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负载型纳米金催化剂的合成、表征及性能研究

谢娟 , 冯如斌 , 赵蔚 , 王延吉

黄金 doi:10.3969/j.issn.1001-1277.2010.08.002

以SiO2和纳米Au颗粒为原料,采用自组装方法合成了负载型金催化剂.应用傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线能谱(EDS)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)及原子吸收光谱(AAS)等对样品进行了表征.将该催化剂用于空气氧化环己烷反应的实验结果显示,其不仅具有较高的催化活性和稳定性,而且经简单处理即可重复使用多次.

关键词: , 催化剂 , 合成 , 表征 , 环己烷氧化

焙烧条件对CaTiO3光催化性能的影响

王桂赟 , 王延吉 , 秦娅 , 宋宝俊

材料科学与工艺 doi:10.3969/j.issn.1005-0299.2007.06.024

为了制得性能良好的CaTiO3催化剂,探讨了焙烧条件对CaTiO3光催化性能的影响.考察了以Ca(NO3)2和TiO(OH)2为原料,NaOH为矿化剂,固态反应合成CaTiO3时,焙烧前驱物升温速率、焙烧温度、焙烧时间及焙烧产物降温速率对CaTiO3光催化活性的影响,并对不同焙烧条件制得的CaTiO3样品进行了XRD和SEM分析.结果表明,CaTiO3的光催化活性随着焙烧前驱物升温速率的增大先升高,后降低;焙烧产物的快速降温将显著降低CaTiO3的活性;焙烧时间及焙烧温度因对固态反应的完全性和CaTiO3粒度的双重影响而存在适宜值.适宜的焙烧条件制得的CaTiO3再负载0.2%(质量分数)的CoO后得到活性较高的光催化剂.

关键词: 光催化 , 分解水 , 钛酸钙 , 焙烧

化学沉淀法合成高纯超细SrTiO3

王桂赟 , 王延吉 , 许永权 , 宋宝俊

材料科学与工程学报 doi:10.3969/j.issn.1673-2812.2003.04.025

确立了以钛酸丁酯和硝酸锶为原料,化学沉淀法合成钛酸锶的工艺路线.通过正交试验考察了部分工艺条件对产品质量的影响.详细研究了碱量对产品质量的影响,并分析了影响原因.在所选工艺条件下制得主含量为99.71%,锶钛比为1.002,粒度为60nm左右的球型钛酸锶颗粒.

关键词: 钛酸锶 , 钛酸丁酯 , 硝酸锶 , 化学沉淀

NiO/Ba2CaWO6的合成及其光催化分解水性能

刘清涛 , 王桂赟 , 王延吉 , 邬长城

材料科学与工程学报

以半湿法合成了双钙钛矿类物质Ba2CAWO6,对前驱体进行了热失重-差热分析,对焙烧样品进行了X射线衍射及扫描电镜分析.通过等体积浸渍法制备了NiO/Ba2CaWO6负载型催化剂,并对其光催化分解水均活性进行了测试.实验着重考察了前驱体pH值对Ba2CaWO6性能的影响,结果显示:合成前驱体的pH值增赶,样品的杂质含量增大,光催化活性降低.选择较适宜的制备条件,即前驱体pH值为7,1000℃焙烧处理6h可以制得结晶完整性较好,CaO6,WO6八面体排列有序性较高的Ba2CaWO6晶体,上述晶体负载0.1%的NiO后具有分解水制氢的光催化活性.

关键词: 半湿法 , 双钙钛矿 , 光催化 , 分解水 , 制氢

助催化剂和己烯对MgCl2/SiO2复合载体型Ziegler-Natta催化剂催化乙烯聚合的影响

任合刚 , 王路海 , 杨敏 , 曲佳燕 , 刘宾元 , 王延吉

高分子材料科学与工程

采用MgCl2/SiO2复合载体制备了一种乙烯聚合催化剂.考察了烷基铝种类、铝钛配比和1-己烯加入量对乙烯聚合性能的影响,并利用激光粒度分布仪、扫描电镜(SEM)和X射线衍射(XRD)对催化剂的形态和物性进行了表征,用差示扫描量热(DSC)、红外光谱(FT-IR)和凝胶渗透色谱(GPC)对聚合产物进行了分析.结果表明,催化剂保持了良好的颗粒形态和均匀程度;三异丁基铝(Al(i-Bu)3)为助催化剂所得的聚合活性和共聚能力高于三乙基铝(AlEt3)为助催化剂的催化体系.Al(i-Bu)3活化体系的活性中心分布与AlEt3活化体系有显著的差别.

关键词: MgCl2/SiO2复合载体 , Ziegler-Natta催化剂 , 助催化剂 , 共聚合

Pd-O/CeO2纳米管催化苯酚氧化羰基化反应

袁烨 , 王志苗 , 安华良 , 薛伟 , 王延吉

催化学报

以碳纳米管(CNTs)为模板,采用液相沉积-水热法制备了管状纳米氧化铈(CeO2-NT).利用X射线衍射、透射电镜和N2等温吸附-脱附技术对其结构进行了表征,所得CeO2-NT外径~25 nm,长度大于300 nm,管壁由粒径4–9 nm的CeO2晶粒组成,比表面积为108.8 m2/g.以其为载体制备了Pd-O/CeO2-NT催化剂,程序升温还原结果发现,该催化剂表面氧在低温下即可被还原,具有较高的活性.将Pd-O/CeO2-NT用于催化苯酚氧化羰基化反应,催化剂活性和碳酸二苯酯(DPC)选择性均高于零维CeO2负载的Pd-O/CeO2-P催化剂.在优化的条件下,苯酚转化率为67.7%, DPC选择性为93.3%.但该催化剂再次使用时活性下降明显,这是由于Pd-O/CeO2-NT的管状结构在反应过程中被破坏,并且活性组分Pd流失所致.

