沈岳松
,
余勇
,
丘泰
,
祝社民
稀有金属材料与工程
采用低温共溶在650～850℃内烧成制备(V-W-Ti-O)<,x>(Cu-Al-O)<,1-x>(Ce-O)<,0.03>,(x=0.9,0.8)双组分整体式低温脱硝催化剂.研究烧成温度对整体式催化剂的机械强度、开气孔率、吸水率及体积密度的影响,采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、能谱分析(EDS)及傅里叶红外(FT-IR)等表征手段,分别考察催化剂的晶型、表面形貌和特征孔,定性、定量地分析催化剂的成分和官能团结构,进一步研究反应温度对脱硝催化活性的影响.结果表明,催化剂微观多孔、晶粒分散均匀,晶型复杂(包括TiO<,2>,TiVO<,4>,WV<,2>O<,6>,CeVO<,4>,Cu<,2>V<,2>O<,7>,AlV<,2>O<,4>,CuAlMnO<,4>和Cu<,1.9>V<,12>O<,29>等).700℃保温2h优化制备的(V-W-Ti-O)<,0.8>(Cu-Al-O)<,0.2>(Ce-O)<,0.03>催化剂,机械抗弯强度达到45.5 MPa,催化活性窗口为100～200℃,反应温度为150℃时,催化剂的脱硝活性达到75.9%.
关键词:
脱硝
,
整体式催化剂
,
氧化铈
,
催化活性
,
抗弯强度
沈岳松
,
王家雷
,
祝社民
,
丘泰
稀有金属材料与工程
采用溶胶-凝胶法制备二氧化钛晶须及钛锆复合氧化物,研究锆掺杂对介孔二氧化钛催化性能的优化,采用X 射线衍射(XRD)仪、扫描电镜(SEM)、能谱(EDS)分析、以NH3为分子探针傅里叶红外(FT-IR)及N2物理吸附(BET法)等测试手段,分别考察锆掺杂对二氧化钛晶型、晶粒形貌、固体表面酸性、比表面积的影响.结果表明,锆掺杂可以稳定锐钛矿晶型,改变TiO2结晶形貌,增强二氧化钛固体酸性,增大介孔二氧化钛比表面积,从而优化介孔二氧化钛的催化性能.基于TiO2作为脱硝催化剂,以NH3为还原剂进行NO的选择性催化还原脱除,锆掺杂明显拓宽催化活性温度窗口,往高温区偏移50～100 ℃,最高催化活性提高26.9%.
关键词:
介孔二氧化钛
,
溶胶-凝胶
,
锆掺杂
,
脱硝
沈岳松
,
祝社民
,
丘泰
,
沈树宝
无机材料学报
doi:10.3724/SP.J.1077.2009.00457
采用溶胶凝胶法制备了Ti-Zr-V-O一体化脱硝复合催化材料，研究了锆掺杂对钛钒复合催化材料脱硝活性的影响，采用X 射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、能谱分析（EDS）、傅里叶红外光谱（FT-IR）及N2物理吸附（BET法）等测试手段，分别考察了锆掺杂对钛钒复合氧化物晶型、结晶形貌、组成、官能团结构及比表面积的影响. 实验结果表明，锆掺杂可以稳定锐钛矿晶型，细化晶粒、抑制晶体生长，改变催化剂的结晶形貌，增强固体酸性，从而优化Ti-Zr-V-O复合催化剂的催化性能. 在Ti-Zr-V-O/ATS 陶瓷颗粒整装催化剂存在下，以NH3为还原剂进行NO的选择性催化还原脱除，锆掺杂明显拓宽了催化活性温度窗口，往高温区偏移100℃；反应温度为300℃时，NO转化率提高了17.3%.
