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铁系元素掺杂的Pt基疏水催化剂的制备及活性研究

熊亮萍 , 胡胜 , 侯京伟 , 翁葵萍 , 罗阳明 , 杨通在

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2011.00091

以炭黑为载体、乙二醇为溶剂, 利用高压微波加热法分别制备了铁系元素(即Fe、Co、Ni三种元素)掺杂的Pt基二元催化剂. 采用TEM、XRD、EDX、XPS等手段分析了催化剂的微观结构. 活性金属粒子在炭黑载体表面分布均匀; Fe、Co、Ni掺杂后, 催化剂中活性金属粒子的粒径分布变窄, 平均粒径明显减小(由4.57nm分别降低至2.17、2.41、2.55nm); 催化剂中Pt存在Pt(0)、Pt(II)、Pt(IV)三种价态. 将催化剂分散于聚四氟乙烯乳液中, 采用自然浸渍法负载于泡沫镍, 制得Pt基疏水催化剂, 考查了其对氢-水液相交换反应的催化活性. 与单一Pt基疏水催化剂相比, 过渡金属掺杂后的二元疏水催化剂对氢-水液相交换反应的催化活性明显提高. 其催化活性由高到低依次为: PtFe/C/FN>PtCo/C/FN>PtNi/C/FN>Pt/C/FN. 催化活性的提高可能主要来源于催化剂活性金属粒径的减小. 此外, H2O分子在Fe系元素表面的解离行为也有一定的贡献.

关键词: 铁系元素 , Pt based binaryhydrophobic catalyst , hydrogen-water liquid phase catalytic exchange , catalytic activity

载体对铂基疏水催化剂活性的影响

熊亮萍 , 胡胜 , 任兴碧 , 罗阳明

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2010.00279

为了研究载体对铂(Pt)基疏水催化剂活性的影响, 分别选取了炭黑、SiC纳米粉、铈锆复合氧化物(Ce 0.4 Zr 0.6 O2-γ-Al2O3)等三种物质, 在氯铂酸的乙二醇溶液中, 用高压微波加热法制备了Pt基催化剂, 然后将其与聚四氟乙烯一起负载于泡沫镍上, 制成疏水催化剂. 用X射线衍射、透射电子显微镜、X光电子能谱、扫描电子显微镜等方法分析了催化剂的结构与组成, 并研究了疏水催化剂对氢氧复合反应及氢水交换反应的催化活性. 结果表明:Pt在载体表面分布均匀, 在Pt/C、Pt/SiC、Pt/Ce 0.4 Zr 0.6 O2-γ-Al2O3中Pt的平均粒径分别为4.46、1.67和1.77nm; Pt/C、Pt/SiC催化剂中Pt存在Pt(0)、Pt(Ⅱ)和Pt(Ⅳ)三种价态; Pt/C、Pt/SiC在泡沫镍表面的分布均匀, 而Pt/Ce 0.4 Zr 0.6 O2-γ-Al2O3分布不均匀. Pt/C/FN对氢氧复合反应和氢水交换反应的催化活性都较高; Pt/SiC/FN和Pt/Ce 0.4 Zr 0.6 O2-γ-Al2O3/FN对氢氧复合反应的催化活性高, 但是对氢水交换反应的催化活性很低.

关键词: 铂基催化剂 , hydrophobic catalyst , carbon black , nanometer silicon carbide , cerium-zirconium composite oxide-γ-alumina

Pd/γ-Al2O3催化剂上甲烷-氘化氢之间的氢氘交换性能研究

韩军 , 官锐 , 胡胜 , 任兴碧 , 熊亮萍

稀有金属材料与工程

利用浸渍法制备了Pd/γ-Al2O3催化剂,采用X射线粉末衍射(XRD)、X光电子能谱(XPS)和程序升温还原(TPR)等物理化学手段对其进行了表征,并在固定床微型反应器上考察了其催化活性.实验结果表明,载体内部有Pd元素,Pd和载体γ-Al2O3发生了强相互作用.在对甲烷与氘化氢间的氢氘交换反应中,Pd/γ-Al2O3催化剂显示出较好的催化活性.

关键词: 钯催化剂 , 甲烷 , 氢氘交换

含先驱体聚合物浆料浇注成型制备SiC多孔陶瓷

刘坚 , 许云书 , 熊亮萍 , 徐光亮

材料科学与工程学报

采用SiC粉体与聚碳硅烷(PCS)为原料浇注成型低温烧结制备SiC多孔陶瓷,研究了PCS含量对SiC多孔陶瓷性能的影响.结果表明,PCS含量大于2wt%时可浇注成型,PCS经烧结后生成裂解产物将SiC颗粒粘结起来.所得SiC多孔陶瓷孔径呈单峰分布、孔径分布窄、热膨胀系数低、烧结过程中线收缩率小.随着PCS含量的增大烧成SiC多孔陶瓷的孔隙率降低,但强度显著提高.PCS含量为6wt%时多孔陶瓷的孔隙率、弯折强度和线收缩率分别为36.2%、33.8MPa和0.42%.

