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微乳法制备Au/Fe2O3水煤气变换反应催化剂Ⅰ. 制备参数对催化剂活性的影响

陈葳 , 肖益鸿 , 詹瑛瑛 , 蔡国辉 , 林性贻 , 魏可镁 , 郑起

催化学报

分别在Triton X-100/正己醇/环己烷/水和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)/正己醇/水的W/O型微乳液体系中合成了Au/Fe2O3催化剂,考察了主要制备参数对催化剂水煤气变换活性的影响. 结果表明,催化剂的焙烧温度、水与表面活性剂的质量比(rw)、表面活性剂浓度(W)、表面活性剂种类及催化剂活性组分金的负载量均对催化剂活性有显著的影响. 催化剂的最佳焙烧温度为250 ℃,催化活性随着rw和W的增加而降低,由Triton X-100制得的催化剂的活性高于由CTAB制得的催化剂. 当金负载量为3%,水煤气变换反应温度为200 ℃时,CO的转化率可达99.5%.

关键词: 微乳 , , 氧化铁 , 负载型催化剂 , 水煤气变换 , 制备参数

微乳法制备Au/Fe2O3水煤气变换反应催化剂Ⅱ.催化剂的表征

陈葳 , 肖益鸿 , 詹瑛瑛 , 蔡国辉 , 林性贻 , 魏可镁 , 郑起

催化学报

采用XRD,BET,H2-TPR,TEM和XPS等方法对微乳法制备的Au/Fe2O3催化剂进行了表征,研究了不同制备方法对催化剂结构及性能的影响. 结果表明,在辛烷基酚基聚氧乙烯醚(10)(Triton X-100)体系中,Au/Fe2O3催化剂在低温区的活性物种为单质金和氧化态金,在高温区的活性物种中可能含有Au-FeOx固溶体. 金粒径小于10 nm,且高度分散于载体表面. 氧化态金的含量及金的粒径和分散度是影响Au/Fe2O3催化水煤气变换反应活性的主要因素. Au/Fe2O3催化剂中Au-FeOx固溶体的缺陷数目越多,则其高温催化活性越高.

关键词: 微乳 , , 氧化铁 , 负载型催化剂 , 水煤气变换反应 , 固溶体

β-SiC的快速合成及其作为载体制备的Pd/SiC催化剂性能

洪惠云 , 郑瑛 , 王丽华 , 郑勇 , 肖益鸿

功能材料

以蔗糖为碳源,硅酸钠为硅源,盐酸为酸度调节剂,硫酸为催化剂,通过简单的溶胶-凝胶过程和碳热还原法,快速合成出比表面积为159m2/g的碳化硅(SiC)。并以其作为载体,制备负载型Pd/SiC催化剂,研究其在CO和C3H6氧化反应中的催化活性。结果表明当Pd负载量为0.45%(质量分数)时,所制备的催化剂具有较高的活性,其中CO的最低完全转化温度为230℃,C3H6的最低完全转化温度为235℃。

关键词: 硅酸钠 , 溶胶-凝胶 , 碳热还原 , 碳化硅 , 氧化反应

以淀粉为碳源碳热还原法合成多孔高比表面积β-SiC

蔡国辉 , 郑瑛 , 郑勇 , 肖益鸿 , 魏可镁

功能材料

以淀粉为碳源,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,通过溶胶-凝胶法制备了碳化硅前驱体淀粉-SiO_2凝胶,将干凝胶在氩气氛中进行碳热还原制备碳化硅(SiC).用XRD、IR、SEM、TEM及N_2低温物理吸附等手段对合成的样品进行表征.结果表明,在淀粉-SiO2凝胶中添加镍催化剂在1450℃下就能合成出尺寸大小为40~60nm多孔高比表面积的纳米SiC,其孔径主要集中在4.2和10.6nm,比表面积为127.5m~2/g,孔体积为0.43cm~3/g.

关键词: 淀粉 , 溶胶-凝胶 , 碳热还原 , β-SiC

Pt/Ce-Ni-SBA-15介孔分子筛的合成及性能研究

肖益鸿 , 沈小女 , 郑瑛 , 魏可镁

功能材料

利用微波合成法将Ce和Ni引入到SBA-15分子筛骨架中.通过X射线粉末衍射(XRD) 、傅立叶变换红外(FT-IR) 、紫外可见漫反射(DRS)、透射电镜(TEM)和N2的等温吸附-脱附法等手段进行表征.结果表明,Ce和Ni物种进入SBA-15分子筛的骨架.将它作为催化剂载体,负载上Pt,以CO氧化为模型反应,考查催化剂的活性.结果表明,Pt/Ce-Ni-SBA-15催化剂的最低完全转化温度为227℃,与Pt/SBA-15相比,最低完全转化温度降低了39℃.说明了骨架掺杂后的Ce-Ni-SBA-15与SBA-15相比更有望成为更优良的催化剂载体.

