刘百军
,
查显俊
,
孟庆民
,
侯辉娟
,
高山松
,
张金霞
,
盛世善
,
杨维慎
催化学报
采用微波技术制备了NiW/TiO2-Al2O3加氢脱硫催化剂,并用NH3-TPD,Py-FT-IR,TPR和TPS(程序升温硫化)对催化剂进行了表征; 以噻吩为模型化合物,在中压固定床微反装置上考察了催化剂的加氢脱硫性能. 结果表明,在 w(TiO2)=15%的催化剂样品中,微波处理的催化剂的活性比常规催化剂高. 微波处理改变了载体和催化剂表面的酸性质,催化剂样品表面的强酸酸量减少,弱酸和中强酸酸量增加. 微波处理的催化剂的还原性能和硫化性能均好于常规法制备的催化剂. 这可能是微波技术制备的催化剂具有较高加氢脱硫活性的原因.
关键词:
微波
,
氧化镍
,
氧化钨
,
氧化钛
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
噻吩
,
加氢脱硫
董辉
,
邵宗平
,
熊国兴
,
杨维慎
无机材料学报
用湿化学法合成了Ｓｒ４ＣｏｘＦｅ６－ｘＯ１３±δ系列混合导体氧化物，对其相结构与透氧性能进行了研究．钴离子的引入导致材料中钙钛矿型杂相的出现，Ｘ＝２．０时材料中还产生了ＣｏＯ杂相，ｘ＝２．６时材料呈现钙钛矿型结构．Ｓｒ４Ｆｅ４Ｃｏ２Ｏ１３±δ的相结构还与焙烧温度及环境气氛中的氧浓度密切相关．随着氧浓度的降低，材料从纯相Ｓｒ４Ｆｅ６Ｏ１３结构（纯氧气气氛下）转变为Ｓｒ４Ｆｅ６Ｏ１３结构、钙钛矿型结构和ＣｏＯ共存（空气气氛下），直至转变为针镍矿结构、 Ｓｒ４Ｆｅ６Ｏ１３结构和 ＣｏＯ共存． Ｓｒ４Ｆｅ６Ｃｏ１３±δ导体膜在ａｉｒ／Ｈｅ氧浓差梯度下的透氧量为 １．５×１０-８ｍｏｌ／ｃｍ２·ｓ（８５０℃），在６５０～８５０℃范围内透氧活化能为７０ｋＪ／ｍｏｌ．
关键词:
混合导体氧化物
,
cellulose
,
Sr4CoxFe6-xO13±δ
,
phase structure
董辉
,
邵宗平
,
熊国兴
,
佟建华
,
刘盛林
,
杨维慎
催化学报
用EDTA-柠檬酸联合络合法合成了Ba0.5.5Sr0 5Co0 8Fe0 2O3-δ混合导体透氧膜材料,并考察了膜片本身对甲烷的活化性能.结果表明,导体膜对甲烷氧化偶联(OCM)反应具有催化活性.研究了膜反应器中甲烷部分氧化(POM)制合成气反应,发现在开始阶段甲烷转化率有两次快速升高,第一次是由于甲烷与二氧化碳重整而产生的;第二次是由于透氧量增加而导致的.透氧量随温度的升高而增加,850℃时甲烷转化率达96%,一氧化碳选择性为97.3%,透氧量为11ml/(crm2@min).EDS和XRD分析结果表明,反应后透氧膜内表面有碳酸盐生成,但不影响膜的透氧性能.
关键词:
膜反应器
,
钙钛矿
,
甲烷氧化偶联
,
甲烷部分氧化
,
合成气
刘百军
,
熊国兴
,
潘秀莲
,
盛世善
,
杨维慎
催化学报
研究了贵金属改性的Co/γ-Al2O3催化剂上的肉桂醛选择加氢反应. 结果表明,通过Pt,Pd和Ru贵金属改性,提高了催化剂的活性,但只有Pt改性的催化剂具有较高的选择性. w(Pt)＜0.5%时,催化剂的活性随着Pt含量的增加呈直线升高,当w(Pt)=0.5%时,催化剂活性可提高近5倍,但催化剂的选择性变化很小. XRD结果表明,催化剂经还原后,γ-Al2O3上的钴主要为α-Co0. TPR结果表明,Pt的加入提高了Co3O4的还原性能,且Pt含量越高,Co3O4的还原温度越低. XPS结果表明,Pt改性的催化剂样品,其Co3O4大部分被还原为Co0. 由于Pt与Co具有协同效应,故Pt改性的Co/γ-Al2O3催化剂既具有较高的活性,又具有很高的选择性.
