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铁系元素掺杂的Pt基疏水催化剂的制备及活性研究

熊亮萍 , 胡胜 , 侯京伟 , 翁葵萍 , 罗阳明 , 杨通在

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2011.00091

以炭黑为载体、乙二醇为溶剂, 利用高压微波加热法分别制备了铁系元素(即Fe、Co、Ni三种元素)掺杂的Pt基二元催化剂. 采用TEM、XRD、EDX、XPS等手段分析了催化剂的微观结构. 活性金属粒子在炭黑载体表面分布均匀; Fe、Co、Ni掺杂后, 催化剂中活性金属粒子的粒径分布变窄, 平均粒径明显减小(由4.57nm分别降低至2.17、2.41、2.55nm); 催化剂中Pt存在Pt(0)、Pt(II)、Pt(IV)三种价态. 将催化剂分散于聚四氟乙烯乳液中, 采用自然浸渍法负载于泡沫镍, 制得Pt基疏水催化剂, 考查了其对氢-水液相交换反应的催化活性. 与单一Pt基疏水催化剂相比, 过渡金属掺杂后的二元疏水催化剂对氢-水液相交换反应的催化活性明显提高. 其催化活性由高到低依次为: PtFe/C/FN>PtCo/C/FN>PtNi/C/FN>Pt/C/FN. 催化活性的提高可能主要来源于催化剂活性金属粒径的减小. 此外, H2O分子在Fe系元素表面的解离行为也有一定的贡献.

关键词: 铁系元素 , Pt based binaryhydrophobic catalyst , hydrogen-water liquid phase catalytic exchange , catalytic activity

聚合物/无机纳米复合材料的制备与应用进展

古梅 , 罗阳明

材料导报

聚合物/无机纳米复合材料是聚合物改性领域中极为重要的研究方向,这类材料的制备方法是材料研究中难点和热点所在.主要对聚合物/无机纳米复合材料研究中几种重要的制备方法和国内外应用进展进行综述,重点介绍并比较纳米粒子直接分散法、溶胶-凝胶法、插层法、原位聚合法、有机-无机纳米复合膜法等方法的原理和特点.同时较为详细地介绍了聚合物/无机纳米复合材料在高性能复合材料和功能性复合材料研发中的应用情况和研究进展,并对现有研究中存在的问题进行分析,展望可开展的研究工作.

关键词: 聚合物/无机纳米复合材料 , 直接分散 , 插层 , 原位聚合

载体对铂基疏水催化剂活性的影响

熊亮萍 , 胡胜 , 任兴碧 , 罗阳明

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2010.00279

为了研究载体对铂(Pt)基疏水催化剂活性的影响, 分别选取了炭黑、SiC纳米粉、铈锆复合氧化物(Ce 0.4 Zr 0.6 O2-γ-Al2O3)等三种物质, 在氯铂酸的乙二醇溶液中, 用高压微波加热法制备了Pt基催化剂, 然后将其与聚四氟乙烯一起负载于泡沫镍上, 制成疏水催化剂. 用X射线衍射、透射电子显微镜、X光电子能谱、扫描电子显微镜等方法分析了催化剂的结构与组成, 并研究了疏水催化剂对氢氧复合反应及氢水交换反应的催化活性. 结果表明:Pt在载体表面分布均匀, 在Pt/C、Pt/SiC、Pt/Ce 0.4 Zr 0.6 O2-γ-Al2O3中Pt的平均粒径分别为4.46、1.67和1.77nm; Pt/C、Pt/SiC催化剂中Pt存在Pt(0)、Pt(Ⅱ)和Pt(Ⅳ)三种价态; Pt/C、Pt/SiC在泡沫镍表面的分布均匀, 而Pt/Ce 0.4 Zr 0.6 O2-γ-Al2O3分布不均匀. Pt/C/FN对氢氧复合反应和氢水交换反应的催化活性都较高; Pt/SiC/FN和Pt/Ce 0.4 Zr 0.6 O2-γ-Al2O3/FN对氢氧复合反应的催化活性高, 但是对氢水交换反应的催化活性很低.

