张新波
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李小年
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霍超
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岑亚青
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祝一锋
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刘化章
催化学报
利用等体积浸渍法制备了氧化铝负载钌基氨合成催化剂. 考察了氢氧化铝的焙烧温度,催化剂的还原温度,助剂K、Ba和Sm的添加,以及用MgO和BaO改性氧化铝载体等对催化剂活性的影响. 通过XRD,N2物理吸附和CO2化学吸附等方法表征了载体的物相结构、比表面积和表面碱性. 研究结果表明,氧化铝表面碱性随着氢氧化铝焙烧温度的升高而增大是催化剂活性升高的主要原因,载体比表面积的降低对催化剂活性的影响相对较小. 助剂K、Ba和Sm的加入显著地提高了催化剂的活性,同时助剂Ba和Sm还减弱了强吸附氢对氮吸附的抑制作用,明显提高了催化剂的高压活性. 用MgO改性氧化铝载体降低了其比表面积,但是显著地提高了载体的表面碱性和催化剂的活性. BaO改性的氧化铝载体的比表面积、表面碱性及其负载的钌基催化剂的活性随着BaO含量的增加先升高后降低,当BaO摩尔含量为7.7%时,催化剂活性最高.
关键词:
钌
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氧化铝
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负载型催化剂
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氨合成
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表面碱性
姜莉
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祝一锋
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项益智
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李小年
催化学报
在液相状态下,吸热的甲醇水相重整制氢反应和放热的苯乙酮液相加氢反应可使用相同类型的催化剂,并在相近的反应温度和压力条件下进行. 据此,提出利用甲醇水相重整制氢原位还原苯乙酮制备α-苯乙醇,将两个反应偶合形成一种新的苯乙酮加氢还原方法,即苯乙酮液相原位加氢还原法. 通过这种偶合,在Raney Ni催化剂作用下实现了羰基的高选择性还原(α-苯乙醇选择性可达95%), 同时水相重整过程中甲醇的转化率和氢的选择性也得到明显提高. 实验结果表明,反应条件是影响苯乙酮原位加氢反应性能的重要因素;优化反应的温度、压力、苯乙酮浓度和原料配比可以提高甲醇水相重整制氢选择性和羰基加氢选择性.
关键词:
液相
,
甲醇
,
重整
,
苯乙酮
,
加氢
,
苯乙醇
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偶合
,
Raney镍
