范闽光
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李斌
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张飞跃
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方金龙
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李望良
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邢建民
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刘自力
催化学报
在氮气气氛下采用等体积浸渍法制备了载Cu的HY和LaHY分子筛.用x射线衍射(XRD)、N2吸附、氨程序升温脱附和X射线光电子能谱对分子筛进行了表征.通过多晶XRD确定了Cu~(2+)离子在Y型分子筛笼内的结构与分布,并测定了分子筛在含二苯并噻吩(DBT)的模拟柴油中的吸附脱硫性能.结果表明,前驱体CuCl_2中的大部分Cu物种与HY和LaHY分子筛进行了离子交换.对于La~(3+)改性的CuHY分子筛(CuLaHY),进入分子筛超笼中的Cu~(2+)离子与骨架氧和水分子配位,牢固地定位于Y型分子筛超笼的SⅡ及SⅢ位;对于CuHY分子筛,超笼中的Cu~(2+)离子只接近于SⅡ及SⅢ位.极少部分CuCl分子高度分散在分子筛笼内,没有定位.处于超笼中SⅡ及SⅢ位的Cu~(2+)离子对模拟柴油中的DBT分子具有吸附作用,是吸附脱硫的活性中心.CuLaHY分子筛的吸附脱硫性能优于CuHY分子筛.当模拟柴油中含有萘时,萘与DBT分子会产生竞争吸附.
关键词:
HY分子筛
,
铜
,
镧
,
吸附剂
,
修饰
,
二苯并噻吩
,
吸附脱硫
柳云骐
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李望良
,
刘春英
,
崔敏
,
刘晨光
催化学报
采用水热法合成了不同SiO2/Al2O3比的MCM-41介孔分子筛.并分别以HY/MCM-41/γ-Al2O3, HY/γ-Al2O3和γ-Al2O3为载体,用浸渍法制备了Mo-Ni-P催化剂.以萘为模型化合物,考察了硫化态Mo-Ni-P催化剂的加氢活性.结果表明,不同载体负载的催化剂催化活性均随着活性组分负载量的增大而提高,其中掺杂大比表面MCM-41的HY/MCM-41/γ-Al2O3所负载的催化剂催化活性提高幅度最大.由于MCM-41与HY分子筛在酸性和孔结构上存在互补性,因而催化剂对萘加氢存在协同作用.提出了萘加氢的反应机理,认为反应网络包括两个平行路径: 一是萘加氢生成四氢萘后发生异构化或开环反应; 二是萘加氢生成四氢萘后进一步加氢生成十氢萘,继而发生异构化或开环反应.
关键词:
MCM-41分子筛
,
HY分子筛
,
萘
,
加氢
,
反应机理
