孙海杰
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江厚兵
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李帅辉
,
王红霞
,
潘雅洁
,
董英英
,
刘寿长
,
刘仲毅
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60489-0
采用共沉淀法制备了一系列不同Mn含量的纳米Ru-Mn催化剂,考察了纳米ZrO2作分散剂时它们催化苯选择加氢制环己烯的反应性能,并采用X射线衍射、透射电镜、N2物理吸附、X射线荧光、原子吸收光谱和俄歇电子能谱等手段对催化剂进行了表征.结果表明,Ru-Mn催化剂上Mn以Mn3O4存在于Ru的表面上.在加氢过程中,Mn3O4可以与浆液中ZnSO4发生化学反应生成一种难溶性的(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)3盐.该盐易化学吸附在Ru催化剂表面上,从而在提高Ru催化剂上环己烯选择性起关键作用.当催化剂中Mn含量为5.4％时,环己烯收率为61.3％,同时具有良好的稳定性和重复使用性能.
关键词:
苯
,
选择加氢
,
环己烯
,
钌
,
锰
,
二氧化锆
,
锌
孙海杰
,
潘雅洁
,
王红霞
,
董英英
,
刘仲毅
,
刘寿长
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60351-3
采用共沉淀法制备了Ru-Zn催化剂,考察了二乙醇胺的添加对Ru-Zn催化剂上苯选择加氢制环己烯性能的影响,并采用N2物理吸附、透射电镜、X射线衍射、X射线荧光、傅里叶变换红外和程序升温还原等手段对催化剂进行了表征.结果表明,二乙醇胺可以与浆液中ZnSO4反应生成(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)3和硫酸二乙醇胺盐.随着二乙醇胺用量的增加,化学吸附在催化剂表面的(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)3增多,它与硫酸二乙醇胺盐的协同作用提高了Ru-Zn(4.9％)催化剂上苯选择加氢生成环己烯的选择性.当二乙醇胺用量为0.3 g时,(Zn(OH)2MZnSO4)(H2O)3在Ru-Zn(4.9％)催化剂加氢后样品的表面高度分散,反应性能最佳,循环使用第3次时苯转化率为84.3％,环己烯选择性和收率分别达75.5％和63.6％；使用至第4次时,反应25min时苯转化率和环己烯选择性仍可达75％以上,环己烯收率为58％以上.
关键词:
二乙醇胺
,
钌
,
锌
,
苯
,
选择加氢
,
环己烯