关键词:
钛锆钒复合催化材料
,
sol-gel
,
doping zirconium
,
deNOx
沈岳松
,
祝社民
,
丘泰
,
沈树宝
无机材料学报
doi:10.3724/SP.J.1077.2009.00457
采用溶胶-凝胶法制备了Ti-Zr-V-O一体化脱硝复合催化材料,研究了锆掺杂对钛钒复合催化材料脱硝活性的影响,采用X 射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、能谱分析(EDS)、傅里叶红外光谱(FT-IR)及N2物理吸附(BET法)等测试手段,分别考察了锆掺杂对钛钒复合氧化物晶型、结晶形貌、组成、官能团结构及比表面积的影响. 实验结果表明,锆掺杂可以稳定锐钛矿晶型,细化晶粒、抑制晶体生长,改变催化剂的结晶形貌,增强固体酸性,从而优化Ti-Zr-V-O复合催化剂的催化性能. 在Ti-Zr-V-O/ATS 陶瓷颗粒整装催化剂存在下,以NH3为还原剂进行NO的选择性催化还原脱除,锆掺杂明显拓宽了催化活性温度窗口,往高温区偏移100℃;反应温度为300℃时,NO转化率提高了17.3%.
关键词:
钛锆钒复合催化材料
,
溶胶
,
凝胶
,
锆掺杂
,
脱硝
付伟良
,
沈岳松
,
祝社民
,
沈树宝
无机材料学报
doi:10.15541/jim20140196
以Al2O3-TiO2-SiO2(ATS)为载体、Ti0.8Zr0.2Ce0.2O2.4(TZC)为催化活性组分,采用挤出成型法制备系列整体式TZC/ATS及W掺入催化剂样品.研究了W掺入对催化剂TZC/ATS的氨气选择性催化还原(NH3-SCR)脱除NO活性及抗K2O、CaO等毒性的影响,比较了Ti0.8Zr0.2Ce0.2W0.08O2.64/ATS(TZCW0.4/ATS)催化剂与V2O5(WO3)/TiO2催化剂的抗K2O、CaO等中毒性能,并采用N2-BET、XRD、SEM和NH3-TPD等技术手段分别表征了催化剂的比表面积、固相结构、微观形貌及表面酸性.结果表明,当活性组分中Ti/Zr/Ce/W元素摩尔比为4∶1∶1∶0.4时,TZCW0.4/ATS催化剂NH3-SCR脱除NO的效率最高、稳定性最好.W掺入显著增强了催化剂的抗K2O及CaO毒性能力,且TZCW0.4/ATS催化剂抗K2O及CaO的中毒能力明显强于V2O5(WO3)/TiO2催化剂.分析表明,W掺入提高了TZCW0.4/ATS催化剂的比表面积,增加了催化剂的表面酸量,从而优化了催化剂的脱硝性能.
关键词:
Ti0.8Zr0.2Ce0.2O2.4/Al2O3-TiO2-SiO2催化剂
,
W掺入
,
水泥烟气脱硝
,
抗K2O中毒
,
抗CaO中毒
沈岳松
,
纵宇浩
,
眭国荣
,
韩冰
,
祝社民
无机材料学报
doi:10.15541/jim20140563
采用挤出成型法制备系列Ti-Al-Si-Ox脱硝催化剂载体, 评价其NH3选择性催化还原NO的活性.通过正交实验优化 Ti-Al-Si-Ox配方, 采用液 N2-BET、ESEM及 XRD分别表征载体的比表面积、孔容孔径分布、微观形貌和固相结构; 采用阿基米德法测试载体的吸水率、开气孔率和体积密度.结果表明, 当Ti/Al/Si摩尔比为1:0.2:0.1时, TiAl0.2Si0.1Ox载体NH3-SCR脱除NO活性及轴向抗压碎强度匹配最好.当空速为7200 h-1,载体在450~550℃内NH3-SCR脱除NO效率均>80%, 494℃脱除NO效率达到最大值85.8%;载体抗压碎强度为6.17 MPa,比表面积为89.1 m2/g,开气孔率达63.0%,吸水率达48.3%,介孔最可几分布为8.1 nm,次可几分布为3.7 nm.TiAl0.2Si0.1Ox脱硝催化剂载体具备优异的性能.