关键词:
铂
,
钯
,
钌
,
氧化铝
,
钴基催化剂
,
肉桂醛
,
选择加氢
,
肉桂醇
李砚硕
,
刘杰
,
陈红亮
,
杨维慎
,
林励吾
催化学报
以改进的原位合成路线,于管状氧化铝载体上合成了高性能的LTA型分子筛膜.考察了常规加热和微波加热对合成的影响.对于95%的异丙醇原料液,常规加热合成和微波加热合成的分子筛膜表现出了相似的优良性能.但是,当原料液中的水含量低于2.0%时,常规加热合成的分子筛膜不再具有有效的脱水性能,这是由于其膜层中有相当数量的纳米级缺陷孔存在.采用微波加热在很大程度上消除了合成过程中非分子筛缺陷孔的生成.
关键词:
LTA分子筛
,
分子筛膜
,
非分子筛孔道
,
缺陷
,
微波
,
渗透汽化
熊国兴
,
姚楠
,
韩伟
,
盛世善
,
杨维慎
催化学报
在不使用有机模板剂和孔调节剂的情况下,以无机盐为原料制备了锆和钛修饰的硅铝介孔材料及担载铂的电子-酸性双功能介孔材料. 激光粒度仪和N2吸附-脱附等温线表征的结果显示,制备方法对溶胶的粒度分布和材料的结构性质有较大的影响. 吡啶吸附-脱附的红外光谱表明所得材料具有强的表面酸性,利用XPS和H2-TPR等表征手段确定了材料强表面酸性的来源. 1-己烯加氢异构反应表明所合成的材料具有良好的催化活性.
关键词:
溶胶-凝胶法
,
介孔材料
,
铂
,
强酸性
,
1-己烯
,
加氢异构化
朱雪峰
,
杨维慎
催化学报
综述了混合导体透氧膜反应器中的催化反应.介绍了混合导体透氧膜的氧渗透原理、膜材料的结构、组成以及无机膜反应器的种类和优势.详细讨论了混合导体透氧膜反应器中的甲烷部分氧化反应以及用于该反应的膜材料的发展历程,总结了甲烷氧化偶联和乙烷氧化脱氢等膜反应器中的催化反应,以及混合导体透氧膜用于水分解和二氧化碳分解等受热力学平衡限制的反应.
关键词:
混合导体
,
透氧膜
,
膜反应器
,
甲烷
,
选择氧化
,
钙钛矿
王海辉
,
丛铀
,
杨维慎
,
林励吾
催化学报
混合导体透氧膜是一类同时具有电子和氧离子两类导电性的陶瓷膜. 在高温下,氧会以氧离子的形式透过透氧膜,因此在膜表面存在丰富的氧物种(O-,O-2,O2-2和O2-),这些氧物种能够提高甲烷氧化偶联(OCM)反应的C2选择性. 采用挤压的方法制备出致密的Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ(BSCFO)透氧膜管,并考察了此透氧膜管对OCM反应的催化性能. 发现BSCFO的C2生成速率比La0.6Sr0.4Co0.8Fe0.2O3-δ(LSCFO)和La-Ba-Co-Fe-O(LBCFO)要高得多,其原因主要是由于BSCFO中的氧空缺浓度比较高. 高的氧空缺浓度不仅能够加速氧离子的传输,而且能够提高甲烷分子的活化速度,所以BSCFO具有比LSCFO和LBCFO更好的催化性能. C2生成速率随着反应温度及原料气中甲烷浓度的升高而升高,C2选择性取决于氧离子结合与OCM反应竞争的结果,高的氧离子结合速率会降低C2选择性. 甲烷转化率随着富氧侧氧分压的升高而升高,但C2选择性则随着氧分压的升高而降低. 这说明在OCM过程中气相反应起着重要的作用.
关键词:
钙钛矿
,
氧分离膜
,
甲烷
,
氧化偶联
,
膜反应器
刘百军
,
查显俊
,
盛世善
,
杨维慎
,
熊国兴
催化学报
利用微波技术和常规等体积浸渍法制备了一系列NiW/TiO2-Al2O3加氢脱硫催化剂样品,并采用BET,XRD,XPS和TPS(程序升温硫化)方法对催化剂样品进行了表征.结果表明,微波处理改变了催化剂的孔径分布,提高了WO3,NiO和TiO2在Al2O3表面的的分散性,削弱了WO3和NiO同载体的强相互作用,改善了催化剂的硫化性能.噻吩脱硫活性考察结果表明,经微波处理的催化剂上噻吩转化率比常规催化剂上提高约5%.
关键词:
微波辐射
,
氧化镍
,
氧化钨
,
氧化钛
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
噻吩
,
加氢脱硫
