林绮纯
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林维明
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郝吉明
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李俊华
,
傅立新
催化学报
采用聚合羟基复合阳离子合成交联粘土Al-Ce-PILC,经SO2-4改性后,以浸渍法制备了用于C3H6选择性还原NO反应的铜基交联粘土催化剂Cu/Al-Ce-PILC. 用XRD,XPS和TPR等技术对催化剂进行了表征,并考察了Cu含量对催化剂性能的影响. 结果表明,Cu负载未改变Al-Ce-PILC的结构; w(Cu)=2%时,Cu物种以Cu+和Cu2+两种形式存在,催化剂具有最高的催化活性和较宽的操作温度范围,在反应气组成为0.22%NO-0.12%C3H6-2.0%O2-97.66%He,空速为 24 000 h-1和温度为350 ℃的条件下,NO转化率可达56.4%,700 ℃下仍可达22.3%; w(Cu)=5%时,催化剂中有明显的CuO物相存在,该物相促进C3H6的深度氧化,从而降低了NO选择性还原反应的性能.
关键词:
铜
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交联粘土催化剂
,
氮氧化物
,
丙烯
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选择性催化还原
林绮纯
,
林维明
,
郝吉明
,
李俊华
催化学报
采用聚合羟基复合阳离子合成交联黏土Al-Ce-PILC, 经SO2-4改性后,以浸渍法制备了铜基交联黏土催化剂Cu/Al-Ce-PILC, 并将其应用于C3H6选择性还原NO的反应,考察了预处理气氛、 O2和C3H6浓度、空速、水蒸气和SO2等反应条件对催化剂性能的影响. 结果表明, He预处理后催化剂表面的Cu物种以Cu+和Cu2+两种形式存在,而H2预处理后仅以Cu+存在, NO转化率最大值由23%升至56%. 反应体系中适当的O2和C3H6浓度可促进NO还原为N2, 但过高的浓度反而可降低NO的还原活性, O2同时可起到抑制积炭、清洁催化剂表面的作用. NO转化率随着空速的增大而降低. 10%水蒸气的存在可抑制NO的还原和C3H6的氧化,其转化率曲线向高温方向位移. 但是,由于金属氧化物交联柱表面的疏水特性, Cu/Al-Ce-PILC较Cu/ZSM-5具有较强的耐湿热稳定性, NO和C3H6最大转化率仅分别下降13%和5%. SO2的存在明显抑制了催化剂的低温活性,但对高温活性有一定促进作用.
关键词:
铜
,
铝
,
铈
,
交联黏土
,
氮氧化物
,
选择性催化还原
,
丙烯
郭锡坤
,
刘庆红
,
林绮纯
催化学报
制备了镧改性铜基铝铈交联蒙脱土催化剂La/Cu/SO2-4/AlCe-PILM,研究了它在富氧条件下对丙烯选择还原NO的催化性能,考察了镧的添加方法、添加量及催化剂焙烧温度对La/Cu/SO2-4/AlCe-PILM催化性能的影响. 结果表明,采用分步浸渍法引入镧能显著提高催化剂对NO选择还原反应的催化活性和高温稳定性,镧的添加量为1.0%时,经500 ℃焙烧制得的La/Cu/SO2-4/AlCe-PILM催化剂性能较佳,NO最大转化率由未加镧时的49.1%提高到加镧时的57.2%,在650 ℃反应时La/Cu/SO2-4/AlCe-PILM上的NO转化率仍高达20%. XRD,TPR和XPS表征分析结果表明,镧物种和铜物种均呈分散状态,镧的引入可能促进了活性中心Cu2+的氧化还原催化循环过程,从而提高了催化剂对丙烯选择还原NO反应的催化活性.
关键词:
一氧化氮
,
选择性催化还原
,
丙烯
,
交联蒙脱土催化剂
,
镧
,
铜
