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铈酸钡和钇掺杂的铈酸钡复合氧化物的制备及其在钌基氨合成催化剂中的应用

杨晓龙 , 夏春谷 , 熊绪茂 , 慕新元 , 胡斌

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(09)60055-3

采用柠檬酸法合成了BaCeO_3和掺杂Y~(3+)的BaCe_(0.9)Y_(0.9)O_(3-δ)复合氧化物,以Ru_3(CO)_(12)为前体,利用浸渍法制备了Ru/BaCeO_3和Ru/BaCe_(0.9)Y_(0.1)O_(3-δ)催化剂.通过X射线衍射、扫描电镜和透射电镜技术对样品进行了表征,并在固定床反应器中考察了催化剂的氨合成反应活性.结果表明,载体BaCeO_3的稳定性优于BaCe_(0.9)Y_(0.1)O_(3-δ),但Ru/BaCe_(0.9)Y_(0.1)O_(3-δ)催化剂的氨合成活性明显高于Ru/BaCeO_3,在3.0MPa,15 000h~(-1),425℃反应时,Ru/BaCe_(0.9)Y_(0.1)O_(3-δ)催化剂上氨合成反应速率达到432.5ml/(g·h),是Ru/BaCeO_3催化剂的1.6倍.这种活性和稳定性的显著差异来自载体中Ce~(4+)与Ru纳米粒子间的电子作用.

关键词: 氨合成 , , 铈酸钡 , , 钙钛矿型氧化物 , 电子作用

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