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NO在Au/Al2O3催化剂上还原反应的TPD-MS研究

齐世学 , 邹旭华 , 徐秀峰 , 安立敦 , 李树本 , 程谟杰 , 包信和

催化学报

考察了沉积-沉淀法制备的Au/Al2O3催化剂在O2存在下催化C3H6还原NO的反应,并用程序升温脱附-质谱(TPD-MS)手段研究了吸附于催化剂上的NO或NO-O2的脱附性能. 结果表明: 在O2存在的条件下,对于C3H6还原NO的反应,1%Au/Al2O3的催化活性最高,可于375 ℃左右使NO生成N2,转化率达60%. 这与催化剂对所吸附NO的脱附性能密切相关,N2O可能是C3H6还原NO反应过程中产生的比较稳定的中间体.

关键词: , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 一氧化氮 , 丙烯 , 吸附 , 程序升温脱附 , 质谱 , 选择性还原

加氢裂化催化剂积炭行为的研究

孙万付 , 马波 , 索继栓 , 李树本 , 张喜文 , 李文麾 , 罗锡辉

催化学报

用热分析技术和反应色谱等手段及催速老化法对加氢裂化催化剂的积炭行为进行了研究.结果发现:对所涉及的几种不饱和烯烃反应物而言,随着碳链长度的增长,催化剂积炭量略有降低;对直链烷烃反应物,碳链越长则催化剂积炭量越多,且分布于催化剂所有的孔内;在碳数相同的情况下,烯烃的不饱和度越大越容易积炭.

关键词: 加氢裂化 , 积炭 , 催化剂失活 , Y分子筛 , 氧化钨 , 氧化镍

铍、氮共掺杂TiO2的制备及其可见光下光解水制氢性能研究

潘高峰 , 李越湘 , 彭绍琴 , 吕功煊 , 李树本

功能材料

通过煅烧硫酸钛与氨水水解沉淀物制备氮掺杂TiO2(N-TiO2),用浸渍法制备了铍、氮共掺杂TiO2光催化剂(Be-N-TiO2).通过可见光光还原沉积法载铂,以可见光(λ≥420nm)光催化制氢为探针反应考察了催化剂的活性,发现当煅烧温度为300℃,Be2+的掺杂量为1.5%(原子分数)时,制备的Pt/Be-N-TiO2制H2活性最高.通过XRD、DRS、FT-IR等手段对掺杂催化剂进行了表征,N掺杂可在TiO2中形成O-Ti-N键,使其具有可见光吸收能力;掺入Be2+可以有效的分离光生电子和空穴,减少了两者的复合,同时能够消除由于氮掺杂引入的氧空位,使共掺杂催化剂相对于单一的N-TiO2具有较高的可见光制H2活性.

关键词: 光催化 , 铍、氮共掺杂 , TiO2 , 可见光 , 制氢

Na-W-Mn/SiO2催化剂体系中W和Mn对甲烷氧化偶联反应的作用

季生福 , 李树本 , 张兵 , 刘育 , 许传芝

催化学报

制备了一系列不同W,Mn含量的Na-W-Mn/SiO2催化剂,并进行了其催化甲烷氧化偶联反应性能评价和XPS,XRD表征.研究结果表明,W和Mn的含量分别为2.2%≤W≤8.9%和0.5%≤Mn≤3%时,催化剂具有较好的甲烷氧化偶联反应性能.Mn的表面浓度与甲烷的转化率和乙烯的选择性有较好的对应关系,W的表面浓度与乙烷的选择性有一定的关联,据此提出Na-O-Mn和Na-O-W都是甲烷氧化偶联反应的活性中心.反应的活性相是Na2WO4,Na2W2O7和Mn2O3.

关键词: 钨酸钠 , 氧化锰 , 担载型催化剂 , 甲烷 , 氧化偶联

二氧化碳存在下甲烷氧化细菌催化甲烷生物合成甲醇

崔俊儒 , 辛嘉英 , 牛建中 , 夏春谷 , 李树本

催化学报

在甲烷单加氧酶和脱氢酶系的作用下,甲烷氧化细菌Methylosinus trichosporium IMV 3011可以把甲烷氧化成二氧化碳.在反应体系中充入一定比例的二氧化碳后,检测到了甲醇的积累.混合气中CO2,CH4,O2和N2的体积比为2:1:1:1时甲醇的积累量达到最大.在超滤膜反应器中进行了连续反应,利用反应混合气产生的压力将生成的甲醇从反应体系中分离.连续反应198 h后甲醇的积累量没有明显下降.

