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Selective hydrogenation of benzene to cyclohexene over monometallic ruthenium catalysts in the presence of CeO2 and ZnSO4 as co-modifiers

孙海杰 , 陈凌霞 , 李帅辉 , 江厚兵 , 张元馨 , 任保增 , 刘仲毅 , 刘仲毅

稀土学报(英文版) doi:10.1016/S1002-0721(12)60397-4

关键词:

纳米Ru-Mn/ZrO2催化剂上苯选择加氢制环己烯

孙海杰 , 江厚兵 , 李帅辉 , 王红霞 , 潘雅洁 , 董英英 , 刘寿长 , 刘仲毅

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(11)60489-0

采用共沉淀法制备了一系列不同Mn含量的纳米Ru-Mn催化剂,考察了纳米ZrO2作分散剂时它们催化苯选择加氢制环己烯的反应性能,并采用X射线衍射、透射电镜、N2物理吸附、X射线荧光、原子吸收光谱和俄歇电子能谱等手段对催化剂进行了表征.结果表明,Ru-Mn催化剂上Mn以Mn3O4存在于Ru的表面上.在加氢过程中,Mn3O4可以与浆液中ZnSO4发生化学反应生成一种难溶性的(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)3盐.该盐易化学吸附在Ru催化剂表面上,从而在提高Ru催化剂上环己烯选择性起关键作用.当催化剂中Mn含量为5.4％时,环己烯收率为61.3％,同时具有良好的稳定性和重复使用性能.

关键词: 苯 , 选择加氢 , 环己烯 , 钌 , 锰 , 二氧化锆 , 锌

串联双釜连续反应装置中Ru-Co-B/ZrO2上苯选择加氢制环己烯

孙海杰 , 李帅辉 , 张元馨 , 江厚兵 , 曲良龙 , 刘寿长 , 刘仲毅

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60637-8

采用化学还原法制备了苯选择加氢制环己烯催化剂Ru-B/ZrO2,考察了Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu和Zn等过渡金属的添加对Ru-B/ZrO2催化剂性能的影响.结果表明,这些过渡金属的添加均可提高Ru-B/ZrO2催化剂中的B含量.B的修饰及第二种金属或金属氧化物的集团效应和配位效应导致Ru-B/ZrO2催化剂活性降低和环己烯选择性升高.当Co/Ru原子比为0.06时,Ru-Co-B/ZrO2催化剂上反应25 min苯转化率为75.8％时,环己烯选择性和收率分别为82.8％和62.8％.在双釜串联连续反应器中和优化反应条件下,Ru-Co-B/ZrO2催化剂使用419h内苯转化率稳定在40％左右,环己烯选择性和收率分别稳定在73％和30％左右.

关键词: 苯 , 选择加氢 , 环己烯 , 钌 , 过渡金属 , 硼