关键词: 微波 , Ce-Ni-SBA-15 , 介孔分子筛 , CO氧化

微波法直接合成Ce/SBA-15介孔分子筛

陈国倩 , 蔡国辉 , 肖益鸿 , 郑瑛

中国稀土学报

以三嵌段共聚物(P123)作为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,利用溶胶凝胶法,在微波条件下快速地将Ce金属离子直接掺杂到sBA-15介孔分子筛骨架中.通过X射线粉末衍射(XRD)、傅立叶变换红外(FT-IR)、紫外可见漫反射(UV-Vis)、透射电镜(TEM)和N2的等温吸附-脱附法等手段对合成的样品进行表征.结果表明:稀土Ce金属离子以Ce3+,Ce4+两种价态存在于SBA-15介孔分子筛中.合成的Ce/SBA-15分子筛具有规则六方孔道结构,较高的比表面积和孔容(分别为714.85 m2·g-1和0.67 cm3·g-1),其孔半径主要集中在1.8 nm.#

关键词: 溶胶.凝胶 , 掺杂 , Ce/SBA-15 , 介孔分子筛 , 微波 , 稀土

Pt/CeO2-ZrO2-La2O3柴油车尾气氧化催化剂活性及抗硫性能

钟富兰 , 钟喻娇 , 肖益鸿 , 蔡国辉 , 郑勇 , 魏可镁

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(10)60259-8

采用两种方法制备了三种Pt/CeO2-ZrO2-La2O3柴油车尾气氧化催化剂,并用X射线衍射、N2物理吸附、程序升温还原、程序升温脱附、X射线荧光光谱和红外光谱等方法对其进行了表征.结果发现,制备方法对催化剂的结构、织构、抗硫性能及催化性能的影响非常大.对其进行硫中毒,导致起燃温度明显升高.将ZrO2和La2O3沉积在CeO2表面所制得的Pt/CeO2-ZrO2-La2O3催化剂表现出更高的抗硫及催化氧化性能,这主要归功于Pt在富Zr载体表面具有更高的分散性.

关键词: 氧化铈 , 氧化锆 , 氧化镧 , , 沉积沉淀 , 硫中毒 , 柴油车尾气净化

酸度对掺杂Ce-SBA-15介孔分子筛合成的影响

蔡国辉 , 肖益鸿 , 郑勇 , 邱健斌 , 郑瑛 , 魏可镁

功能材料

采用溶胶-凝胶法,以三嵌段共聚物(P123)作为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,通过微波辅助加热快速合成出骨架掺杂的Ce-SBA-15介孔分子筛.采用X射线粉末衍射(XRD)、傅立叶变换红外(FT-IR)、N2等温吸附-脱附法、紫外-可见漫反射(DRS)等手段对合成的样品进行表征.结果表明,当凝胶的pH=2~7时,所合成的Ce-SBA-15分子筛中,Ce具有两种配位状态.当凝胶体系pH值=2时,所合成的Ce-SBA-15具有更高的比表面积.

关键词: 掺杂 , Ce-SBA-15 , 介孔分子筛 , 酸度

纳米SiC的合成及其作为载体在CO氧化反应中的应用

肖益鸿 , 郑勇 , 蔡国辉 , 郑瑛 , 魏可镁

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2008.11.013

采用蔗糖为碳源、正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,以硝酸镍为催化剂,用溶胶-凝胶法制备碳化硅前驱体,在1 000 ℃的动态真空条件下,将前驱体进行碳热还原,合成出比表面积为104 m2/g的SiC纳米小球(粒径为40~60 nm). 用其作为催化剂载体,通过浸渍法制备Pt/SiC催化剂,将其应用于CO氧化的模型反应中. 研究结果表明,Pt/SiC催化剂具有较好的催化活性,引入铁助剂的Pt-Fe/SiC催化剂能明显地提高CO催化氧化反应的活性. 催化剂Pt-Fe/SiC-2的CO最低完全转化温度为195 ℃,与Pt/SiC催化剂相比降低了45 ℃.

关键词: 纳米SiC , 真空 , 载体 , CO氧化 , , 铁助剂

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