关键词: 铂基催化剂 , hydrophobic catalyst , carbon black , nanometer silicon carbide , cerium-zirconium composite oxide-γ-alumina

纳米Pt粒子的微乳液法制备研究

罗阳明 , 孙颖 , 王昌斌 , 韩军

功能材料

在十六烷基三甲基溴化胺/正辛醇/水(CTAB/C8H17(H/H2O)微乳液中,选择合适的微乳液配比,水合肼为还原剂,常温下制得了粒径为6~8m的Pt粒子.研究了微乳液的形成条件和水含量对Pt粒子粒径大小的影响.在不同温度下,以He为保护气体,热处理Pt粒子后表明:100℃时,xRD峰中有表面活性剂CTAB存在,200℃时未见杂质成分;温度升高到300℃,Pt粒子XRD峰变尖变窄,这意味着Pt粒子开始出现晶粒长大.为避免Pt粒子长大,控制一定的热处理温度是必要的.

关键词: 微乳液 , 纳米Pt粒子 , 热处理

载体对铂基疏水催化剂活性的影响

熊亮萍 , 胡胜 , 任兴碧 , 罗阳明

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2010.00279

为了研究载体对铂(Pt)基疏水催化剂活性的影响,分别选取了炭黑、SiC纳米粉、铈锆复合氧化物(Ce_(0.4)Zr_(0.6)O_2-γ-Al_2O_3)等三种物质,在氯铂酸的乙二醇溶液中,用高压微波加热法制备了Pt基催化剂,然后将其与聚四氟乙烯一起负载于泡沫镍上,制成疏水催化剂.用X射线衍射、透射电子显微镜、X光电子能谱、扫描电子显微镜等方法分析了催化剂的结构与组成,并研究了疏水催化剂对氢-氧复合反应及氢-水交换反应的催化活性.结果表明:Pt在载体表面分布均匀,在Pt/C、Pt/SiC、Pt/Ce_(0.4)Zr_(0.6)O_2-γ-Al_2O_3中Pt的平均粒径分别为4.46、1.67和1.77nm;Pt/C、Pt/SiC催化剂中Pt存在Pt(0)、PI(Ⅱ)和Pt(Ⅳ)三种价态;Pt/C、Pt/SiC在泡沫镍表面的分布均匀,而Pt/Ce_(0.4)Zr_(0.6)_O_2-γ-Al_2O_3分布不均匀.Pt/C/FN对氢-氧复合反应和氢-水交换反应的催化活性都较高;Pt/SiC/FN和Pt/Ce_(0.4)Zr_(0.6)O_2-γ-Al_2O_3/FN对氢-氧复合反应的催化活性高,但是对氢-水交换反应的催化活性很低.

关键词: 铂基催化剂 , 疏水催化剂 , 炭黑 , 纳米碳化硅 , 铈锆复合氧化物-γ-氧化铝

铁系元素掺杂的Pt基疏水催化剂的制备及活性研究

熊亮萍 , 胡胜 , 侯京伟 , 翁葵萍 , 罗阳明 , 杨通在

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2011.00091

以炭黑为载体、乙二醇为溶剂,利用高压微波加热法分别制备了铁系元素(即Fe、Co、Ni三种元素)掺杂的Pt基二元催化剂.采用TEM、XRD、EDX、XPS等手段分析了催化剂的微观结构.活性金属粒子在炭黑载体表面分布均匀;Fe、Co、Ni掺杂后,催化剂中活性金属粒子的粒径分布变窄,平均粒径明显减小(由4.57nm分别降低至2.17、2.41、2.55nm);催化剂中Pt存在Pt(0)、Pt(Ⅱ)、Pt(Ⅳ)三种价态.将催化剂分散于聚四氟乙烯乳液中,采用自然浸渍法负载于泡沫镍,制得Pt基疏水催化剂,考查了其对氢-水液相交换反应的催化活性.与单一Pt基疏水催化剂相比,过渡金属掺杂后的二元疏水催化剂对氢-水液相交换反应的催化活性明显提高.其催化活性由高到低依次为:PtFe/C/FN>PtCo/C/FN>PtNi/C/FN>Pt/C/FN.催化活性的提高可能主要来源于催化剂活性金属粒径的减小.此外,H2O分子在Fe系元素表面的解离行为也有一定的贡献.

关键词: 铁系元素 , Pt基二元疏水催化剂 , 氢-水液相催化交换 , 催化活性

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