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Ag/Al2O3催化剂催化含氧烃类选择性还原氮氧化物的基础与应用研究进展

贺泓 , 余运波 , 李毅 , 吴强 , 张秀丽 , 张长斌 , 石晓燕 , 宋小萍

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91204

Ag/Al2O3催化含氧烃类选择性还原(SCR)氮氧化物(NOD是有望实际应用于柴油机尾气治理的技术之一.从Ag/Al2O3的基本属性、还原剂的筛选与匹配、NOx还原低温活性改进、催化体系耐硫性的调变和Ag/Al2O3-乙醇体系的实用化开拓等方面,对我们近年来的工作进行了综述,阐明了该组合体系高效SCR特性的微观机制.发动机台架实验表明,结合柴油机机内调整,应用Ag/Al2O3-乙醇的SCR体系能够满足我国重型柴油车国IV排放标准.

关键词: , 氧化铝 , 氮氧化物 , 选择性催化还原 , 催化转化器 , 台架实验

二苯基亚砜、苯甲酸与重稀土高氯酸四元配合物的合成及Tb3+、Dy3+光致发光

李文先 , 秦彩花 , 石晓燕 , 耿刚强 , 孙晓军 , 孙雪莲 , 柴文娟

稀土 doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2009.04.002

合成并表征了高氯酸稀土与二苯基亚砜、苯甲酸的六种四元配合物.经元素分析、差热-热重分析,表明四元配合物组成为[REL5L′(ClO4)](ClO4)(RE=Tb,Dy,Ho,Er,Tm,Yb;L=C6H5SOC6H5,L′=C6H5COO-).IR、1 HNMR表明,第一配体二苯基亚砜通过一个亚砜基氧原子、第二配体苯甲酸脱质子以阴离子形式通过一个羧基氧原子单齿与稀土离子配位.摩尔电导率表明配合物为1:1型,两个 ClO4-无机抗衡阴离子,其中一个在内界,一个在外界;配合物的荧光光谱表明,Tb3+、Dy3+四元配合物的荧光强度分别比二苯基亚砜与高氯酸稀土二元配合物的荧光强度提高226%和422%.磷光光谱表明第二配体的加入提高了配体的三重态能级与稀土离子激发态能级的匹配程度.铽配合物的电子顺磁共振谱在g=1.9920处出现一个单峰,表明该配合物具有成单电子,是顺磁性物质.

关键词: 二苯基亚砜 , 苯甲酸 , 稀土四元配合物 , 发光

单壁碳纳米管对红外光的吸收机理

汪洁洋 , 彭景翠 , 彭超 , 彭志华 , 欧玉 , 石晓燕

功能材料

研究碳纳米管对红外光的吸收机理,建立了一个理论模型,认为单壁碳纳米管对红外波段电磁波的吸收对应于其径向呼吸模的激发,径向呼吸模主要由管内C-C键的伸缩和弯曲作用和相邻管间的vander Waals作用而来,计算了径向呼吸模的频率,此频率范围位于红外波段,这样就解释了碳纳米管对红外光有良好的吸收特性这一实验事实.

关键词: 碳纳米管 , 红外光吸收 , 径向呼吸模

低温固相反应合成苯羟乙酸稀土配合物及其性质研究

李文先 , 石晓燕 , 张瑞平 , 孙晓军 , 孙雪莲 , 耿刚强

稀土 doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2008.02.002

利用低温固相反应合成了4种苯羟乙酸稀土配合物:RE(L)3·4H2O[RE=La,Nd,Eu,Tb; L= C6H5CH(OH)COO-],并通过元素分析、稀土络合滴定、摩尔电导及热重分析确定了配合物的组成.红外光谱、核磁共振氢谱表明,苯羟乙酸稀土配合物中配体通过羧基以羧基氧负离子和醇羟基同时参与稀土离子(Ⅲ)配位,两分子水也参与稀土的配位.铕(Ⅲ)、铽(Ⅲ)配合物的荧光光谱和配体的磷光光谱表明,配体对铕(Ⅲ)、铽(Ⅲ)的荧光具有一定的敏化作用.

关键词: 稀土 , 苯羟乙酸 , 低温固相合成 , 发光

乙醇选择性还原NOx的组合催化剂研究和应用

董红义 , 帅石金 , 李儒龙 , 王建昕 , 贺泓 , 石晓燕

稀有金属材料与工程

为了解决富氧条件下NOx排放问题,在发动机台架上对以乙醇作为还原剂时Ag/Al2O3的特性进行了实验研究,同时对Ag/Al2O3+Cu/TiO2和Ag/Al2O3+Cu/TiO2+Pt/TiO2两种组合催化剂降低NOx的效果进行了对比分析.研究表明:Ag/Al2O3具有很好的NOx去除活性;与Ag/Al2O3+Cu/TiO2相比,Ag/Al2O3+Cu/TiO2+Pt/TiO2催化剂组合具有更好的去除NOx并抑制THC和CO排放升高的综合性能.将Ag/Al2O3+Cu/TiO2+Pt/TiO2应用在实验发动机上,在EuroⅢ ESC工况下取得了64%的稳态NOx转化效率,并保持THC和CO排放基本不变.另外,本文也分析了组合催化剂对微粒(PM)各组分的影响.

