郑海涛
,
褚洪岭
,
楼辉
,
侯昭胤
,
费金华
,
李影辉
,
肖海成
,
杨玉和
,
郑小明
催化学报
研究了xCu-6%Zn/HZSM-5(x=0～0.9%)系列催化剂对甲烷和丙烷混合气体无氧芳构化反应的催化性能.结果表明,在此系列催化剂上,丙烷促进了甲烷的活化,使之参与到芳烃的形成过程中.在600℃和甲烷/丙烷摩尔比为1.0的条件下,0.7%Cu-6%Zn/HZSM-5催化剂表现出最佳活性,甲烷转化率达到36%,芳烃选择性达到85.7%.这说明在Zn/HZSM-5中添加第二组分Cu有助于提高催化剂的活性和稳定性.考察了反应时间和甲烷/丙烷摩尔比对甲烷和丙烷转化率及产物分布的影响.13CH4同位素示踪实验发现13C进入到了C6H6+,C7H8+和C8H10+碎片中,这进一步证实甲烷参与了芳烃的形成.
关键词:
甲烷
,
丙烷
,
无氧芳构化
,
铜
,
锌
,
HZSM-5
,
负载型催化剂
于翔
,
王军华
,
张立伟
,
侯昭胤
,
费金华
,
郑小明
催化学报
doi:10.3724/SEJ.1088.2010.91105
通过改变导向剂的老化时间,制备了一系列不同粒径的HY分子筛作为脱水催化剂,考察了甲醇脱水反应性能;将其与铜基甲醇合成活性组分Cu-Zn-Mn组成双功能催化剂,考察了催化剂对合成气直接制二甲醚反应的催化性能.结果表明,粒径为820nm的HY分子筛在甲醇脱水中表现出较高的催化活性;以其作为脱水组分的双功能Cu-Zn-Mn/HY催化剂也表现出较高的催化活性和良好的稳定性.
关键词:
合成气
,
二甲醚
,
铜
,
锰
,
锌
,
HY分子筛
,
双功能催化剂
,
甲醇脱水
杨琦
,
张海涛
,
孔猛
,
包秀秀
,
费金华
,
郑小明
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60621-4
以四丙基氨为微孔模版剂,阳离子高分子聚合物为介孔模版剂,合成了具有多级介孔的ZSM-5分子筛,并用于甲醇气相脱水合成二甲醚.结果表明,加入阳离子高分子聚合物后,合成的HZSM-5分子筛样品既保持了其MFI典型结构,又呈现了多级介孔特征；随着阳离子高分子聚合物模板剂加入量的增加,其多级介孔特征更为明显.具有多级介孔的HZSM-5分子筛表现出比常规微孔HZSM-5分子筛高的反应稳定性和二甲醚选择性,这主要是由于其织构和酸性的双重作用.
关键词:
多级孔
,
HZSM-5分子筛
,
表面酸性
,
甲醇脱水
,
二甲醚
孔猛
,
杨琦
,
卢雯
,
范浙永
,
费金华
,
郑小明
,
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60424-5
考察了焙烧温度对 Ni/MgO 催化剂结构及其在甲苯二氧化碳重整反应中催化性能的影响.由于 NiO-MgO 固溶体的形成,样品的 X 射线衍射谱中没有出现明显的 NiO 衍射峰,而在拉曼光谱中出现明显的散射信号. X 射线光电子能谱、氢气程序升温还原和 H2脉冲吸附结果表明,高温焙烧过程中 Ni 向催化剂体相扩散,与 MgO 发生强互相互作用,使得 Ni 物种难以还原,但部分位于催化剂表面的 Ni 物种能够还原;高温焙烧后催化剂表面活性 Ni 物种明显减少,致使催化剂重整活性降低.重整反应后,催化剂表面存在少量多核芳烃类积炭,这很可能是高温焙烧催化剂稳定性差的原因.