关键词: 浇注成型 , 多孔陶瓷 , 碳化硅 , 先驱体聚合物

载体对铂基疏水催化剂活性的影响

熊亮萍 , 胡胜 , 任兴碧 , 罗阳明

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2010.00279

为了研究载体对铂(Pt)基疏水催化剂活性的影响,分别选取了炭黑、SiC纳米粉、铈锆复合氧化物(Ce_(0.4)Zr_(0.6)O_2-γ-Al_2O_3)等三种物质,在氯铂酸的乙二醇溶液中,用高压微波加热法制备了Pt基催化剂,然后将其与聚四氟乙烯一起负载于泡沫镍上,制成疏水催化剂.用X射线衍射、透射电子显微镜、X光电子能谱、扫描电子显微镜等方法分析了催化剂的结构与组成,并研究了疏水催化剂对氢-氧复合反应及氢-水交换反应的催化活性.结果表明:Pt在载体表面分布均匀,在Pt/C、Pt/SiC、Pt/Ce_(0.4)Zr_(0.6)O_2-γ-Al_2O_3中Pt的平均粒径分别为4.46、1.67和1.77nm;Pt/C、Pt/SiC催化剂中Pt存在Pt(0)、PI(Ⅱ)和Pt(Ⅳ)三种价态;Pt/C、Pt/SiC在泡沫镍表面的分布均匀,而Pt/Ce_(0.4)Zr_(0.6)_O_2-γ-Al_2O_3分布不均匀.Pt/C/FN对氢-氧复合反应和氢-水交换反应的催化活性都较高;Pt/SiC/FN和Pt/Ce_(0.4)Zr_(0.6)O_2-γ-Al_2O_3/FN对氢-氧复合反应的催化活性高,但是对氢-水交换反应的催化活性很低.

关键词: 铂基催化剂 , 疏水催化剂 , 炭黑 , 纳米碳化硅 , 铈锆复合氧化物-γ-氧化铝

铁系元素掺杂的Pt基疏水催化剂的制备及活性研究

熊亮萍 , 胡胜 , 侯京伟 , 翁葵萍 , 罗阳明 , 杨通在

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2011.00091

以炭黑为载体、乙二醇为溶剂,利用高压微波加热法分别制备了铁系元素(即Fe、Co、Ni三种元素)掺杂的Pt基二元催化剂.采用TEM、XRD、EDX、XPS等手段分析了催化剂的微观结构.活性金属粒子在炭黑载体表面分布均匀;Fe、Co、Ni掺杂后,催化剂中活性金属粒子的粒径分布变窄,平均粒径明显减小(由4.57nm分别降低至2.17、2.41、2.55nm);催化剂中Pt存在Pt(0)、Pt(Ⅱ)、Pt(Ⅳ)三种价态.将催化剂分散于聚四氟乙烯乳液中,采用自然浸渍法负载于泡沫镍,制得Pt基疏水催化剂,考查了其对氢-水液相交换反应的催化活性.与单一Pt基疏水催化剂相比,过渡金属掺杂后的二元疏水催化剂对氢-水液相交换反应的催化活性明显提高.其催化活性由高到低依次为:PtFe/C/FN>PtCo/C/FN>PtNi/C/FN>Pt/C/FN.催化活性的提高可能主要来源于催化剂活性金属粒径的减小.此外,H2O分子在Fe系元素表面的解离行为也有一定的贡献.

关键词: 铁系元素 , Pt基二元疏水催化剂 , 氢-水液相催化交换 , 催化活性

紫外-可见分光光度法分析溶液中微量铕

熊亮萍 , 傅中华 , 杨通在

稀有金属 doi:10.3969/j.issn.0258-7076.2009.05.033

用紫外-可见分光光度法研究了在稀盐酸介质中,偶氮胂Ⅲ-Eu3+体系的显色反应条件.结果表明,其最大吸收波长λmax=654nm,当溶液的pH值为4.22时,Eu3+浓度在0~10.80μmol·L-1范围内符合比尔定律,回归方程为A=0.0499c(μmol·L-1)-0.0005,表观摩尔吸光系数ε=4.99×104 mol-1·L·cm-1.样品分析结果准确度高.方法灵敏、简便.

关键词: 紫外.可见分光光度法 , , 偶氮胂Ⅲ

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