关键词: , , , 乙醇 , NOx

碳纳米管微波损耗机理的探讨

彭志华 , 彭景翠 , 欧玉 , 汪洁洋 , 石晓燕

功能材料

研究表明,铁磁性纳米粒子能增强和改善碳纳米管的微波吸收性能,碳纳米管和聚合物的复合物可能成为性能优异的微波屏蔽与吸收材料.探讨了碳纳米管材料的微波损耗机理.

关键词: 碳纳米管 , 微波吸收 , 微波损耗机理

用于NH3选择性催化还原NO的非钒基催化剂研究进展

刘福东 , 单文坡 , 石晓燕 , 张长斌 , 贺泓

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10315

NH3选择性催化还原NO (NH3-SCR)技术在燃煤电厂烟气脱硝过程中有着多年的工业应用经验,也是最有望实际应用于柴油车尾气NOx催化去除的技术之一.鉴于目前工业化应用的V2O5-WO3 (MoO3)/TiO2催化剂体系应用于柴油车尾气净化仍存在着诸多问题,开发新型、高效、稳定且环境友好的非钒基NH3-SCR催化剂体系成为NOx催化净化领域的研究热点,以分子筛催化剂(包括Cu基分子筛催化剂以及Fe基分子筛催化剂)和氧化物催化剂(包括Fe基氧化物催化剂、Mn基氧化物催化剂以及其他非钒基氧化物催化剂)为主线,综述了近年来国内外有关非钒基NH3-SCR催化剂的研究进展,较为全面地总结了该系列催化剂的NH3-SCR反应性能、活性中心结构、低温SCR活性改进、NH3-SCR反应机理、抗H2O或抗SO2性能改善以及工业化应用的可行性,并展望了该领域未来可能的发展方向和研究热点.

关键词: 选择性催化还原 , 烟气脱硝 , 柴油车尾气净化 , 非钒基催化剂 , 分子筛催化剂 , 氧化物催化剂 , 低温活性 , 反应机理

硫中毒对Co3O4/CeO2复合氧化物上炭黑催化燃烧的影响

石晓燕 , 余运波 , 薛莉 , 贺泓

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60088-7

采用共沉淀法制备了CeO2, Co3O4和一系列Co3O4/CeO2复合氧化物催化剂,在400°C下含SO2的氧化气氛中对催化剂进行了硫中毒处理,通过原位红外光谱、X射线衍射、程序升温脱附和X射线光电子能谱对新鲜和硫中毒的样品进行了表征.结果表明,所有测试的硫中毒样品上均形成了硫酸盐, CeO2上累积的硫酸盐明显比Co3O4上的多, Co3O4/CeO2复合氧化物在硫中毒过程中形成了硫酸钴和硫酸铈.对新鲜和硫化样品在NO/O2气氛下进行了催化炭黑燃烧实验,发现Co3O4/CeO2复合氧化物的活性和抗硫性能优于CeO2,但抗硫性能低于Co3O4.

关键词: 炭黑氧化 , 氧化钴 , 氧化铈 , 复合氧化物 , 硫中毒

富氧条件下Ag/Al2O3-Cu/Al2O3组合催化剂催化乙醇选择性还原NOx

张长斌 , 石晓燕 , 贺泓

催化学报

在富氧条件下,以乙醇为还原剂,考察了不同金属负载量的Ag/Al2O3和Cu/Al2O3催化剂选择性还原NOx的活性.结果表明,4%Ag/Al2O3和10%Cu/Al2O3分别为各自体系中的最佳催化剂.4%Ag/Al2O3具有很高的选择性催化还原NOx的活性,但同时会产生一定量的副产物CO.10%Cu/Al2O3选择性催化还原NOx的活性不高,但却具有很好的消除CO的活性.将4%Ag/Al2O3和10%Cu/Al2O3以不同方式组合,其评价结果表明,4%Ag/Al2O3-10%Cu/Al2O3组合催化剂具有与单纯4%Ag/Al2O3相似的NOx脱除活性,同时能够完全消除反应过程中产生的CO,并且能大大降低尾气中乙醇和乙醛的浓度.

关键词: , , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 组合催化剂 , 氮氧化物 , 选择性催化还原 , 乙醇

富氧条件下Ag/Al2O3和Cu/Al2O3组合催化剂催化C3H6选择性还原Nox的性能

石晓燕 , 张长斌 , 贺泓

催化学报

在全自动催化剂活性评价装置上,考察了富氧条件下Ag/Al2O3和Cu/Al2O3两种催化剂上催化丙烯还原NOx的活性.在实验温度范围(200~650℃)内,Ag/Al2O3具有优异的催化丙烯选择性还原NOx的活性,但同时有大量副产物CO形成.Cu/Al2O3选择性催化丙烯还原NOx的活性不高,却能有效促进CO的氧化.在无水条件下,Ag/Al2O3-Cu/Al2O3组合体系具有与Ag/Al2O3相似的脱除NOx活性,同时使CO在300℃以后几乎完全转化.在10%水蒸气存在的情况下,Ag/Al2O3-Cu/Al2O3组合催化剂脱除NOx的活性下降,但水蒸气对CO转化率的影响不大.

关键词: , , 氧化铝 , 组合催化剂 , 氮氧化物 , 一氧化碳 , 选择性催化还原 , 丙烯

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