关键词: 甲烷氧化细菌 , 甲基弯菌 , 生物催化 , 甲烷 , 生物合成 , 甲醇 , 二氧化碳 , 超滤膜反应器

乙二胺存在下溶剂热制备纳米硫化镉及其光催化性能

唐利锋 , 李越湘 , 彭绍琴 , 吕功煊 , 李树本

功能材料

以硫酸镉(CdSO4·8/3H2O)和硫代乙酰胺(TAA)为镉源和硫源,乙二胺(EDA)为络合剂,乙醇为溶剂,通过溶剂热法制备了纳米CdS光催化剂.采用XRD、BET、SEM、UV-Vis等方法对光催化剂进行了表征.以甲酸水溶液的可见光催化制氢反应为探针,考查了乙二胺加入量、反应温度、Pt负载量对催化剂活性的影响.结果表明,当加入的乙二胺和Cd(2+)摩尔比为1.5:1.0,反应温度为150℃,Pt负载量为0.15%(质量分数)时,催化剂的活性最高.

关键词: 硫化镉 , 溶剂热 , 光催化 , 制氢 , 络合剂

用水热、溶剂热方法制备纳米CdS粒子及其光催化性能

杜娟 , 李越湘 , 彭绍琴 , 吕功煊 , 李树本

功能材料

以硫化钠和硫代乙酰胺为硫源,用水热和溶剂热方法制备了不同粒径的纳米硫化镉半导体光催化剂.借助X射线衍射(XRD),UV-Vis漫反射对CdS催化剂进行了表征.以甲酸水溶液的光催化制氢反应为探针,评价了不同合成方法对催化剂活性的影响;用电化学方法测定了CdS光腐蚀程度.结果表明,反应物、溶剂与温度等都可影响CdS晶型与结晶度,导致其光催化活性差异;CdS光腐蚀性与其晶型有关,并随结晶度的提高显著降低,这说明通过控制合适的条件可制备高活性低腐蚀的CdS.

关键词: 水热法 , 溶剂热法 , CdS , 制氢 , 光腐蚀

Rose bengal-Cu-TiO2的制备及可见光制氢活性研究

张伟 , 彭绍琴 , 李越湘 , 吕功煊 , 李树本

功能材料

用光还原方法制备了负载Cu的光催化剂Cu-TiO2,用染料Rose bengal敏化Cu-TiO2制备了具有可见光活性的Rose bengal-Cu-TiO2光催化剂,通过可见光(λ≥420nm)下分解水制氢考察了催化剂的活性,利用XRD、UV-vis吸收光谱对样品进行了表征.结果表明:载Cu增强了TiO2对可见光的吸收,Cu负载量对催化剂活性有一定的影响,Cu的最佳负载量为5%(质量分数).Cu的负载也增加了TiO2对染料的吸附,从而提高了TiO2对可见光的吸收和光催化活性.

关键词: 染料敏化 , 二氧化钛 , 负载Cu , 制氢

工业Mo-Ni/USY-Al2O3失活催化剂的再生行为

孙万付 , 马波 , 张喜文 , 索继栓 , 李树本 , 罗锡辉

催化学报

用ESCA, XRD, SEM及TPR等手段表征了不同条件下再生的工业失活加氢裂化催化剂. 结果表明, Mo-Ni/USY-Al2O3失活催化剂在实验室装置中快速再生优于慢速再生; 再生温度对催化剂的结构与性能有影响. 480 ℃再生能将失活催化剂中绝大部分的碳和氮烧掉,且比表面积恢复率最高; 600 ℃再生时,催化剂的毛细孔口明显减少,且产生少量聚结态β-NiMoO4晶相.

关键词: 加氢裂化 , 分子筛 , 失活 , 再生 , 积炭

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