王婷
,
陈思
,
王海强
,
刘振
,
吴忠标
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(17)62808-0
作为典型的挥发性有机化合物,甲苯通常来源于建筑涂料、交通运输和各种工业生产过程,是PM2.5、臭氧和光化学烟雾的重要前驱体,对环境和人类健康造成巨大影响.近年来,低温等离子体技术因具有在常温常压下就能通过高能电子、活性氧物种和羟基等活性粒子有效降解挥发性有机物的优点而受到广泛关注.然而,高能耗和大量副产物的产生是等离子体技术工业化应用的巨大障碍.当前最有效的策略之一是将等离体技术与催化技术结合,从而加快反应速率,提高产品的选择性和能源利用率.在所应用的催化剂中,MnO2因具有较好的O3分解效率而成为最有潜力的催化剂之一.但是MnO2具有不同的晶型结构、隧道结构和形貌,这些均会显著影响MnO2的催化活性.本文通过一步水热法制备了α-,β-,γ-和δ-MnO2四种MnO2催化剂,并将其用于等离子体催化降解甲苯研究,在此基础上系统考察了等离子体催化降解性能和MnO2不同晶型之间的关系.结果表明,当能量密度为160 J/L时,等离子体单独降解甲苯去除效率为32.5%.引入催化剂能够显著提高甲苯的降解效率,其中α-MnO2效果最显著,甲苯降解效率能够提升至78.1%,β-,γ-和δ-MnO2能够相应提升至47.4%,66.1%和50.0%.采用X射线衍射、拉曼光谱、扫面电子显微镜、透射电子显微镜、比表面积-孔结构分析、氢气程序升温还原和X射线光电子能谱等手段研究了催化剂的理化特性.结果表明,隧道结构、催化剂在等离子体中的稳定性、Mn–O键能和催化剂表面吸附氧均在等离子体催化降解甲苯中发挥了重要作用.在此基础上,通过GC-MS分析降解产生的气相副产物推断甲苯在等离子体和等离子体催化体系中的降解机理.在等离子体催化体系中,通过Mn4+,Mn3+和Mn2+价态的变化,等离子体产生的O3,O2*和其他活性自由基会被吸附到催化剂表面,随后与催化剂吸附的甲苯或中间副产物发生氧化还原反应,将甲苯氧化为CO2等小分子物质.此外,MnO2作为分解O3最有效的催化剂,可以吸附O3并将其分解为O?或者与H2O生成?OH参与到反应中,从而提高甲苯的降解效率.
关键词:
甲苯
,
催化氧化
,
低温等离子体
,
氧化锰
,
晶型结构
王海强
,
张成良
,
庞鑫
黄金
doi:10.11792/hj20160307
兰营徐采场深凹露天高陡边坡现已形成,随着开采深度的不断增加,其设计终高将达500 m,属超高边坡。鉴于多条较大软弱结构面赋存于矿区边坡内,且边坡易在采场穿孔、爆破、运输等作业过程中造成破坏失稳的状况,结合区域工程地质条件、岩体结构特征及破坏机理,将极限平衡分析法和离散元数值模拟相结合,通过2种方法的相互补充、相互验证,对该区特殊段边坡稳定性状况给出了合理评价,为边坡危害预防及稳定性研究提供了依据。
关键词:
露天采场
,
高陡边坡
,
稳定性分析
,
极限平衡法
,
离散元