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低水碳比条件下 Ni/CeO2/Al2O3催化剂上液化石油气的预重整

赵景月 , 邹秀晶 , 汪学广 , 刘合之 , 李林 , 鲁雄刚 , 丁伟中

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.01034

采用硝酸盐溶液共浸渍薄水铝石制备了不同Ni含量的Ni/CeO2/Al2O3催化剂,并采用X射线衍射、N2物理吸附和程序升温还原等手段对其进行了表征.结果表明,Ni和CeO2物种之间存在较强的相瓦作用,CeO2的加入有利于NiAl2O4还原成金属Ni,而金属Ni又促进了CeO2还原并与Al2O3反应形成CeAlO3.详细研究了Ni/CeO2/Al2O3催化剂在低水碳摩尔比条件下催化预重整液化石油气(LPG)的反应性能,考察了Ni含量、反应温度和水碳摩尔比对催化剂性能的影响.结果表明,在275~375℃的条件下,催化剂表现出很高的LPG预重整反应活性.较高的Ni含量和水碳摩尔比不仪有利于LPG重整为H2和碳氧化物,也有利于碳氧化物和H2的甲烷化反应.Ni/CeO2/Al2O3催化剂在低水碳摩尔比条件下表现出较高的稳定性和优良的抗积炭性能.提出了在低水碳摩尔比条件下高碳烷烃预重整的反应机理.

关键词: , 氧化铈 , 氧化铝 , 液化石油气 , 预重整 , 水碳比

镁铝混合氧化物负载镍催化剂上液化石油气的预重整

王新星 , 汪学广 , 尚兴付 , 聂望欣 , 邹秀晶 , 鲁雄钢 , 丁伟中

催化学报 doi:10.3724/SE.J.1088.2012.20138

采用共沉淀-浸渍法并在较低温度(400~700℃)下焙烧制备了镁铝混合氧化物(MgmAl)负载的Ni催化剂.X射线衍射和程序升温还原结果表明,Ni物种高度分散于催化剂表面,没有形成尖晶石NiAl2O4.在650℃可被还原成金属Ni纳米晶粒,在400℃和较低水/碳摩尔比(S/C=2)条件下表现出较好的催化液化石油气(LPG)重整反应性能.详细考察了Mg/Al摩尔比、Ni负载量、载体和催化剂的焙烧温度对催化剂活性和稳定性的影响,结果表明,由500℃焙烧的Mg1.25Al载体负载的15%Ni催化剂,并于500℃焙烧时,在LPG重整反应中表现出最优的性能,尽管它比高温(≥800℃)焙烧制备的Ni/MgmAl催化剂更易积炭,催化活性和稳定性有所下降,但由于还原温度较低,在交通和小规模供电的燃料电池领域更具实际应用意义.

关键词: 镍催化剂 , 镁铝混合氧化物 , 液化石油气 , 预重整 , 水蒸气重整

Ni/Ce-ZrO2/γ-Al2O3催化剂上高温焦炉煤气中焦油组分的常压加氢裂解

于飞 , 岳宝华 , 汪学广 , 耿淑华 , 鲁雄刚 , 丁伟中

催化学报

采用分步浸渍法制备了Ni/Ce-ZrO2/γ-Al2O3催化剂,并采用X射线衍射、透射电子显微镜、N2物理吸附和程序升温还原等方法对其进行了表征.该催化剂在以甲苯和萘为焦油模拟化合物的高温焦炉煤气常压加氢裂解反应中表现出良好的催化性能和一定的耐硫能力.在较低的水,碳摩尔比(S/C=0.44)条件下,甲苯和萘能够完全转化为小分子气体.向Ni/γ-Al2O3催化剂中加入适量的铈锆氧化物,能促使催化剂表面形成尺寸更小的镍纳米晶粒,并有效地抑制镍晶粒烧结,从而显著提高催化剂的稳定性.该类催化剂有望应用于具有较低水,碳摩尔比的高温焦炉煤气中焦油的直接除去.

关键词: , 铈锆氧化物 , 催化裂解 , 焦油 , 甲苯 ,

低水碳摩尔比条件下液化石油气高效预重整的Ni/CeO2/Al2O3催化剂

李林 , 汪学广 , 沈葵 , 邹秀晶 , 鲁雄钢 , 丁伟中

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(09)60066-8

采用硝酸镍和硝酸铈水溶液共浸渍薄水铝石制备了Ni/CeO2/Al2O3催化剂,并将其用于低水碳摩尔比条件下商用液化石油气(LPG)预重整反应.考察了Ni含量和反应温度对催化剂性能的影响.结果表明,在300~400℃和水碳摩尔比为1.0的条件下.该催化剂具有很高的催化LPG预重整反应活性.15%Ni/CeO2/Al2O3催化剂在350℃,3 000ml/(g·h)和水碳摩尔比1.0的条件下,反应105h后LPG转化率和产气组成均保持不变,表现出较高的稳定性.反应后催化剂表面没有明显的积炭.

关键词: , 氧化铈 , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 液化石油气 , 预重整

Ni/MgAl(O)催化剂上高温焦炉煤气中焦油组分的催化转化

岳宝华 , 孔令华 , 汪学广 , 鲁雄刚 , 丁伟中

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90826

采用共沉淀.水热法合成了一系列Ni/MgAl(O)催化剂.用甲苯和萘的混合物作为焦油模型化合物,在固定床反应器上研究了该催化剂直接催化转化具有较低水蒸气/碳摩尔比的高温焦炉煤气中焦油为小分子气体的反应.考察了催化剂组成、水蒸气/碳摩尔比和反应条件等对催化剂性能的影响.结果表明,Mg/Al摩尔比为3时Ni/MgAl(O)催化剂表现出最优的催化性能.在700~800℃和水蒸气/碳摩尔比为0.68的反应条件下,15%Ni/Mg_3Al(O)催化剂能将甲苯和萘完全转化为CO和CH_4等小分子气体.在反应气中引入0.05%H_2S(摩尔分数)气体的实验表明,该催化剂在焦油催化转化反应中具有较好的抗硫能力.另外,在催化剂中加入少量Pt助剂能显著提高催化剂活性.

关键词: , 镁铝氧化物 , 焦油 , 甲苯 , , 焦炉煤气

无模板剂法合成介孔NiAl10O16纳米粉及表征

尚兴付 , 汪学广 , 邹秀晶 , 丁伟中 , 鲁雄刚

功能材料 doi:10.3969/j.issn.1001-9731.2016.01.039

不添加模板剂或者有机表面活性剂,通过摩尔比为1∶10的镍和铝硝酸盐水溶液与碳酸铵溶液水解的方法制备了高比表面积的介孔NiAl10O16纳米粉体.研究了焙烧温度对介孔NiAl10O16纳米粉体的比表面积和镍物种的影响.采用热重差热分析(TG-DSC)、X射线粉末衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)及N2吸附-脱附等手段表征.结果表明,制备的NiAl10O16纳米粉具有虫孔状介孔结构,比表面积在123~402 m2/g,孔径集中在2.9~6.6 nm,孔容为0.20~0.29 cm3/g.随着焙烧温度的增加,样品的比表面积减小,孔径增加.样品中出现的表面铝酸镍和骨架铝酸镍,能够满足不同催化反应对镍物种的需求.

关键词: 无模板剂法 , 介孔 , 纳米 , NiAl10O16

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