关键词:
Ti-Al-Si-Ox脱硝催化剂载体
,
组分优化
,
正交实验
,
性能研究
金奇杰
,
沈岳松
,
祝社民
,
李喜红
,
胡敏
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(16)62450-6
氮氧化物(NOx)是大气污染的主要因素之一,对其排放的治理成为较为迫切的需求.氨气选择性催化还原法(NH3-SCR)是目前减少NOx排放中应用最为广泛的技术.目前,商业SCR催化剂主要是V2O5(WO3,MO3)/TiO2,但其具有活性温度窗口窄、N2选择性低和对环境影响大等缺点.因此,新型的催化活性高且活性温度窗口宽的环境友好催化剂成为脱硝催化剂的研究热点.CeO2因其独特的氧化还原性能和优异的储释氧能力在催化领域具有广泛应用,在NH3-SCR中也研发出较多类型的铈基催化剂.我们课题组前期研发了具有优异脱硝性能的CeO2(ZrO2)/TiO2催化剂,为拓展其应用范围,需要进行更深入的研究.理论上,Ti4+,Ce4+以及Zr4+离子的价态均高于Er3+,且离子半径相近.换言之,Er2O3能够与TiO2以及CeO2产生缺陷反应增大催化剂的缺陷浓度,进而提高催化剂的催化活性.本文以溶胶-凝胶法制备了一系列Er掺杂CeO2(ZrO2)/TiO2催化剂,测试了样品的NH3-SCR催化活性和N2选择性,并且在320℃下连续24 h测试了水蒸气、SO2以及两者混合作用对催化剂活性的影响.使用X射线衍射(XRD)、N2等温吸附-脱附(N2-BET)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、光致发光光谱(PL)、电子顺磁共振(EPR)以及X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征.XRD结果显示,Er掺杂后催化剂的结晶程度降低,且图谱中没有出现明显的EF2O3衍射峰,即Er在催化剂上有较好的分散度且掺杂抑制了催化剂的晶化.NH3-TPD和H2-TPR结果表明,Er掺杂降低了酸强且提高了储释氧能力,催化剂的氧化还原能力则有所减弱.PL和EPR测试结果显示,掺杂后的催化剂氧空位浓度和Ti3+浓度有所增加,与前期理论设计一致.XPS测试结果表明,掺入Er后催化剂的化学吸附氧含量和Ti3+浓度增加,Ce3+浓度基本不变,推测是CeO2(ZrO2)/TiO2催化剂中掺入的Er主要与载体TiO2,而不是与活性组分CeO2或助剂ZrO2产生缺陷反应的结果.CeO2(ZrO2)/TiO2催化剂最高活性为94.28％,其活性温度窗口为230-390℃,掺入Er (Er∶Ce=0.10∶1)后,催化剂的整体活性尤其是350℃以下的催化活性具有明显提升,最高活性达到98.85％,活性温度窗口也拓展为220-395℃.单独的水蒸气对催化活性影响很小,SO2会部分降低催化剂活性,而当两者混合作用时,催化剂活性下降最为显著,且Er掺杂后CeO2(ZrO2)/TiO2催化剂的抗中毒能力有所增强.Er掺杂CeO2(ZrO2)/TiO2催化剂显示出较好的抗硫抗水中毒能力以及较高的NH3-SCR催化活性和N2选择性,应该是一种具有应用前景的SCR催化剂.Er掺杂降低了催化剂的酸强,抑制了TiO2和铈锆固溶体的晶化,提高了Ti3+和氧空位浓度并增强了储释氧能力,是CeO2(ZrO2)/TiO2催化剂活性提高的主要原因.
关键词:
CeO2(ZrO2)/TiO2
,
铒掺杂
,
选择性催化还原
,
氮氧化物
,
催化性能
王家雷
,
沈岳松
,
祝社民
涂料工业
doi:10.3969/j.issn.0253-4312.2008.04.006
通过溶胶凝胶工艺制备ATS复相蜂窝陶瓷表面介孔TiO2涂层.研究了以冰醋酸为螫合剂的钛溶胶的优化配制,利用超声波振动测定涂层的结合强度,协同XRD、SEM及BET等显微表征手段对TiO2涂层进行微观分析和表征.实验表明:所制备的溶胶胶凝时间长、负载量大、比表面积大,500 ℃焙烧时,TiO2主要为锐钛矿晶型,介孔TiO2涂层与ATS复相蜂窝陶瓷具有高的结合强度.
关键词:
溶胶-凝胶制备
,
蜂窝陶瓷
,
TiO2涂层
,
结合强度
