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二氧化碳存在下甲烷氧化细菌催化甲烷生物合成甲醇

崔俊儒 , 辛嘉英 , 牛建中 , 夏春谷 , 李树本

催化学报

在甲烷单加氧酶和脱氢酶系的作用下,甲烷氧化细菌Methylosinus trichosporium IMV 3011可以把甲烷氧化成二氧化碳.在反应体系中充入一定比例的二氧化碳后,检测到了甲醇的积累.混合气中CO2,CH4,O2和N2的体积比为2:1:1:1时甲醇的积累量达到最大.在超滤膜反应器中进行了连续反应,利用反应混合气产生的压力将生成的甲醇从反应体系中分离.连续反应198 h后甲醇的积累量没有明显下降.

关键词: 甲烷氧化细菌 , 甲基弯菌 , 生物催化 , 甲烷 , 生物合成 , 甲醇 , 二氧化碳 , 超滤膜反应器

Na-W-Mn/SiO2催化剂中的组分协同效应

陈宏善 , 牛建中 , 张兵 , 李树本

催化学报

利用XRD, SEM和Raman光谱等手段对Na-W-Mn/SiO2催化剂中形成的物相、活性组分在载体表面的分散度以及催化剂表面的金属中心结构进行了研究. 结果表明,组分间的相互作用对各活性组分在催化剂中的存在形式有重要影响. 在无定形氧化硅表面, W以八面体六配位WO3形式存在,在α方石英表面, W以四面体四配位的WO4形式存在. 没有组分Na时, W或Mn在催化剂表面以氧化物颗粒形式存在; Na的加入不仅可大大提高W或Mn在催化剂表面的分散度,而且可使WO4四面体的结构变得十分均一. 反应性能研究还表明, Na和Mn之间存在很强的电子相互作用,对于含Mn催化剂的选择性具有重要影响.

关键词: , , , 二氧化硅 , 甲烷 , 氧化偶联 , 组分相互作用 , 活性中心

甲烷在[WO4]中心活化的分子轨道研究

陈宏善 , 李树本 , 牛建中

原子核物理评论 doi:10.3969/j.issn.1007-4627.2002.02.035

利用密度泛函方法研究了Mn-Na2WO4/SiO2催化剂表面的活性中心结构. 对不同活性中心电子结构的分析表明, 以单个桥氧担载的四面体[WO4]是最可能的甲烷活化中心; 计算所得活化能为67 kJ/mol.

关键词: 密度泛函方法 , 活性中心结构 , 甲烷活化

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