李雪辉
,
李华
,
高翔
,
陈志航
,
杨青
,
王芙蓉
,
王乐夫
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.00832
采用共沉淀法制备了一系列具有CrMn1.5O4晶相的新型Cr-Mn复合氧化物催化剂并用于低温有氧条件下氨选择性催化还原(SCR)NOx.结果表明,NOx转化率随着Cr/(Cr+Mn)摩尔比从0.1到0.4的增加而升高.其中Cr(0.4)-MnOx具有较高的低温活性,在140℃,空速为30 000h-1的条件下,NOx转化率可高达90%.利用N2吸附法,X射线衍射及X射线光电子能谱对系列催化剂进行了表征,发现通过添加Cr元素,可形成新型CrMn1.5O4活性物相;由于Cr元素对催化剂表面电子性能具有调变作用,Mn元素主要以高氧化态形式Mn4+及Mn3+富集,不仅可以促进对NO的氧化,而且有利于对NH3的吸附和活化,从而使该催化剂具有较好的低温SCR活性.
关键词:
共沉淀
,
氮氧化物
,
选择性催化还原
,
氨
,
低温
,
铬
,
锰
陈志航
,
李雪辉
,
高翔
,
江燕斌
,
吕扬效
,
王芙蓉
,
王乐夫
催化学报
采用柠檬酸法合成了一系列铬锰复合氧化物催化剂,利用X射线衍射及X射线光电子能谱研究了催化剂活性相态,并考察了铬锰摩尔比对反应活性的影响. 结果表明,该体系在有氧条件下氨低温选择性催化还原氮氧化物反应中显示出优异的活性,其中Cr(0.4)-MnOx催化剂具有最佳低温催化活性,在空速 30 000 h-1和120 ℃条件下, NOx转化率达98.5%, N2选择性达100%. 在MnOx中添加Cr后形成了CrMn1.5O4晶相, 该相态在低温选择性催化还原NOx过程中起重要作用.
关键词:
铬锰复合氧化物
,
低温
,
选择性催化还原
,
氮氧化物
,
氨
郭建维
,
王乐夫
,
刘卅
,
张焜
,
易国斌
,
李大光
,
余林
无机材料学报
doi:10.3321/j.issn:1000-324X.2005.02.020
以沉淀二氧化硅为硅源,钛酸四丁酯为钛源,四丁基氢氧化铵为模板剂,采用水热晶化法合成了TS-2分子筛.在优化合成步骤的基础上,采用XRD、FT-IR、UV-Vis、SEM等测试方法系统研究了晶化温度、凝胶Si/Ti对晶化动力学行为及TS-2分子筛晶相结构的影响.结果表明:高纯TS-2分子筛的最佳晶化温度为175.C,过高的晶化温度易导致MEL结构向MFI晶相结构的转变及晶粒的逐渐长大.高纯TS-2样品的极限Ti/Si值为0.04,高于此值则生成非骨架钛氧化物,并造成相对结晶度和催化氧化性能显著降低.
关键词:
钛硅分子筛
,
TS-2
,
合成
,
沉淀二氧化硅
易国斌
,
郭建维
,
王乐夫
,
刘卅
,
余林
材料科学与工程学报
doi:10.3969/j.issn.1673-2812.2005.03.015
采用改进后的水热晶化法合成了TS-1分子筛,研究了凝胶pH值、硅源类型对TS-1分子筛晶粒度、晶化动力学及其催化氧化性能的影响.结果表明,选择有机硅源并采用较高的凝胶pH值有利于合成晶粒较小的TS-1分子筛.有机硅源TEOS与无机硅源的晶体生长活化能的显著差异决定了合成TS-1分子筛晶粒度大小的不同.TS-1催化的氧化反应受分子筛孔内扩散的限制,晶粒越小,表面利用率越高,因而其催化氧化活性越高.
关键词:
钛硅分子筛
,
晶粒度
,
催化氧化
陈英
,
何俊
,
马玉刚
,
陈小平
,
王乐夫
,
李雪辉
催化学报
采用共沉淀-浸渍法制备了新型催化剂Pt-Pd/BaO/TiAlO, 通过对催化剂进行NOx吸附储存实验、有硫(SO2)和无硫情况下的NOx储存-还原循环实验以及程序升温脱附、程序升温还原、N2吸附-脱附和X射线衍射等表征分析,考察了该催化剂的储存NOx性能以及抗硫性能. 结果表明,在Pt-Pd/BaO/TiAlO中,复合氧化物TiAlO为储存NOx的组分兼载体, Ti和Al原子比为1:2时,储存NOx能力最大;BaO (4%)作为助剂不但增加了催化剂的热稳定性,还提高了其储存NOx的能力. 与Pt/BaO/γ-Al2O3相比, Pt-Pd/BaO/TiAlO具有良好的抗硫性能. Pt-Pd/BaO/TiAlO上吸附形成的硫化物稳定性较差,易被还原脱除,这是其抗硫性能良好的原因之一.