关键词:
焦油
,
二氧化碳
,
重整
,
镍
,
氧化镁
,
负载型催化剂
,
焙烧温度
,
拉曼光谱
张立伟
,
王军华
,
吴佩
,
侯昭胤
,
费金华
,
郑小明
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60098-8
制备了可用于固定床反应器中甲醇脱水制备二甲醚的Al2O3-HZSM-5组合固体酸催化剂系列,并采用X射线衍射、扫描电镜、N2物理吸附和氨气程序升温脱附等对其进行了表征.结果表明,在浸渍法制备的组合Al2O3-HZSM-5催化剂中,细小的氧化铝颗粒高度分散在HZSM-5分子筛的周围;在化学沉淀法制备的组合Al2O3-HZSM-5催化剂中,一层氧化铝膜覆盖在HZSM-5分子筛的颗粒外层.所制备的催化剂都具有较多的大孔和介孔比表面积,在低温(235℃)和高空速(30h-1)条件下具有较高的甲醇脱水反应活性和稳定性,其中在化学沉淀法制备的组合Al2O3-HZSM-5催化剂上,二甲醚产率达到13.5g/(g·h).
关键词:
组合固体酸
,
氧化铝
,
HZSM-5
,
甲醇
,
二甲醚
聂仁峰
,
王军华
,
费金华
,
侯昭胤
,
郑小明
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.01008
以硝酸铝为铝源,以十六烷基三甲基溴化铵为阳离子模板剂,采用均匀沉淀法成功制得热稳定性较高和高度有序的介孔Al2O3(其比表面积179.8 m2/g,孔径5.4 am,孔体积0.3 cm3/g),并用于甲醇脱水制二甲醚反应中.结果表明,在280℃,液时空速为30 h-1条件下,甲醇转化率为90.2%,二甲醚时空收率最高可达15.4 g/(g·h).通过制备方法的对比和催化剂的酸件表征,进一步探讨了介孔Al2O3结构和酸性等对其催化活性的影响,发现催化剂活性与其酸密度密切相关.
关键词:
介孔氧化铝
,
甲醇
,
脱水
,
二甲醚
,
均匀沉淀法
张一平
,
王冬杰
,
费金华
,
郑小明
应用化学
doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2001.08.009
考察了5种金属离子作为第2组分对Mo/HZSM-5催化性能的影响,发现Zn、W、Cu、Cr、Ni的加入均在不同程度上提高了催化剂的甲烷芳构化活性和选择性,甲烷转化率接近热力学平衡值. 通过对异丙醇分解、NH3-TPD-MS、积炭量的测定等方法对催化剂进行了评价,其结果均可与芳构化相关联:芳烃收率高,稳定性好的催化剂其积炭量较少,而且具有相当量的酸量和一定量的强酸量及较强的脱氢中心.
关键词:
甲烷
,
芳构化
,
苯
,
Mo-M/HZSM-5
黄传敬
,
郑小明
,
费金华
催化学报
分别采用硝酸钴、醋酸钴、硫酸钴和氯化钴为前驱体制备了Co/SiO2催化剂,用XRD,TPR,SEM和H2-TPD等实验技术考察了钴盐前驱体对催化剂结构和二氧化碳重整甲烷反应性能的影响,重点考察了硝酸钴和醋酸钴的作用.结果表明,由醋酸钴制备的Co/SiO2催化剂有最佳的催化活性和稳定性,它在钴物种的存在状态、金属-载体相互作用、钴金属晶粒度及抗烧结、抗积炭能力等方面,均与由硝酸钴制备的Co/SiO2催化剂存在显著的差别.Co/SiO2催化剂的反应活性和稳定性分别与其金属分散度和抗烧结、抗积炭能力密切相关.
关键词:
钴
,
二氧化硅
,
负载型催化剂
,
前驱体
,
甲烷
,
二氧化碳
,
重整
,
合成气