关键词: 碳酸二苯酯 , 氧化羰基化 , 氧化铈纳米管 , 钯催化剂 , 程序升温还原 , 表面氧

几种方法制备的H3PW12O40/SiO2催化剂的结构和催化性能

赵新强 , 韩岩涛 , 孙潇磊 , 王延吉

催化学报

针对H3PW12O40 (HPW)的比表面积小和不易回收利用等缺点,分别采用浸渍法、溶胶-凝胶法和以离子液体为模板剂的溶胶-凝胶法制备了HPW/SiO2催化剂,采用傅里叶变换红外光谱、 X射线衍射、 N2物理吸附和吸附氨的程序升温脱附等技术对催化剂样品进行了表征,并考察了其对苯硝化反应的催化性能. 结果表明,所制备的催化剂样品都保持了HPW原有的Keggin结构. 浸渍法制备的催化剂的比表面积(475.2 m2/g)较小,使用4次后硝基苯的收率由82.4%下降到70.7%;溶胶-凝胶法制备的催化剂的比表面积(498.6 m2/g)居中,使用4次后硝基苯的收率由85.1%下降到79.6%;以[emim]BF4离子液体为模板剂,采用溶胶-凝胶法制备的催化剂含有介孔结构,比表面积(558.5 m2/g)最高,使用4次后硝基苯的收率由84.7%下降到79.9%. 不同方法制备的HPW/SiO2催化剂具有较高的催化苯硝化反应活性和较好的稳定性.

关键词: 二氧化硅 , 磷钨酸 , 负载型催化剂 , 溶胶-凝胶法 , 浸渍法 , 离子液体 , , 硝化

用于乙烯齐聚高选择性制 1-辛烯反应的Cr(Ⅲ)基催化剂体系

张宝军 , 王刚 , 王斯晗 , 张德顺 , 王延吉

催化学报

将四元催化剂体系(乙酰丙酮铬-膦胺型配体-助催化剂甲基铝氧烷-促进剂六氯乙烷)用于乙烯齐聚制 1-辛烯反应,考察了促进剂、助催化剂、 Al/Cr摩尔比、反应温度和反应压力等对催化剂的活性和 1-辛烯的选择性的影响. 结果表明,该四元催化剂体系比三元催化剂体系(铬化合物-膦胺型配体-甲基铝氧烷)对乙烯齐聚反应具有更高的 1-辛烯选择性. 产物除有 1-辛烯外,还有较大量的 1-己烯、甲基环戊烷和亚甲基环戊烷. 甲基铝氧烷是高选择性生成 1-辛烯必不可少的助催化剂. 作为促进剂的六氯乙烷可以使乙酰丙酮铬更有利于催化乙烯齐聚反应生成 1-辛烯.

关键词: 乙酰丙酮铬 , 二苯基膦胺 , 甲基铝氧烷 , 六氯乙烷 , 乙烯 , 齐聚 , 辛烯

氧化铅在氨基甲酸乙酯与乙醇合成碳酸二乙酯反应中的催化作用

郭莲 , 赵新强 , 安华良 , 王延吉

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(11)60373-2

研究了氧化铅在氨基甲酸乙酯(EC)与乙醇反应合成碳酸二乙酯(DEC)中的催化作用.结果表明,氧化铅具有很好的稳定性,重复使用5次,其催化活性无明显下降.回收的催化剂为立方晶相金属Pb和斜方晶相PbO2的混合物,结合反应结果可认为,该混合物为反应的活性组分.结果还发现,PbO与DEC反应是PbO被还原为Pb的主要原因.

关键词: 碳酸二乙酯 , 氨基甲酸乙酯 , 氧化铅 , 乙醇 , 尿素

TiOCl2溶液微波加热制备金红石型TiO2纳米粒子

王新 , 韩梅娟 , 魏雨 , 王延吉

人工晶体学报 doi:10.3969/j.issn.1000-985X.2004.04.035

本文报道了一种由TiOCl2液相直接合成金红石型TiO2纳米粒子的新方法,即微波诱导沸腾回流强迫水解法,用该法制备出常规条件下不能得到的产品.所得产物用粉末X射线衍射仪和透射电子显微镜表征,证明产物为金红石型,粒子尺寸5~30nm可控.研究表明,产物物相取决于Ti4+的初始水解速率,水解速率越快,越有利于金红石相成核;通过控制初始Ti4+的浓度,可改变纳米TiO2的粒径.另外还讨论了该金红石型TiO2纳米粒子的成核机理.

关键词: 微波诱导 , 金红石型TiO2 , 纳米粒子 , 成核机理

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