关键词:
铂
,
钯
,
氧化钡
,
钛铝复合氧化物
,
氮氧化物
,
储存-还原催化剂
,
抗硫性能
,
贫燃发动机尾气
陈英
,
王乐夫
,
陈小平
,
何俊
,
李雪辉
稀土
doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2006.04.003
研究了新型SO2和NO吸附-催化剂La-Cu-Na-γ-Al2O3的制备条件,并用均匀设计法确定了La-Cu-Na-γ-Al2O3的组成.研究表明,当用分步等体积浸渍法制备La-Cu-Na-γ-Al2O3时,以Na2CO3、Cu(NO3)2和La(NO3)3为原料,在873K下空气中焙烧制备的含Na2CO3、CuO、La2O3的质量分数分别为8%、5%、5%的La-Cu-Na-γ-Al2O3,具有较好的低温(423K)同时吸附储存SO2和NO的能力.
关键词:
同时吸附储存
,
二氧化硫
,
一氧化氮
,
吸附-催化剂La-Cu-Na-γ-Al2O3
,
制备
,
均匀设计
朱鹏
,
李雪辉
,
徐建昌
,
黄苑
,
王乐夫
催化学报
对硫化NiW/Al2O3催化剂上H2同时还原SO2和NO反应进行了研究,探讨了温度、空速、H2配比以及Ni负载量对反应的影响. 结果表明,催化剂的活性随反应温度的升高而增加,550 ℃时, SO2和NO在15%Ni-10%W/Al2O3上的转化率达100%,单质硫的产率达90%以上; 增加空速对NO转化率和单质硫的选择性影响不大,但SO2转化率及单质硫产率明显下降; 提高n(H2)/n(SO2+NO)的比值可显著提高SO2转化率,但单质硫选择性明显下降,其比值为2.0时单质硫产率最大,随后随H2浓度的增加而迅速下降, NO转化率几乎不受H2配比的影响; 增加催化剂的Ni含量可明显提高各反应物的转化率及单质硫的选择性和产率; 预硫化过程对催化剂性能有很大影响,是获得高活性催化剂的必要条件. 催化剂稳定性测试及XRD结果表明,催化剂不会因为晶格硫的大量流失而失活. 最后,提出了H2同时还原SO2和NO反应的机理.
关键词:
镍
,
钨
,
氧化铝
,
氢气
,
催化还原
,
二氧化硫
,
一氧化氮
,
废气处理
李雪辉
,
耿卫国
,
王芙蓉
,
王乐夫
催化学报
利用羧基对咪唑型离子液体的阳离子进行功能化,得到一系列具有不同羧基数目及与不同阴离子搭配的N-羧基功能化咪唑离子液体(TSILs), 进而构筑PdCl2/TSILs催化剂体系. 以过氧化氢为氧化剂,将PdCl2/TSILs用于选择性催化氧化苯乙烯合成苯乙酮. 研究结果表明, PdCl2/TSILs催化体系对目标反应具有理想的催化性能,羧基功能化离子液体的阳离子及其搭配的阴离子对苯乙酮的选择性和产率均有显著的影响. 阳离子的羧基数目越多,阳离子的不对称性越高, PdCl2/TSILs催化剂体系的活性越好. 含有相同阳离子的PdCl2/TSILs催化剂体系,其催化性能按照阴离子PF-6＜H2PO-4＜Cl-＜BF-4的顺序递增且与其酸强度顺序相反. 含有三羧基的功能化离子液体与PdCl2构筑的催化剂体系具有最佳的催化性能,在55 ℃下,该催化剂体系的转换频率值达到125 h-1, 苯乙烯可以完全转化且苯乙酮的选择性为91%.
关键词:
羧基
,
功能化离子液体
,
钯
,
苯乙烯
,
选择性催化氧化
,
苯乙酮
,
咪唑阳离子
