周利鹏
,
张超锋
,
方韬
,
张兵兵
,
王瀛
,
杨晓梅
,
张伟
,
徐杰
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.00734
考察了N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI),2,3-二氯-5,6-二氰基-1,4-苯醌(DDQ)与NaNO2组成的非金属催化体系,催化分子氧选择氧化醇的反应性能.结果表明,该体系可有效地催化芳香醇等生成相应的醛(酮).在80℃反应6h,苯甲醇转化率达到65%,苯甲醛选择性为99%.此外,该催化体系也能有效地催化其它醇的选择氧化.在该催化体系中,DDQ夺取NHPI羟基的H原子生成催化活性物种邻苯二甲酰亚胺氮氧自由基PINO与氢醌;而高亲电性的PINO能够夺取醇分子上的H原子,进一步反应生成醛(酮);NaNO2分解产生的氮氧化合物催化了分子氧氧化氢醌生成醌的过程.
关键词:
N-羟基邻苯二甲酰亚胺
,
2,3-二氯-5,6-二氰基-1,4-苯醌
,
亚硝酸钠
,
选择氧化
,
分子氧
,
醇
杨晓梅
,
徐竹生
,
马怀军
,
徐云鹏
,
田志坚
,
林励吾
催化学报
在水-丁醇两相介质中合成了SAPO-11和MgAPO-11分子筛. 水-丁醇两相介质有利于在SAPO-11中引入更多的Si, 从而产生较多的酸性位,以所得SAPO-11为载体的Pt催化剂在正十二烷临氢异构化反应中表现出较高的催化活性. 相反,水-丁醇两相介质不利于Mg进入分子筛骨架,导致MgAPO-11上的酸性位减少,Pt/MgAPO-11催化剂的催化活性降低.
关键词:
SAPO-11
,
MgAPO-11
,
水-丁醇两相介质
,
铂
,
正十二烷
,
临氢异构化
杨晓梅
,
徐竹生
,
马怀军
,
徐云鹏
,
田志坚
,
林励吾
催化学报
采用常规水热合成法合成了系列MgAPO-11分子筛,考察了晶化时间、 P/Al投料比和Mg源对MgAPO-11分子筛的物相、酸性以及Pt/MgAPO-11催化正十二烷临氢异构化反应性能的影响. 分别用X射线衍射、 X射线荧光光谱和NH3程序升温脱附测定了样品的晶相、 Mg含量和酸性质. 结果表明,合成条件影响着合成产物的晶相组成、 Mg含量及酸性质,从而影响到Pt/MgAPO-11在正十二烷临氢异构化反应中的催化性能. 反应结果显示, Pt/MgAPO-11催化剂的催化活性与MgAPO-11分子筛的强酸位数目密切相关. 较短的晶化时间、合成凝胶的P/Al摩尔比为1.0以及使用Mg(NO3)2为Mg源有利于提高MgAPO-11的强酸位数目,从而提高Pt/MgAPO-11的催化活性.
关键词:
铂
,
MgAPO-11
,
负载型催化剂
,
正十二烷
,
临氢异构化
,
晶化时间
,
磷铝比
,
镁源
