李经伟
,
丁云杰
,
林荣和
,
龚磊峰
,
宋宪根
,
陈维苗
,
王涛
,
罗洪原
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91029
采用CO加氢反应、静态化学吸附、程序升温还原、CO程序升温脱附和程序升温表面反应等技术研究了助剂Li对Rh-Mn/SiO_2催化剂上CO加氢合成碳二含氧化合物性能的影响.结果表明,Li的加入及其负载量的增加抑制了烃类,特别是CH_4的生成,而对碳二及碳二以上烃类的选择性影响较小.Li的加入还提高了碳二含氧化合物的选择性,主要是乙酸的选择性,但同时降低了Rh基催化剂的CO加氢活性.表征结果表明,Li的加入既降低了催化剂解离CO的能力,又减少了催化剂上CO解离活性位的数量,从而降低了Rh基催化剂上CO加氢的速控步骤--CO解离反应的速率.Li负载量对Rh-Mn/SiO_2催化剂上H_2和CO的化学吸附量影响较小,这表明并非所有的Li都和Rh发生了相互作用,而是有相当一部分Li只是分散在载体SiO_2上,并没有与Rh发生接触.
关键词:
锂
,
铑
,
锰
,
二氧化硅
,
一氧化碳
,
加氢
,
碳二含氧化合物
龚磊峰
,
吕元
,
丁云杰
,
林荣和
,
李经伟
,
董文达
,
王涛
,
陈维苗
催化学报
考察了不同溶剂中Pt/WO_3/ZrO_2催化剂催化甘油加氢制1,3-丙二醇的反应性能.结果表明,质子溶剂乙醇和水有利于甘油转化为1,3-丙二醇.含有乙醇或水的二元混合溶剂表现出明显的溶剂组分协同效应,使用混合溶剂时1,3-丙二醇选择性超过使用单一溶剂,而且混合溶剂的组成对反应性能影响很大.
关键词:
铂
,
氧化钨
,
氧化锆
,
甘油
,
脱羟基
,
1,3-丙二醇
,
溶剂效应
林荣和
,
丁云杰
,
龚磊峰
,
李经伟
,
陈维苗
,
严丽
,
吕元
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90822
在常压同定床反应器上考察了不同载体担载的Rh催化剂上的甲烷溴氧化反应,发现在惰性载体SiC和SiO_2担载的Rh催化剂上溴代甲烷选择性较高,而以金属氧化物ZrO_2和TiO_2为载体的Rh催化剂上易发生深度氧化.程序升温还原实验表明,惰性载体担载的Rh催化剂更难还原.热力学数据分析表明,在所考察的温度区间内,提高反应温度有利于-溴甲烷水汽重整反应的进行.惰性载体担载的Rh催化剂活性高可归因于Rh适中的氧化还原能力,抑制了溴甲烷水汽重整反应的进行.由于Rh/SiC显示出较高的甲烷转化率和溴代甲烷选择性,因此对该催化剂的Rh载量和反应条件进行了优化.结果表明,在620℃,气、液空速分别为900和3.0ml(g·h)条件下,甲烷单程转化率和溴代甲烷总选择性分别保持在20%和90%以上,并且连续反应100h未发生催化剂失活.
关键词:
甲烷
,
溴氧化
,
铑
,
载体
,
负载型催化剂
宁丽丽
,
丁云杰
,
陈维苗
,
龚磊峰
,
林荣和
,
吕元
,
辛勤
催化学报
合成了活性炭(AC)担载的硅钨酸(H4[SiW12O40]·nH2O,HSiW)催化剂,并研究了其对甘油脱水制丙烯醛的催化性能.结果表明,10%HSiW/AC催化剂具有较高的活性和选择性,反应生成丙烯醛的时空收率可达68.5 mmol/(g·h),为文献报道的最好结果之一.催化剂的性能与催化剂表面杂多酸的分散度以及强酸中心的相对数量密切相关.
关键词:
硅钨酸
,
活性炭
,
负载型催化剂
,
甘油
,
脱水
,
丙烯醛
王润琴
,
林荣和
,
丁云杰
,
刘佳
,
罗文婷
,
杜虹
,
吕元
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60202-3
通过两种水热处理方式，即800 oC水汽条件和100 oC沸水处理，考察了一锅法制备的FePO4–SBA-15(OP)的水热稳定性.水热处理前后样品的结构变化通过小角X射线衍射和N2物理吸附表征.研究发现，经水热条件下原位生成FePO4修饰后的OP样品具有良好的水热稳定性，并且FePO4的担载量(5%和40%)对OP样品的水热稳定性几乎没有影响.这与文献报道的金属担载量会影响介孔材料水热稳定性的结果不同.此外，还对比研究了浸渍法制备的FePO4/SBA-15(IMP)和商品SBA-15的水热稳定性.结果表明，各样品水热稳定性由强到弱的顺序是OP>IMP>>SBA-15. OP和IMP样品水热稳定性优于纯硅分子筛SBA-15的原因可能是FePO4保护层能抑制介孔材料在水热环境下的结构塌陷. OP样品水热稳定性较IMP样品好的原因可能主要是由于OP样品中存在稳定的Si–O–Fe键和较多的微孔.
关键词:
磷酸铁
,
SBA-15
,
介孔材料
,
水热稳定性
,
水蒸气
,
金属担载量
