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柠檬酸络合法制备Ba促进ZrO2负载Ru催化剂上氨合成反应性能

林建新 , 王自庆 , 张留明 , 倪军 , 王榕 , 魏可镁

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(11)60413-0

采用柠檬酸络合法制备了一系列不同含量Ba掺杂的ZrO2,再用浸渍法制备了K-Ru/Ba-ZrO2催化剂并将其用于氨合成反应.采用X射线衍射和CO2程序升温脱附技术考察了Ba含量对催化剂结构与性能的影响.结果表明,Ba掺入ZrO2后形成的BaZrO3有助于其负载的Ru催化剂氨合成活性的显著提高.在5.0MPa,10000h-1,425℃时,Ru/Ba-ZrO2(Ba∶Zr摩尔比为1∶1)催化剂活性最高,出口氨浓度和反应速率分别达9.24%和29.77mmol/(g·h).这主要归因于载体的强电子传导性能和碱性提高.

关键词: , 二氧化锆 , , 氨合成 , 电子作用

碱土金属对锆基钙钛矿材料负载钌催化剂氨合成性能的影响

王自庆 , 马运翠 , 林建新 , 王榕 , 魏可镁

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2013.20744

采用柠檬酸络合法制备了含Ca,Sr和Ba的锆基钙钛矿材料,负载Ru后用于催化氨合成反应;研究了碱土金属对催化剂织构性能和载体材料表面碱性的影响,并与催化剂活性相关联.同时,采用程序升温脱附技术对催化剂表面H2脱附性能进行了表征.结果显示,碱土金属对催化剂活性的促进顺序为Ba>Sr>Ca.研究发现,不同锆基碱土金属钙钛矿材料表面均具有较强的碱性位,碱土金属的加入影响了载体碱性强度以及金属-载体的相互作用,其中BaZrO3可有效抑制H2的吸附.因此,Ru/BaZrO3催化剂表现出优异的氨合成活性.

关键词: 碱土金属 , 钙钛矿 , , 钌催化剂 , 氨合成

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