聂小娃
,
刘新
,
宋春山
,
郭新闻
催化学报
采用ONIOM2(B3LYP/6-31G(d):UFF)计算方法研究了H-ZSM-5分子筛上苯与乙醇和乙烯烷基化反应历程.选取40T簇模型模拟了H-ZSM-5分子筛位于孔道交叉点的酸性位.从生成能和反应活化能角度分析并比较了苯与乙醇和乙烯烷基化反应机理.结果表明,苯与乙醇的烷基化按照分步机理进行,速控步骤的活化能为170.34 kJ/mol.而乙烯作为烷基化剂与苯反应时同时存在联合机理和分步机理,且二者之间存在一定程度的竞争,其中联合机理的活化能为167.24 kJ/mol,分步机理速控步骤的活化能为155.20 kJ/mol.比较苯与乙醇和乙烯发生烷基化反应的机理可以看出,二者作为烷基化试剂对烷基化反应性能影响不大.
关键词:
苯
,
乙醇
,
乙烯
,
烷基化反应
,
反应机理
,
H-ZSM-5
,
理论计算
丁凡舒
,
聂小娃
,
刘民
,
宋春山
,
郭新闻
应用化学
doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2016.02.150431
将二氧化碳(CO2)催化加氢转化为具有高附加值的烃类化合物,既可减缓大气中CO2浓度的攀升速度,又符合可持续发展战略,对环境和社会均具有重要意义.本文综述了Fe基催化剂上CO2加氢制C2+烃的研究进展,着重介绍了反应路径及机理、催化剂研制及反应器设计,展望了CO2制烃的研究前景.
关键词:
二氧化碳
,
催化加氢
,
Fe基催化剂
,
烃类合成
