果显示, Rh/SiO2催化剂在348, 398和525 K处有3个脱附峰, PPh3-Rh/SiO2催化剂仅在368 K处出现脱附峰,表明催化剂的吸附性能发生了明显变化. 采用原位红外光谱研究了PPh3-Rh/SiO2催化剂上CO的吸附态. 结果表明, 2 040 cm-1处吸收峰归属于PPh3修饰的Rh粒子上线式吸附的CO. 这种吸附态既不同于Rh/SiO2多相催化剂表面Rh粒子上的CO吸附态,也不同于相应均相催化剂中的羰基配位态. TPD和FT-IR结果表明,在低压下PPh3-Rh/SiO2催化剂对氢甲酰化反应已具有相当的催化性能.
关键词:
氢甲酰化
,
三苯基膦
,
铑
,
氧化硅
,
负载型催化剂
,
吸附-脱附
焦桂萍
,
丁云杰
,
朱何俊
,
李显明
,
李经伟
,
董文达
,
裴彦鹏
催化学报
上C1～C18醇的选择性分别为20.6%和9.6%.在其它条件不变,GHSV=1500 h.反应条件下,15%Co-0.01%K-2%Zr/AC1催化剂上CO转化率和醇选择性分别为28.0%和34.3%,液相产物中醇占60.9%,其中C6～C18高碳醇占液相产物的20.6%.
关键词:
活性炭
,
钴
,
碳化钴
,
高碳混合醇
,
含氧基团
,
费托合成
焦桂萍
,
丁云杰
,
朱何俊
,
李显明
,
董文达
,
李经伟
,
吕元
催化学报
采用共浸渍法制备了Co-La-Zr/AC催化剂并考察了不同温度还原的催化剂的CO加氢催化性能. 结果表明,在3.0 MPa, 495 K, H2/CO(V/V)=2和GHSV=500 h-1 条件下,经703 K还原的催化剂, CO的转化率和醇的选择性分别为59.1%和42.0%, 其中C6～C18 的高碳醇在总醇中占到50.4%. XRD结果显示,反应后催化剂的主要物相为金属态的钴和碳化钴(Co2C). 还原温度可影响催化剂中钴的晶粒分散度和碳化钴的生成. 碳化钴的形成可能在合成气生成醇类的反应中起重要作用.
关键词:
钴催化剂
,
FT合成
,
还原温度
,
高碳醇
,
碳化钴
李显明
,
王正宝
,
郑洁
,
邵世群
,
王胤超
,
严玉山
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60167-2
在旋转烘箱中采用动态水热法,在不锈钢片支撑体上合成了连续的b轴取向MFI型分子筛膜,并运用扫描电镜和X射线衍射考察了合成釜转速、晶化温度和晶化时间对所得分子筛膜性能的影响.与静态水热法相比,动态水热合成过程中合成液的温差和浓度差大大降低,且合成液持续冲刷支撑体表面,使得动态法具有合成时间短、取向性好和分子筛颗粒粒径分布均一的优点.
关键词:
动态水热法
,
b轴取向
,
MFI型分子筛
,
分子筛膜
,
静态水热法
陈维苗
,
丁云杰
,
王涛
,
江大好
,
李显明
,
罗洪原
催化学报
应用红外光谱和程序升温脱附技术研究了Rh-Mn-Li-Ti/SiO2催化剂上H2对CO吸附和脱附的影响. 结果表明,预吸附的H2主要占据线式CO的吸附位. 共吸附时H2与CO在Rh位上形成了羰基氢化物,从而导致线式物种谱带红移,且高的H2浓度有利于CO的吸附. 在323 K下, H2对预吸附的CO谱带位置和强度没有影响. 但是,随着温度的升高, H2的存在促进了弱吸附CO的脱附,并使之重新吸附; 同时, H2促进了强吸附CO的解离,增强了CO的吸附强度和催化剂的吸附能力.
关键词:
红外光谱
,
程序升温脱附
,
铑
,
锰
,
锂
,
钛
,
氧化硅
,
负载型催化剂
,
氢
,
一氧化碳
,
吸附
,
脱附
李显明
,
丁云杰
,
焦桂萍
,
潘振栋
,
江大好
,
林励吾
催化学报
研究了以Pd(OAc)2为催化剂,H3PMo12O40为助催化剂,空气为氧化剂,在乙酸溶液中于373 K条件下,在500 ml高压釜中由苯液相氧化偶联合成联苯. 结果表明,反应产物中联苯的选择性高达92%以上,并且只有少量的三联苯副产物生成. 分别考察了H3PMo12O40的加入量和O2分压对以空气或纯O2为氧化剂时Pd/HPMo/AcOH催化苯液相氧化偶联合成联苯反应催化性能的影响. 根据反应液颜色的变化以及文献结果推测,在反应过程中通过钯和钼物种的氧化和还原作用使苯氧化生成联苯.
关键词:
苯
,
氧化偶联
,
联苯
,
乙酸钯
,
杂多酸
,
乙酸
,
空气
,
氧化剂
李显明
,
丁云杰
,
焦桂平
,
李经伟
,
严丽
,
朱何俊
催化学报
制备了膦配体修饰的Rh/SiO2多相催化剂(L-Rh/SiO2), 该催化剂在内烯烃氢甲酰化制备正构醛反应中表现出了高活性和高区域选择性,而且在高压釜反应器中可以通过简单的过滤与产物分离.通过使用不同的单齿和螯合双齿膦配体考察了配体的电子及空间效应对L-Rh/SiO2催化剂催化性能的影响.
关键词:
氢甲酰化
,
多相催化剂
,
内烯烃
,
电子效应
,
空间效应
