贺泓
,
余运波
,
李毅
,
吴强
,
张秀丽
,
张长斌
,
石晓燕
,
宋小萍
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91204
Ag/Al2O3催化含氧烃类选择性还原(SCR)氮氧化物(NOD是有望实际应用于柴油机尾气治理的技术之一.从Ag/Al2O3的基本属性、还原剂的筛选与匹配、NOx还原低温活性改进、催化体系耐硫性的调变和Ag/Al2O3-乙醇体系的实用化开拓等方面,对我们近年来的工作进行了综述,阐明了该组合体系高效SCR特性的微观机制.发动机台架实验表明,结合柴油机机内调整,应用Ag/Al2O3-乙醇的SCR体系能够满足我国重型柴油车国IV排放标准.
关键词:
银
,
氧化铝
,
氮氧化物
,
选择性催化还原
,
催化转化器
,
台架实验
王进
,
余运波
,
解淑霞
,
贺泓
催化学报
在富氧条件下研究了几种贵金属修饰的Ag/Al2O3催化剂选择性催化还原(SCR)NOx的活性和反应机理.催化活性实验结果表明,在模拟柴油机尾气的实验条件下,5%Ag-0.01%Pd/Al2O3在300～500 ℃范围内显示出很高的NOx转化率,而Pt和Au的添加均使Ag/Al2O3的NOx转化率明显降低.原位漫反射傅里叶变换红外光谱结果显示,添加少量的Pd在反应过程中有利于丙烯部分氧化形成烯醇式(C = CH - O-)活性中间物种,该物种对NO2和NO-3的反应活性很高,能够生成关键中间体异氰酸酯(- NCO),从而加速NOx催化还原反应.
关键词:
银
,
贵金属
,
钯
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
一氧化氮
,
选择性催化还原
,
原位漫反射傅里叶变换红外光谱
余运波
,
贺泓
催化学报
在富氧条件下Ag/Al2O3对以丙烯为还原剂选择性催化还原NOx的反应有很高的催化活性. 本实验成功地利用原位红外光谱分析手段,在真实的催化反应条件下,探讨了丙烯选择性还原NOx的反应机理,证实了催化剂表面反应中间体Al-NCO和Ag-NCO虽在真空中稳定,但在实际反应条件下极为活泼.催化剂表面上R-ONO和R-NO2分解成NCO是整个反应的速度控制步骤. 这一结论与在真空系统条件下对其反应机理的研究结果一致,证明了在这一反应体系中两种研究方法的相关性. 同时本实验还从反应机理上探讨了催化剂的水蒸气中毒现象. 水蒸气的存在阻碍了催化剂表面R-ONO和R-NO2的生成,并进一步阻碍了反应的速度控制步骤,即R-ONO和R-NO2向Al-NCO和Ag-NCO的转化,但这是一种完全可逆的暂时中毒现象. 结合相应的催化剂活性评价结果对表面反应机理进行了讨论.
关键词:
银
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
原位漫反射红外光谱法
,
丙烯
,
选择性催化还原
,
氮氧化物
,
反应机理
,
水蒸气
赵娇娇
,
余运波
,
韩雪
,
贺泓
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60598-1
分别以La2O2CO3,CeO2,ZrO2和Al2O3为载体,采用浸渍法制备了Ni基重整催化剂,并以正十二烷模拟车载燃油进行催化重整反应以同时制备小分子碳氢化合物(HCs)和H2,考察了其在4wt％ Ag/Al2O3上选择性催化还原(HC-SCR)氮氧化物(NOx)的性能采用N2吸附-脱附、X射线粉末衍射、H2程序升温还原和热重等手段对Ni基催化剂进行了表征.结果表明,随着重整催化剂氧化还原性能增强,产物中H2浓度增加,可参与SCR反应的HCs含量减少,从而导致重整-SCR耦合体系上NOx净化活性温度窗口向低温移动,NOx最高转化率降低.Ni/ZrO2+Ag/Al2O3耦合体系中H2/HCs符合SCR反应所需的最优比例,在柴油车典型排气温度范围内表现出良好的NOx净化能力.同时,在Ni/ZrO2+Ag/Al2O3耦合体系上考察了其燃油重整-SCR的活性稳定性.结果显示,重整催化剂的耐久性有待进一步提高.
关键词:
燃油重整
,
镍基催化剂
,
氮氧化物
,
选择性催化还原
,
银
,
氧化铝
贺泓
,
张润铎
,
余运波
,
刘俊锋
催化学报
利用自行研制的全自动催化剂活性评价装置和原位漫反射红外光谱仪,分别考察了Ag的负载量和形态、氧浓度及水蒸气添加对Ag/Al2O3催化剂上C3H6选择性催化还原NO性能的影响. 结果表明,Ag的最佳负载量为4%～6%,此时粒径为15 nm左右的银簇粒子均匀地分散在Al2O3载体表面. 在GHSV=50 000 h-1和θ=430～550 ℃条件下,4%Ag/Al2O3上NO转化率可达90%以上. 反应过程中有机含氮化合物及NO2的生成,导致NO和NOx转化率间产生差异. 当氧浓度为7%时,催化剂对NO选择性还原的催化活性最高. 水的添加阻碍了活性中间物种NCO及其前驱体的形成,导致催化剂的平均活性下降.
关键词:
银
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
氮氧化物
,
选择性催化还原
,
丙烯
贺泓
,
余运波
,
刘俊锋
,
张润铎
,
张长斌
,
王进
催化学报
富氧条件下分别以含氧有机物甲醇、乙醇、乙醛和乙酸等为还原剂,考察了Ag/Al2O3对NOx选择性催化还原的活性.结果表明,当银负载量为4%时,催化剂具有最高的催化活性.在整个实验温度范围内,乙醇较丙烯具有更高的还原NOx的活性,且操作温度范围更宽(300～610℃),NOx脱除率可高达90%,更加适合柴油机尾气中NOx的净化.添加10%的水可提高乙醇还原NOx的低温活性.随着乙醇浓度的增加,NOx转化率显著提高.在相同的浓度下,甲醇和乙酸还原脱除NOx的效率较低;而乙醛还原脱除NOx的效率与乙醇相当.原位红外光谱研究结果表明,反应过程中生成大量吸附态的烯醇式物种(CH2∶CHO-)是乙醇和乙醛呈现较高还原活性的主要原因.
关键词:
银
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
氮氧化物
,
选择性催化还原
,
含氧有机物
,
乙醇
刘福东
,
单文坡
,
潘大伟
,
李腾英
,
贺泓
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60048-6
基于实验室对柴油车用V2O5-WO3/TiO2催化剂配方以及涂覆成型技术的大量研究，设计了一条产量为6000只/月的NH3选择性催化还原NOx (NH3-SCR)催化剂中试生产线，并对生产的催化剂产品进行了发动机台架测试。结果表明，实验室制备的V2O5-WO3/TiO2粉体催化剂和生产线产品，在空速为50000 h-1和200-450°C条件下NOx转化率均可达80%以上；采用大尺寸堇青石载体涂覆后制备的V2O5-WO3/TiO2整体催化剂经实验室小样测试，在空速为10000-30000 h-1和250-450°C条件下NOx转化率也为80%以上。发动机台架测试结果表明，该催化剂产品可使重型柴油机NOx排放达到国IV标准中欧洲稳态循环(ESC)和欧洲瞬态循环(ETC)排放限值的要求。该生产线经适当调整后也可用于生产非钒基NH3-SCR整体催化剂，以满足未来钒基NH3-SCR催化剂更新换代的需求。
关键词:
柴油车尾气
,
氮氧化物
,
选择性催化还原
,
钒基催化剂
,
工业化生产
常青云
,
贺泓
,
曲久辉
,
赵进才
催化学报
研究了不同实验条件下磷酸铝负载的银-铈催化剂(Ag-Ce/AlPO4)在水中对大肠杆菌(E.coli)的催化杀灭作用.结果表明,催化杀菌效果随初始菌液浓度的增加而减弱,但当初始菌液浓度为5×105 CFU/ml时,120 min内即可使E.coli 100%灭活,可以满足饮用水消毒要求.固定初始菌液浓度后,在室温25～40 ℃时,催化杀菌活性随温度的升高而显著增强.适当调节反应体系的pH值,发现弱碱性条件下催化杀菌活性较高,而强酸性条件下几乎完全没有杀菌活性.结合不同pH值条件下的电子自旋共振光谱测试结果,证明弱碱性条件更有利于强氧化性的·OH 产生,进一步验证了·OH 的生成是催化剂具有高杀菌活性的决定因素.
关键词:
磷酸铝
,
银
,
铈
,
负载型催化剂
,
活性氧物种
,
催化杀菌
,
大肠杆菌
,
饮用水
董红义
,
帅石金
,
李儒龙
,
王建昕
,
贺泓
,
石晓燕
稀有金属材料与工程
为了解决富氧条件下NOx排放问题,在发动机台架上对以乙醇作为还原剂时Ag/Al2O3的特性进行了实验研究,同时对Ag/Al2O3+Cu/TiO2和Ag/Al2O3+Cu/TiO2+Pt/TiO2两种组合催化剂降低NOx的效果进行了对比分析.研究表明:Ag/Al2O3具有很好的NOx去除活性;与Ag/Al2O3+Cu/TiO2相比,Ag/Al2O3+Cu/TiO2+Pt/TiO2催化剂组合具有更好的去除NOx并抑制THC和CO排放升高的综合性能.将Ag/Al2O3+Cu/TiO2+Pt/TiO2应用在实验发动机上,在EuroⅢ ESC工况下取得了64%的稳态NOx转化效率,并保持THC和CO排放基本不变.另外,本文也分析了组合催化剂对微粒(PM)各组分的影响.
关键词:
银
,
铜
,
铂
,
乙醇
,
NOx
